研究揭示了大量关于碳化铁结构与CO加氢路径的信息:(1)Fe5C2、Fe7C3与Fe2C是在费托合成产烯烃条件下稳定的体相,其中Fe7C3与Fe2C有许多能量近似简并的晶体相(见图a);(2)在费托合成条件下,FeCx表面是动态的,涉及重构与成分的变化。在上述体相中,较低表面能的表面通常采用相同的Fe2C表面模式,其中只有χ-Fe5C2(510)、χ-Fe5C2(111)与η-Fe2C(111)三个较稳定表面能暴露对H原子吸附为放热的Fe位点,其表面Fe:C比分别为2、1.75、2(见图b);(3)CO可以在由加氢动态产生的表面碳空位上直接解离,比如在χ-Fe5C2(510)上,CO活化能垒为1.1 eV (见图c)。该工作由复旦大学化学系19级硕士生刘倩钰在商城老师和刘智攀老师的指导下完成。该工作得到了国家重点研究计划纳米专项(2018YFA0208600)和国家自然科学基金(22033003, 21533001, 91745201, 91945301)的资助,和复旦大学化学系在实验室建设的支持。研究成果以“In situ Active Site for CO Activation in Fe-catalyzed Fischer-Tropsch Synthesis from Machine Learning”为题发表在化学旗舰期刊Journal of the American Chemical Society上(https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04624)。