AM综述：机器学习助力锂电子电池材料开发与状态预测

▲第一作者：吕查德、周昕、钟李祥

通讯作者：颜清宇、文勇刚、李述周

通讯单位：新加坡南洋理工大学材料与科学学院（School of Materials Science and Engineering）、计算机科学与工程学院（School of Computer Science and Engineering）、能源研究所（Energy Research Institute@NTU）

论文DOI：10.1002/adma.202101474

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锂离子电池是当下最重要的储能设备。但在能量密度、功率密度、循环寿命、安全性、性能和成本等方面仍不令人满意。传统的试错过程需要大量繁琐的实验，使得研发效率较低。计算化学和人工智能（Artifcial intelligence, AI）可以显著加快新型电池系统的研究和开发。本文综述了一种用于预测和发现电池材料并估计电池系统状态的异构人工智能技术——机器学习（Machine learning, ML）。本文分析和概述了ML在锂离子电池里面成功应用的例子、在真实场景中应用AI的挑战，并同时分析概括了整体框架。文章进一步综述了ML对于电解质和电极材料的性能预测、电池开发和电池状态的预测等方面的研究进展。最后，该文提出了机器学习在可充电锂离子电池进一步发展所面临的各种挑战和解决这些挑战的可行方案。

背景介绍

当前，锂离子电池的热点研究方向之一是结合机器学习的方法，通过学习文献、数据库中积累下来的相关数据，建立高效的机器学习模型来进行电极材料的开发与性能预测，从而大幅提高材料的筛选效率并发现可靠的新材料。目前，机器学习在电池运行状态预测的方面已取得较大进展，可有效预测电池的SOC、SOH、RUL等参数。基于学习的统计模型，尤其是具有无数可调节参数的深度学习需要大量的训练数据；然而，目前的锂离子电池体系因成本、耗时、安全性等因素，无法提供足量数据以保证实际应用过程中的模型准确性。

本文亮点

论文不仅总结分析了不同ML算法在电池材料的预测与开发，以及状态预测方面领域的应用，同时提出新型数字孪生模型结合ML算法的统一技术框架来解决ML算法当中固有的“数据稀缺”和工业界常有的“避险心态”的挑战。通过工业级数字孪生来产生多样性的数据与ML算法交互，提高训练效率、加强模型性能。同时，由于ML算法的不确定性，尤其产生出来的策略/推荐值又可以同数字孪生来进行前期验证，在保证安全的情况下，再应用到物理系统当中，为ML算法在工业场景当中的实际应用和落地提供了新的思路。

图文解析

早期对于材料研究严重依赖于“试错法”过程或意外发现，两者都需要大量繁琐的实验，耗时且低效。在过去50年期间，计算化学的兴起，第一性原理、密度泛函理论等手段大量应用于辅助预测与设计新材料。随着高性能计算的快速发展，基于计算化学可高通量筛选新材料，但仍面临缺乏开发复杂真实材料的合适算法。机器学习作为人工智能的核心部分，可以从高维度的数据背后找到其规律，从而提供更可靠的、可重复的、准确的结果。

▲图1. 新材料开发方法的发展

机器学习在可充电锂离子电池的应用中，最普遍的是性能预测。该应用有利于快速出筛选高性能锂离子电池材料。通过ML进行电池材料性能预测的基本工作流程如下:首先，确定条件属性；其次，通过模型训练建立这些条件因素与决定性属性之间的映射关系；最后，由所训练的模型预测各种性能(电池电压和离子导电性等)。

▲图2. a)最常用的基于LiCoO₂阴极和石墨阳极所组装的锂离子电池原理图，b)锂离子性能相关的主要参数，c)电极和电解质材料的预期性能

锂离子电池在汽车电气化过程的加速发展中发挥着越来越重要的作用。对于电动汽车电池而言，关键的性能指标包括：寿命、比能、比功率、成本和安全。通过优化电极和电解液，在实现前四个方面都取得了很大的进步。然而在过去十年的电动汽车市场中，材料的安全问题没有被充分解决。准确测定SOC/SOH和可靠的RUL预测将缓解上述问题并有助于改进电池的制造、使用和优化。因此，可以预测和监测电池行为的智能电池管理系统（BMS）对整个电气化系统至关重要。作为智能BMS的核心部分——电池建模可以确定电池当前状态以及预测未来电池的状态。文献中研究的电池模型主要属于实证/半经验模型、等效电路模型、物理模型，以及最近基于人工智能算法的数据驱动模型（DDMs）。本文不仅综述了ML对于电极与电解液材料性能预测的应用，同样总结分析了ML对于电池状态预测的研究。

▲图3. 电池建模方法的发展

对于材料的开发和设计，第一步是生成与材料性能密切相关的关键描述符或特征。第二步是在描述符和目标性能之间建立一个精确的模型。理论上，基于在给定数据集（材料→属性）中训练的ML模型进行逆向设计可以发现具有预期性能的新材料。两种主要方法涉及大规模筛选和数学优化来实现设计过程。用于大规模筛选方法，它是先在设计空间中生成所有可能的目标材料，再使用所构建的ML模型进行材料测试。同时，在以结构或组合为基础的函数的形式表述材料时，也需要考虑一些约束条件。就这个问题而言，需要一个系统的过程来确认这些候选材料。另一方面，逆向材料设计也可以表述为一个数学优化问题。基于优化的方法试图确认候选材料而非逐个测试，得以降低复杂性。一旦确定了最佳的材料，就可以合成它们并通过实验验证它们的性质。如果实验结果与计算结果一致，则材料的开发和设计是成功的。如果没有，可以将得到的结果添加到训练数据集中对ML模型进行再训练。该循环创建了一个反馈循环，从而提高了准确性，并改进后续开发和设计的循环。

▲图4. 基于ML方法开发和设计电池材料的基本流程

为解决目前数据不足难以保证实际应用过程中的模型准确性的问题，本文提出将不同性质的ML算法集成到一个统一的框架中，以数字孪生为中心，促进电池系统经济性。该框架包括物理系统/场景、数字孪生和人工智能引擎三个模块。物理系统代表真实的环境/系统，是基于特定目标（例如，电池设计，材料开发，电池管理等）的学习方法。数字孪生代表了数字化的网络环境/真实世界场景的模型。物理模型和数据驱动模型可用于构建数字孪生模型，其中物理模型通常基于物理规则构建，DMM通过来自真实环境或系统的大量历史数据进行训练。它们都旨在精确地模拟真实环境的动力学和行为，并能够得到额外的数据集，并评估基于人工智能的优化方法的性能。AI引擎代表了基于学习的方法来优化/诊断/控制真实场景的系统。在提出的框架中，建议人工智能引擎与数字孪生进行交互，以减少在物理系统上采用ML算法的风险，同时降低实验和尝试的验证成本。

▲图5. 使用数字孪生和人工智能功能进行电池系统设计、材料开发、性能预测和电池管理的闭环框架示意图

总结与展望

计算化学已成为一种补充和辅助实验研究的成熟方法以预测和设计新材料，并建立了许多材料数据库。人工智能与材料数据库的结合有望促进电池材料的创新能力。此外，机器学习在BMS的开发中也具有强大的作用，可有效检测与预测电池的运行状态和安全。虽然人工智能或ML被誉为将推进和改革锂离子电池领域，但将人工智能/ML算法实际部署到真实场景仍然面临巨大挑战。基于学习的方法可以从训练数据集中提取出复杂的非线性模式，并将元数据转换为统计模型。在最广为接受的监督学习模型中，它需要一个两阶段的过程，即训练和推理。然而，在包含物理系统的实际应用程序中，这个过程面临两个固有的挑战，即数据稀缺性和成本安全问题。为了应对这些挑战，我们提出将不同性质的ML算法集成到一个统一的框架中，以数字孪生为中心，以提高电池系统经济性。框架包括三个模块，即物理系统/场景、数字孪生和人工智能引擎。这三个模块通过不同的能力（如AI能力）之间相互作用。提出的框架集成了不同性质的ML方法（即说明性ML/AL、描述性ML/AL和预测性ML/AL）和可提供数据丰富、效率和安全部署等优势的三个模块。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202101474

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