机器学习+催化 登上最新Science

均相金属催化剂的形态是反应性、效率和选择性的关键决定因素。然而，决定催化剂的核素（如单体与二聚体）、有利的氧化态以及催化剂的连接态常常几乎不被理解。例如，在广泛应用的Pd催化交叉偶联的背景下，Pd(⁰)[P(t-Bu)₃]₂与芳基溴的氧化加成在原位生成Pd(I)二聚体，当P(t-Bu)₃被Ph₂PH取代时，相同的Pd(I)二聚体转化为Pd三聚体。对于非贵金属物种（如Fe、Co、Cu或Ni催化剂)）来说，这种形态形成的挑战进一步加剧，对于这些非贵金属物种来说，除了氧化态和核态之外，细微的配体差异可能会影响其有利的自旋态。显然，配位体的性质严重影响了物种的形成。然而，每个配体影响的根本原因很少被理解或可预测。

今日，在德国亚琛工业大学Franziska Schoenebeck团队等人带领下，报告了一个仅使用5个实验数据点的无监督机器学习工作流程。它利用了通用参数数据库，并辅以特定问题的计算机数据采集和聚类。团队展示了钯（Pd）催化剂形态形成的这一具有挑战性的问题，目前缺乏一个机理。从348个配体的总空间中，该算法预测并通过实验验证了许多膦配体（包括以前从未合成的配体），它们在更常见的Pd(⁰)和Pd(^II)物种上产生双核Pd(^I)配合物。相关成果以题为“Accelerated dinuclear palladium catalyst identification through unsupervised machine learning”发表在了Science。