电解液溶剂对电池的能量密度和安全等性能具有至关重要的影响。供体数（DN）和受体数（AN）是筛选和设计优质电解液溶剂的两个重要参数。然而，通过实验测量DN和AN复杂且耗时。机器学习（ML）算法可以学习数据之间的复杂关系并建立预测模型。因此，通过机器学习预测电解液溶剂分子的DN和AN是一种快速和低成本的有效方法，有助于筛选和设计合适的电解液溶剂。
近期，湖南科技大学化学化工学院刘万强课题组与汪靖伦课题组合作，通过计算和筛选分子结构描述符，利用ML算法建立了电解液溶剂分子DN和AN的预测模型，并使用SHAP揭示了分子结构描述符对DN和AN的影响。结果表明，基于决策树的CatBoost算法表现出良好的预测能力，在测试集中DN的R2值为0.860，AN的R2值为0.966。该方法可以准确地预测电解液溶剂的DN和AN，为电池电解液溶剂的筛选和设计的标准提供了参数。
该研究工作以“The prediction of donor number and acceptor number of electrolyte solvent molecules based on machine learning”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上。
课题组使用机器学习算法建立模型的主要步骤如图1所示。
首先，课题组从文献中收集了211个DN和60个AN数据，它们的数据分布图如图2所示。这些收集的数据包括许多不同的有机物种类，如碳氢化合物、含氧化合物、卤化物、含硫化合物和含氮化合物等。
图2. 数据分布的直方图。(a) 供体数, (b)受体数。
其次，利用Dragon软件计算其分子结构描述符，DN分子得到了1633个特征，AN分子得到了2191个特征。对得到的特征值进行初步筛选，除去参考性较低的特征值，比如删除0值，空值，低方差的值和重复值多的特征值，最终DN分子得到了111个特征值，AN分子得到了157个特征值。课题组选择递归特征消除方法（RFE）进一步筛选特征值，最终选择8个特征用于建立DN模型，5个特征用于建立AN模型。
第三，根据以上方法筛选的特征用于构建以下4种ML模型的训练和测试：分类梯度提升（CatBoost）、梯度提升回归树（GBRT）、随机森林（RF）、岭回归（RR）。模型的训练和预测结果如图3和4所示。其中，CatBoost模型体现了较低的RMSE和较高的R2值，这表明CatBoost模型在预测DN和AN方面具有较高的准确性和可靠性。
图3. DN预测值与实验值的对比。(a) CatBoost, (b) GBRT, (c) RF, (d) RR。
图4. AN预测值与实验值的对比。(a) CatBoost, (b) GBRT, (c) RF, (d) RR。
最终，为了探究特征对DN和AN的影响，课题组选择CatBoost模型进行了SHAP分析。图5（a）和图6（a）根据每个特征的SHAP绝对值对特征的重要性进行排序，SHAP绝对值越大表明特征越重要。图5（b）和图6（b）显示了每个样本的每个特征对目标变量的影响，蓝色代表负相关，红色代表正相关。结果表明TDB02m是影响DN的最重要特征，对预测值呈负相关；Mor13u作为AN最重要的特征，对预测值也呈负相关。
图5.基于SHAP的DN的CatBoost模型解释。（a）特征重要性排序和（b）SHAP值分布。
图6.基于SHAP的AN的CatBoost模型解释。（a）特征重要性排序和（b）SHAP值分布。
与之前的其他工作比较，本工作显示了较低的预测误差。如表1所示，CatBoost模型的平均绝对误差（MAE）较小，表明DN预测值与实验值非常接近，较Jean-François Gal 和Pierre-Charles Maria采用DFT计算方法的预测误差更小。
表1. 与不同DFT方法（LC-WPBE、B97D3和GD3BJ）的比较。
这项工作提供了一种使用ML算法预测电解液溶剂分子DN和AN的方法，并利用SHAP分析了用于构建模型的分子结构描述符对DN和AN的影响。根据本文提出的方法可以快速便捷地预测电解液溶剂分子的DN和AN，该预测有助于筛选和设计优良的电解液。
The prediction of donor number and acceptor number of electrolyte solvent molecules based on machine learning
Huaping Hu+, Yuqing Shan+, Qiming Zhao, Jinglun Wang*, Lingjun Wu*, Wanqiang Liu*
Journal of Energy Chemistry
DOI: 10.1016/j.jechem.2024.06.050
刘万强
博士，湖南科技大学化学化工学院教授，研究生导师。主要从事有机分子结构与性质/性能的理论模拟、大数据挖掘和机器学习研究。主持国家自然科学基金项目1项、湖南省科研项目3项、湖南省“十四五”教育科学规划课题1项等，出版教学专著一部。
近年来的主要研究领域和成果有：（1）采用密度泛函理论(DFT)和从头算分子动力学研究了PM6:Y6有机太阳能电池活性层分子基态和激发态电子结构(发表论文：Surf. Interfaces, 2021, 26, 101385)、电荷转移路径和机理(发表论文：J. Mater. Chem. A. 2022, 10: 25611)。（2）采用非平衡态分子动力学方法模拟了有机物分子的微观热传导过程(发表论文：J. Chem. Inf. Model., 2020, 60, 3022；J. Mol. Struct., 2020,1237, 130383；Mol. Simulat., 2021, 47, 1050)；（3）采用机器学习算法，建立基于Y6受体的有机太阳能电池给体材料性能的预测和分子设计 (发表论文：J. Energy. Chem. 2023, 82: 139; Sol. Energy. 2023, 265: 112115) （4）采用人工神经网络、支持向量机、逐步回归、最佳子集回归、岭回归等机器学习算法，结合量子化学计算提取分子结构描述符，建立了聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯、聚苯乙烯等高分子材料的玻璃化温度、内聚能、摩尔体积等的人工智能预测模型 (物理化学学报, 2005, 21, 596；计算机与应用化学, 2005, 22, 57; QSAR Comb. Sci., 2006,25,936；高分子材料科学与工程, 2006, 22, 170; Colloid. Polym. Sci., 2009, 287,811；Polym. Eng. Sci., 2010, 50, 1547)等。
主要承担本科生《物理化学》《论文写作》和研究生《量子化学基础》《中学化学教育前沿》等课程教学工作。主持建设《物理化学B》湖南省课程思政示范课程、《物理化学（下）》校级在线一流课程；荣获湖南省高校教师教学技能竞赛三等奖一次，并先后指导学生在省级及以上学科竞赛中获奖10余次。
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课题组主页：
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