第一作者：韦晶
https://doi.org/10.5194/acp-23-1511-2023• 由于人为排放急剧减少，地面NO2、SO2和CO在2013—2017年下降速率更为显著，但近年来有所减缓。• COVID-19封锁对气态污染物产生了持续影响，地面CO恢复速度比SO2和NO2快2倍，归因于居民室内烹饪CO排放增加和大气氧化能力增强。
• 人们仍面临地面
NO2高频暴露风险，而地面SO2和CO在2018年后已经基本实现WHO短期空气质量指南（AQG）水平。空气污染一直是一项重要的环境问题，引起全球关注。其中地面气态污染物严重威胁城市空气质量环境和公共健康。在中国，空气主要污染气体（NO2、SO2和CO）的空间、时间分辨率和连续性估计等方面非常有限。我们依靠密集的国家地面观测网络和包括卫星遥感产品、气象再分析、化学模型模拟和排放清单在内的大数据，基于扩展的时空-极端随机树机器学习模型，重建了中国自2013年以来三种无缝隙的室外气态污染物（即NO2、SO2和CO）的日浓度。在建模过程中我们考虑了大气污染的自然和人为影响，包括它们的物理机制和化学反应。利用这个数据集，我们研究了污染物的时空变化、环境保护政策和COVID-19疫情的影响以及人口对气态污染物的风险暴露。
图1展示了2013-2020年中国地面NO2、SO2和CO浓度的日估算值和预测值的样本外和站外十折交叉验证结果。地面NO2和SO2每日估算值与观测值高度相关，决定系数CV-R2达到0.84，平均RMSE分别为7.99和10.07 µg/m3；相比之下，CO估算准确性略差，两者间的相关性R2为0.8，平均RMSE为0.29 mg/m3。与整体精度相比，模型预测精度有所下降，归因于微量气体更微弱的信号。整体上，每日地面SO2、NO2和CO的预测值与地面监测值吻合良好，空间CV-R2值分别为0.70、0.68和0.61，平均RMSE分别为14.28 µg/m3，11.57 µg/m3和0.42 mg/m3，代表了没有地面监测站区域的反演精度。图1 基于样本外（上排）和站外（下排）的每日地面NO2（μg/m3）、SO2（μg/m3）和CO（mg/m3）估算值和预测值交叉验证结果密度图
为更好研究环境空气污染的时空变化，我们计算了污染气体2013-2020年间的变化趋势。中国大部分地区地面NO2、SO2和CO呈现显著下降趋势，平均每年减少0.23 µg/m3，2.01 µg/m3和0.05 mg/m3（图2），最大下降趋势主要出现在中国北方地区，特别是BTH。这是由于冬季供暖普遍从燃煤向天然气转变，大幅度减少了前体气体的排放。然而，中国中部宁夏和山西省地面NO2呈现增长趋势，这是因为在没有严格NOx排放限制的欠发达地区，由于交通排放增加以及新建的燃煤电厂导致的。清洁空气行动计划（2013-2017）期间，中国大部分人口地区地面污染气体下降速度加快，特别是在城市地区。这是通过升级重点产业、产业结构调整和燃煤锅炉治理等有效政策，显著减少了主要污染物的排放，如SO2和NOx分别下降了59％和21％。
此外，气态污染物在蓝天保卫战（2018-2020）期间浓度持续下降，受益于空气污染物排放的持续减少和COVID-19的影响。然而，通过显著性水平的区域急剧缩小，特别是SO2。在“十三五”期间（2016-2020），中国三种气态污染物的下降趋势相比于清洁空气行动计划期间明显减缓。地面NO2的大幅下降主要发生在京津冀地区和河南省，而南方地区出现了轻微的上升趋势。地面SO2在大多数地区明显下降，其中山西省的下降趋势更为显著，这主要归因于加强的清洁供暖政策导致的煤炭消费量减少。地面CO也在持续下降，中部地区下降更快。原因是主要污染物如NOx（↓71%）和SO2（↓48%）总排放量的显著减少。图2 中国人口密集区地面NO2、SO2和CO浓度在整个研究期间（2013-2020）以及清洁空气行动计划（2013-2017）、蓝天保卫战（2018-2020）和“十三五”计划（2016-2020）期间的变化趋势空间分布图。仅显示趋势在95%（p<0.05）置信水平下显著的地区。大多数先前研究主要关注封锁期间空气污染物的变化，很少关注恢复情况。因此，我们比较了中国2020年和2019年农历新年后三种气态污染物的逐日人口加权浓度时间序列曲线变化（图3）。除夕开始后，由于工厂关闭，在春节假期期间减少了人为排放，地面气态污染物在普通年份和疫情年份都出现了显著下降。然而，在普通年份，由于春节后复工，气态污染物水平迅速上升，而在2020年，由于严格的封锁措施的持续影响，污染物水平继续下降，并在农历新年后的第四周内达到最低点，然后开始逐渐增加。地面NO2和SO2浓度大约在农历新年后的第11周中期（第72天和75天左右）恢复到历史水平（即2020年和2019年的浓度实现交叉，然后交替上升变化）。然而，地面CO水平仅在农历新年后第5周后期便恢复到正常水平（第34天左右），比NO2和SO2恢复速度快两倍以上。这归因于封锁后居民室内烹饪排放的CO增加，以及大气氧化能力的增加，同时CO对温度升高可能具有更高的敏感性等。
图3 2019年和2020年农历新年后的人口加权日均地面（a）NO2，（b）SO2和（c）CO浓度的7天移动平均时间序列曲线图。图中的黑色圆圈显示了气态污染物恢复到正常水平时的转折点。利用每日无缝数据集，我们通过计算一年中超过世界卫生组织（WHO）2021年制定的最新推荐短期期望空气质量指南（AQG）水平的天数比例，评估人群短期暴露于三种气体污染物的日风险。中国东部大部分地区地表NO2暴露超过了AQG标准（图4），尤其是在北部和南部等经济发达地区（超标天数>80％）。虽然地面NO2暴露风险的范围和强度近年来逐渐减少和降低，但仍然明显，表明未来需要进一步加强NOx控制。地面SO2暴露风险集中在中国主要的空气污染传输带（即“2+26”个城市），但由于严格的“脱硫”和“清洁供暖”等有效举措，污染区域在2015年后急剧减少，在2020年几乎消失不见。中国对地面CO控制更加成功，暴露风险仅在北方发现，如BTH地区，但超标天数不足10％；自2018年后，中国东部大多数地区地面CO浓度已达到AQG标准。
图4 2013年至2020年中国东部人口区每年超过世界卫生组织（WHO）推荐的短期期望空气质量指南（AQG）水平（地面NO2日均值>25 µg/m3，SO2日均值>40 µg/m3，CO日均值>4 mg/m3）天数比例的空间分布图。我们的地面气体污染物数据集自2021年3月起在网上免费向公众开放，目前大量研究使用了本研究生成气体污染物数据集，从长期和短期污染暴露的角度研究了它们对环境健康的影响。例如，研究学者发现了中国长期环境NO2浓度与成年人死亡率之间的近乎线性关系（Y. Zhang et al.，2022）；环境中NO2阻碍了中老年人的生存（Wang et al.，2023）；急性暴露于环境SO2增加了中国哮喘死亡风险（S. Li et al.，2023；W. Liu et al.，2022，2023）。长期暴露于环境SO2和CO会增加中国儿童视力障碍的发病率（Chen et al.，2022），而短期暴露于环境CO会显著增加中风后遗症住院的概率（R. Wang et al.，2022）。区域和全国队列研究表明，暴露尤其是短期暴露于多种环境气体（NO2、SO2和CO）和颗粒污染物中，会对多种疾病产生不同程度的负面影响，如全因死亡率（Feng et al.，2023）、痴呆症死亡率（T. Liu et al.，2022）、心肌梗死死亡率（Ma et al.，2023）、心血管疾病（Xu et al.，2022a，b）、呼吸系统疾病（H. Li et al.，2023）、缺血性和出血性中风（Cai et al.，2022；F. He et al.，2022；H. Wu et al.，2022b；Xu et al.，2022c）、代谢综合症（Guo et al.，2022；S. Han et al.，2022）、类流感疾病（Lu et al.，2023）、血脂异常（Hu et al.，2023）、糖尿病（Mei et al.，2023）、血压（Song et al.，2022；H. Wu et al., 2022a）、肾功能（S. Li et al., 2022；Y. Li et al., 2023）、神经发育迟滞（Su et al.，2022）、血清肝酶（Y. Li et al.，2022）、超重和肥胖（Chen et al.，2022b）、失眠（Xu et al.，2021年）和睡眠质量（L. Wang et al.，2022）等。这些研究很好地证明了CHAP数据集在当前和未来的公共健康问题等方面的应用价值。Wei，J.*，Li，Z.*，Wang, J.，Li，C.，Gupta，P.，and Cribb，M. Ground-level gaseous pollutants（NO2，SO2，and CO）in China：daily seamless mapping and spatiotemporal variations. Atmospheric Chemistry and Physics，2023，23，1511–1532. https：//doi.org/10.5194/acp-23-1511-2023
中国高分辨率高质量近地表空气污染物（CHAP）数据集，是利用人工智能技术，考虑了空气污染的时空异质特性，从大数据（包括地基观测、卫星遥感产品、大气再分析和模式模拟资料等）中生产得到。CHAP数据集包含PM1、PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2和CO共7种常规颗粒物和气态空气污染物，以及PM2.5化学成分（黑碳、有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯离子）和多环芳烃等，更多污染物种类会陆续推出。CHAP数据集目前已被广泛应用于环境健康等多个领域，在Circulation，Lancet Regional Health，ES&T，GRL等相关领域权威杂志发表相关应用论文170余篇！CHAP数据集不断更新，面向全球用户免费开放！欢迎大家下载使用，多提宝贵意见！数据链接：https://weijing-rs.github.io/product.html
李占清，美国马里兰大学杰出大学教授。美国地球物理学会、气象学会和科学进步协会会士（Fellow of AGU，AMS & AAAS）。主要研究领域为卫星遥感、气候、环境、大气物理与化学。在地球辐射平衡、云、气溶胶、降水、火灾监测、中国环境和气候变化等方面开展了较深入和系统研究。发表国际SCI文章近400篇，引用2.8万多次（全球前0.1%高被引学家），H因子90。荣获美国地球物理学会AGU大气杰出研究与无私合作奖，加拿大公务员最高奖、航空航天协会奖，德国洪堡基金终身研究成就奖等10多项奖。担任Atmospheric Chemistry and Physics编辑。通讯邮箱：zhanqing@umd.edu
韦晶，马里兰大学助理研究教员。美国地球物理学会
杰出青年大气学者（AGU James R. Holton Award，全球遴选一位）。主要从事云、气溶胶、颗粒物和痕量气体卫星遥感、空气质量，以及评估空气污染对环境健康的影响等研究。以第一或通讯作者在Environ Sci Technol、Remote Sens Environ等杂志发表论文70篇，12（5）篇论文入选ESI全球高被引（热点）论文，1篇入选中国百篇最具影响国际学术论文。Google总引4400余次，H因子35，连续入选斯坦福大学全球前2%顶尖科学家榜单。担任Earth System Science Data编辑和JGR: Atmospheres副编辑。 通讯邮箱：weijing@umd.edu
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