机器学习，如何赋能催化研究？苏州大学康振辉教授这篇Nano Research，提供了一个范例！

过氧化氢（H₂O₂）作为一种绿色试剂和新一代清洁能源，在工业生产中得到了广泛的应用。以水（H₂O）和氧气（O₂）为原料生成H₂O₂的光催化反应被认为是最理想的方法。尽管越来越多的光催化剂用于光催化合成H₂O₂，但其中很多都会对环境造成污染。生物质作为一种可再生和可持续的资源，可以作为原料制备催化剂，以解决温室气体排放和能源安全问题。

本文以纤维素为原料，通过一步水热法合成了碳点（CDs）基光催化剂，实现了生物质基光催化剂的独立应用。该光催化剂以水和氧为原料，可实现完全绿色、无污染的光催化生成H₂O₂。此外，通过机器学习和瞬态光电压测试（TPV）对合成条件和催化条件进行筛选和优化，实现了高效光生产H₂O₂。

该催化剂以水和氧为原料，可实现完全绿色、无污染的H₂O₂光生产。此外，通过机器学习和TPV测试对合成条件和催化条件进行筛选和优化，在无牺牲剂的情况下，常压条件下H₂O₂产率为2093 μmol/h/g。通过电化学和原位TPV实验对其催化机理进行了详细的研究，最后，基于热力学-动力学模型，对最佳反应条件进行了理论分析。本工作利用机器学习模型对催化性能的优化提供了有效的指导，也为催化剂的选择、设计以及催化机理的探索提供了新的思路。

图1.机器学习的合成探究。(a)初步合成实验示意图。(b)用于指导纤维素衍生光催化剂合成的机器学习原理图。(c) XGB、GBDT、SVR和MLP模型的箱线图。(d) XGB模型的训练数据(红点)与测试数据(蓝点)的回归曲线。(e) XGB模型提供的六个特性的重要性。(f)皮尔逊相关系数矩阵特征热图。

图2. TPV测试的研究。(a) TPV实验的示意图。(b)不同硫酸浓度处理下催化剂的TPV图。(c)不同硫酸浓度下催化剂的A·τ/ t_max 值。(d)不同水热温度处理后纤维素的TPV图。(e)不同水热温度下纤维素的A·τ/ t_max值。(f)不同水热时间处理的纤维素的TPV图。(g)不同水热时间下纤维素的A·τ/ t_max值。

图3. 3M-MC的形态和结构。(a) TEM和 (b) HRTEM的3M-MC图像。(c) 0M-MC和3M-MC的FT-IR光谱。(d) 0M-MC和3M-MC的紫外-可见吸收光谱。(e) CV曲线，(f) 3M-MC能带结构图。

图4. 光催化剂上H₂O₂的光生成。(a)不同硫酸浓度，(b)不同水热时间，(c)不同水热温度，(d)不同旋转速率，(e)不同催化剂用量，(f)不同光催化时间下的光催化性能。(g) 3M-MC光催化过程中H₂O₂产率-时间曲线。(h)3M-MC催化剂在大气中催化H₂O₂析出的循环稳定性。(i)空气中3M-MC在不同波长下的量子效率。

图5. 机理探究。(a)在不同气氛饱和的超纯水中3M-MC产生H₂O₂。(b)在暗、光条件下(λ＞420 nm)检测·O₂^-的3M-MC的DMPO自旋捕获EPR光谱。(c) 3M-MC在0.1 M饱和氮氧Na₂SO₄水溶液中的ORR曲线。(d)在饱和氮0.1 M Na₂SO₄水溶液中3M-MC的旋转环盘电极(RRDE) i-t曲线。(e) 0M-MC的原位TPV曲线。(f) 3M-MC的原位TPV曲线。(g)不同大气条件下的原位TPV试验示意图。(h)氮饱和乙腈和氧饱和乙腈下3M-MC的原位TPV曲线及积分。(i)在饱和氮乙腈和0.1 vol%水/乙腈作用下3M-MC的原位TPV图。

康振辉教授，苏州大学教授。主要研究方向为：以碳、硅量子点、团簇、金属/半导体纳米粒子等为研究核心，致力于揭示介观体系中簇、量子点、纳米粒子的表面化学、催化特性、光电化学性质，以及相关的基本规律。构筑纳米复合体系，并对其进行性质设计与功能调控，瞄准仿生催化、高效绿色催化、高效能量转换、太阳能光解水等仿生体系设计。

国家杰出青年科学基金获得者，国家“万人计划”科技创新领军人才，科技部中青年科技创新领军人才，英国皇家化学会会士。以第一作者或通讯作者在Science，J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等知名学术杂志发表学术论文200余篇，论文引用26000余次。应邀撰写科研论著3部，5篇综述。1项研究成果获评“2015年度中国科学十大进展”，1篇论文入选“2015年度中国百篇最具影响国际学术论文”。相关成果曾多次被《Science》、《Chemistry World》、《NPG Asia Materials》、《Current Science》等杂志，以及Nanotechweb.org，Physicsworld.com等国内外科学媒体作专题报道。在国际、国内学术会议做特邀/邀请报告80余次。获授权发明专利9项。

课题组链接：

http://nano.suda.edu.cn/kanggroup/kzhjs/list.htm

Yan Liu, Xiao Wang, Yajie Zhao, Qingyao Wu, Haodong Nie, Honglin Si, Hui Huang*, Yang Liu^*, Mingwang Shao^* & Zhenhui Kang^*. Highly efficient metal-free catalyst from cellulose for hydrogen peroxide photoproduction instructed by machine learning and transient photovoltage technology. Nano Research  https://doi.org/10.1007/s12274-022-4111-2.

识别二维码或点击左下角“阅读原文”可访问全文