​中国人大《Acta Materialia》：金属玻璃成型液中玻璃化转变结构特征的无监督机器学习

当液体冷却足够快时，随着温度的进一步降低，它将变成过冷液体状态，随后是玻璃化转变，而不是结晶。在这个过程中，液体的粘度或松弛时间有十几个数量级的变化，但液体和玻璃结构的两点密度关联函数没有明显的变化。尽管许多研究致力于探索玻璃化转变中戏剧性的动态减速背后的原子结构基础，但它仍然难以捉摸。随着液体被冷却成玻璃态，表征无序液体结构中导致玻璃化转变的玻璃化有序是一个长期的挑战。

来自中国人民大学的学者提出了一种无监督的机器学习方法--仿射传播聚类，该方法能够利用训练集中给定温度下无序结构中的纯原子距离来自动分类无序结构，而不需要预先输入局部对称性、原子堆积或动力学信息。令人惊讶的是，团簇模型成功地识别了金属玻璃形成液体中的类液体和类玻璃原子，并预测了它们在整个冷却过程中的温度变化。这表明液体或玻璃结构具有从高温液态到低温玻璃态的所有原子结构信息。此外，类玻璃原子形成的玻璃态有序数在接近玻璃化转变温度的交叉点以下以幂函数形式增加，然后以线性形式增加。同时，玻璃有序的原子结构在玻璃化转变过程中发生渗流。这些结果显示了玻璃化转变的结构特征。此外，类液体和类玻璃的结构特征与金属液体和玻璃中的结构松弛、剪切模量和动态倾向等性质显示出很好的相关性。本研究的结果为表征玻璃形成系统中的无序结构和解开结构-性质关系提供了一种新的机器学习策略。相关文章以“Unsupervised machine learning study on structural signature of glass transition in metallic glass-forming liquids”标题发表在Acta Materialia。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2022.118608

图1.在1000K下训练的团簇模型预测的Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成液的结构特征和温度演变(a)由训练的团簇模型得到的10个类别的含量随温度的演变。(b)在每个温度下类液体和类玻璃类的对分布函数(实线)，以及在300K(虚线)和1900K(虚线)下的总对分布函数

图2.分别在1000K(a)、500K(b)、1500K(c)和整个温度范围(d)训练得到的Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成系统的平均类玻璃度和类液度随温度的变化。

图3.Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成系统中类液度的空间关联和渗流转变。(a-c)在300K、1000K和1900K温度下，不同类液度的原子在厚度为~4.0 Å的薄片中的空间分布等值线图。 (d，e)原子团簇的关联长度ξ和渗流几率P_∞与温度的关系分别为d_l≤0.1和d_l≥0.9。(F)P_∞与阈值分别为d_l≤0.1和d_l≥0.9的原子分数的关系

图4.Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成系统中不同类液度d₁原子的结构差异。(a)列出了在1000K时具有不同d_l的原子的PDF，以及在1900K、1000K和300K时的总的PDF以供比较。(b)在1000K下Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成液中d_l=0.0和d_l=1.0原子周围的部分PDF

图5.Cu₅₀Zr₅₀玻璃形成合金在1900K、1000K和300K时的四重局域对称性(FFLS)f₅ (a)、局域结构熵S₂(b)和键取向序数(BOO)参数q₆(c)分别随类液度d₁的变化。

图6.模拟金属玻璃成形液体的结构特征和性能之间的关系。(a)作为平均类液度l>的函数的α-松弛时间τ_α。 (b)剪切模数G_p作为平均类玻璃程度的函数。

图7.结构异质性和动态异质性之间的关系。(a-c)Cu₅₀Zr₅₀金属玻璃形成液在900K、1000K和1200K时的类液相度d_l与动力学倾向之间的空间相关性。 (d)类液度和动态倾向之间的统计相关性。

综上所述，本研究利用AP聚类法可以定义和评价金属玻璃形成系统中原子的类液体/类玻璃程度。在冷却过程中，类液体或类玻璃度随温度变化的行为由幂函数形式转变为线性形式，可视为玻璃化转变的结构特征。同时，玻璃化转变还伴随着类玻璃原子的渗流和类液体原子的解渗。本研究的机器学习模型仅基于对分布函数的结构信息进行训练。然而，它捕捉到了与金属液体和玻璃中的性质的基本结构关联，如动态减速、剪切模数和动态倾向。这些发现提供了关于玻璃性质、玻璃转变和结构-性质关系的一般结构观点。（文：SSC）