具有明确结构和可变组成的钌基金属间化合物（Ru-IMCs）为开发温和条件下的氨合成催化剂提供了新机遇。然而，其复杂的物相特性与众多控制参数对催化剂设计与探索构成重大挑战。2025年8月21日，上海交通大学叶天南、上海科技大学齐彦鹏在国际知名期刊
Nature Communications发表题为《Machine learning-assisted Ru-N bond regulation for ammonia synthesis》的研究论文，Zichuang Li、 Mingxin Zhang为论文共同第一作者，叶天南、齐彦鹏为论文共同通讯作者。在本文中，机器学习（ML）与模型挖掘技术相结合能有效应对这些挑战。基于组合技术，通过N2和N的吸附能构建了二维（2D）活性火山图，发现与钌（Ru）配位原子的半径是关键参数。精心设计的Sc1/8Nd7/8Ru2催化剂在0.1MPa和400 ℃条件下达到8.18 mmol m-2 h-1的产氨速率。密度泛函理论（DFT）计算结合N2程序升温脱附和傅里叶变换红外光谱研究揭示，钌-氮相互作用受钌与氮之间的d-p轨道杂化调控。这些发现突显了机器学习在探索金属间化合物氨合成催化剂方面的重要价值。图1：ML辅助的Ru-IMC催化剂设计全流程图。(a) 建立Ru基金属间化合物数据库；(b) 以N与N2吸附能为坐标的活性火山图用于材料筛选；(c) 合成预测出的Ru-IMC并测试氨合成性能；(d) 结合DFT与原位表征剖析反应机理。图2：ML模型构建与Ru-IMC催化剂火山图。(a) 用于机器学习模型的特征皮尔逊相关系数热力图；(b) 五种回归模型预测N2与N吸附能误差的提琴图；(c) XGBoost模型在训练集与测试集上的回归曲线；(d) 以N与N2吸附能为坐标的氨合成活性火山图；(e) XGB模型中特征重要性的SHAP蜂群图；(f) 各输入特征的平均绝对SHAP值。图3：NdRu2系列催化剂的合成与表征。(a) DFT计算的NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2晶体结构及晶格参数；(b) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2的XRD精修结果；(c) NdRu2与Sc
1/8Nd7/8Ru2的Ru K边EXAFS傅里叶变换图；(d) Ru K边XANES谱图；(e, f) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2的Ru 3d XPS谱图；(g) Sc1/8Nd7/8Ru2的TEM及EDS元素分布图（插图为FFT）；(h) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2不同晶面的晶面间距对比。图4：NdRu2系列催化剂的氨合成性能。(a) Ru、NdRu
2与Sc1/8Nd7/8Ru2在0.1MPa下氨合成速率随温度变化曲线；(b) 不同Ru-IMC催化剂的质量活性（浅蓝）与比表面积活性（深蓝）对比；(c) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2在0.1MPa下的Arrhenius图；(d) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2对H2与N2的反应级数；(e) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2的加压效应；(f) Sc1/8
Nd7/8Ru2在0.1MPa与0.9MPa、400°C下的稳定性测试。图5：Sc1/8Nd7/8Ru2的电子结构及反应机理研究。(a–c) Ru、NdRu2、Sc1/8Nd7/8Ru2的能带结构；(d) 自由N2 3σ/2π轨道与Ru d轨道的投影态密度（插图：N2吸附催化剂表面电子分布）；(e) −4~0eV区间内N2与Ru-IMC局域电子态重叠对比；(f) N2
解离反应自由能；(g) Ru、NdRu2、Sc1/8Nd7/8Ru2的N2-TPD曲线；(h) 吸附在NdRu2（14N2）与Sc1/8Nd7/8Ru2（14N2和15N2）上的FT-IR光谱；(i) NdRu2与Sc1/8Nd7/8Ru2的H
2-TPD曲线（插图为掺氢后晶体结构）。综上，作者利用机器学习（ML）结合DFT 构建了以N2与N原子吸附能为指标的活性火山图，从201种Ru基金属间化合物中快速筛选并实验验证了一种Sc1/8Nd7/8Ru2新催化剂。
该催化剂在常压400 °C下比表面活性高达8.18 mmol m-2 h-1，为迄今报道的Ru-IMC最高值，且具备优异的抗氢中毒和高压稳定性，为温和条件下绿色氨合成提供了可扩展的理性设计范例。
Machine learning-assisted Ru-N bond regulation for ammonia synthesis. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-63064-3. #机器学习#Ru基金属间化合物#氨合成#N₂吸附能#活性火山图#上海交通大学#上海科技大学#Nature子刊#叶天南#齐彦鹏
🏅 华算科技提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯500+博士团队护航，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
