段文晖院士领衔！清华大学/北京大学：深度学习电子结构计算 | Nature Computational Science

第一性原理电子结构计算方法是物理、化学、材料科学领域的重要研究手段，但其发展面临“精度-效率两难”瓶颈。

近年来，深度学习技术的迅速发展为该领域提供了新的突破路径。清华大学物理系徐勇、段文晖研究组自2021年初提出并系统发展“深度学习哈密顿量”（DeepH）方法，成为“深度学习电子结构计算”方向的代表性方法之一，在国际上产生了持续影响。

近日，该研究组与北京大学物理学院陈基研究组合作，在《Nature Computational Science》期刊撰写题为“Deep-learning electronic structure calculations”的综述文章，并于12月22日在线发表。

第一性原理电子结构计算是量子力学的核心挑战问题，提高计算预测的“精度”与“效率”、拓展第一性原理研究的深度和广度是该领域发展的重要目标。量子蒙特卡洛（QMC）方法旨在精确刻画多体强关联效应，而密度泛函理论（DFT）则在单体近似框架下实现对实际材料体系的高效模拟。二者在各自适用范围内广泛应用，分别是“高精度”、“高效率”电子结构模拟的代表性计算方法。

本综述重点关注深度学习（DL）与QMC和DFT的交叉前沿，阐述其如何分别在“精度”与“效率”两个维度突破传统第一性原理计算的限制（图1）。传统QMC的精度受限于波函数拟设的表达能力，而DL-QMC利用神经网络参数多、表达能力强的特点，进一步提升QMC计算精度。自2017年提出以来，DL-QMC先后推广至周期性体系计算、激发态计算、含时演化等应用场景，在多种体系中精度接近计算化学“金标准”，并成功应用于强关联物态研究。

DL-DFT方法则通过学习原子结构到电子结构基本物理量（如电荷密度、哈密顿量和密度矩阵）的映射关系，跳过传统DFT的自洽求解过程，实现电子结构性质的直接预测。该类方法在网络设计中融合了量子近视性、协变性等物理先验，显著提升了模型的泛化能力，并初步构建出了具备跨元素泛化能力的通用模型。以DeepH为代表的DL-DFT方法将第一性原理电子结构计算拓展至万原子量级，相比传统方法实现了4~5个数量级的加速，并将效率优势延伸至更高精度DFT理论及电声耦合等计算中。

图1：(a) 第一性原理电子结构计算以精度与效率为核心目标，其中量子蒙特卡洛（QMC）和密度泛函理论（DFT）分别是代表性的高精度、高效率的计算方法。(b)深度学习QMC原理示意图。(c)深度学习DFT原理示意图。

深度学习电子结构方法正经历快速发展。DeepH方法作为DL-DFT领域的代表性方法之一，经历多年更新迭代，正朝着材料领域通用电子结构模型（“材料大模型”）方向发展（进展报道：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/112188.htm）。这一背景下，DL-DFT与DL-QMC等高精度方法的融合互补，有望弥补DFT在激发态、强关联物态问题方面的不足，共同推动电子结构计算在复杂量子现象研究以及数据驱动材料发现与设计中的应用。

清华大学物理系徐勇教授、段文晖教授、北京大学物理学院陈基副教授为该论文的共同通讯作者，清华大学物理系23级博士生唐泽宸、北京大学物理学院21级博士生陈浩翔为该工作共同第一作者，合作者还包括北京航空航天大学司晨副教授，清华大学物理系博士后李洋、博士生李佳霖，清华大学高等研究院博士生王昱翔，北京大学物理学院博士生钱昱冰和付伟中。该工作得到了国家自然科学基金委卓越研究群体项目、国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金青年学生基础研究项目（博士研究生）、天津超算中心等项目单位的支持。

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