水系锌离子电池具有固有的安全性和低成本优势，但性能受到不稳定的锌金属负极和易溶解的正极的限制，这会导致枝晶生长、离子传输迟缓以及容量快速衰减。
用插层主体替代这两种电极提供了一种解决方案，但由于缺乏选择动力学兼容电极对的通用原则，相关进展较为缓慢。大多数现有研究致力于优化单一组件，而非解决影响全电池稳定性的电极动力学失配问题。
2025年12月25日，东南大学孙正明、章炜、水涛在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Machine learning-assisted kinetic matching model for rational electrode design in aqueous zinc-ion batteries
》的研究论文， Qian Xie、Yurong You为论文共同第一作者，孙正明、章炜、水涛为论文共同通讯作者。
在此，作者提出了一种机器学习辅助的动力学匹配框架，用于定量评估插层型锌离子电池电极中的离子传输兼容性。通过将层间距与Zn2+扩散行为相关联，该模型引入了两个描述符，可预测同步离子通量，从而实现合理的电极配对。
利用这一框架，优化后的Zn3V3O8||NH4V4O10体系的比容量达到310 mAh g-1，并在5 A g-1的电流密度下保持了超过12,000次循环。该策略通过导电水凝胶结构进一步扩展到可变形形式，研制出全向可拉伸的全水凝胶锌离子电池，其面容量为1.2 mAh cm-2，能量密度为1070 μWh cm-2。这些结果为下一代锌离子电池提供了一条定量设计路线。
水系锌离子电池（AZIBs）是最具前景的下一代储能技术候选之一，兼具本征安全性、低成本及具备竞争力的能量密度与功率密度。然而，其对金属锌负极及传统沉积-溶解型正极的依赖，带来了根本性的电化学与机械性能制约。
锌负极会发生枝晶生长、腐蚀及寄生副反应，导致库仑效率下降、容量衰减加速、循环寿命缩短——这些问题即便通过界面包覆或电解液添加剂也无法完全解决。同时，AZIBs正极材料主要通过三种机制工作：嵌入、溶解-沉积与转化。其中，溶解-沉积型体系极具代表性，原因在于金属锌负极是AZIBs最常见且实用的选择，不仅体积容量高，还通过简单且可逆性强的机制实现均匀沉积/剥离，提升循环稳定性。
包括二氧化锰（MnO2）、铁（Fe）及有机醌类化合物在内的多种正极材料，同样依赖可逆的溶解-沉淀反应。尽管这类正极具备诱人的容量与稳定性，但仍可能面临结构坍塌、锌离子动力学迟缓及材料利用率不足等问题，限制了电池的比能量与功率性能。相比之下，转化型电极涉及复杂的多相转变，体系设计存在本质差异；而嵌入型与溶解-沉积型仍是AZIBs中最主流且实用的两类正极。
从机械性能来看，金属锌的刚性与有限延展性，使其无法满足柔性电子器件对可重复拉伸性与全向柔韧性的需求。网格状结构、类弹簧设计等结构创新，以及导电水凝胶的应用，虽能部分缓解应力，但锌粉负极与溶解-沉积型正极的持续使用，仍会导致性能退化。
在含水环境中，水凝胶引发的锌氧化会进一步加速腐蚀，正极溶解则会破坏结构与组分稳定性。这些相互交织的挑战，至今限制了AZIBs在柔性可穿戴设备、植入式器件、自主物联网（IoT）传感器、便携式电动工具乃至固定式电网级储能等广泛领域的应用——而这些场景均迫切需要高性能、高可靠性的水系电池。
为突破上述瓶颈，双嵌入结构应运而生：以嵌入型主体材料分别替代锌负极与二氧化锰正极。受锂离子电池“摇椅式”机制启发，该策略让Zn2+在两个稳定晶格间穿梭，消除了金属沉积/剥离过程，缓解了枝晶、腐蚀及界面退化问题。与锂离子电池中“负极过量匹配以避免锂沉积”不同，双嵌入型水系锌离子体系需要阴阳两极动力学高度同步。
由于两极均依赖嵌入反应，且Zn2+迁移速率慢于锂离子（Li+），任一电极的扩散速率失配都会形成性能瓶颈（图1）。因此，匹配良好的嵌入动力学是提升倍率性能、降低极化、增强循环稳定性的关键。磷酸钛等层状化合物已实现超10000次稳定循环，安全性显著提升；钒基氧化物则具备更高的理论容量与能量密度。但这些体系仍存在比容量低、高倍率下容量保持率不足40%的问题，凸显了电极对间的动力学失配。
在AZIBs的研发进程中，科研人员已在材料设计、电极结构及界面调控等方面取得显著进展。但限制全电池性能的核心因素，仍是嵌入型正负极间的离子扩散动力学失配。这一问题最初由Wu等人在锂离子电池-超级电容器混合体系中发现，在双嵌入型AZIBs中尤为突出——因两极均需在受限的动力学窗口内工作。当两极离子传输速率不匹配时，会形成浓度梯度，导致离子累积、电场畸变、极化加剧，最终降低能量效率与循环稳定性。
为解决这一失配问题，结构调控成为实现扩散兼容性的有效策略，其中晶体晶面工程是典型方法。例如，暴露TiS2的（011）晶面可改善扩散动力学，与MnO2正极实现更好的兼容性，在2 A g-1电流密度下实现71.9 mAh g-1的高容量。此外，同步优化CoVOH与O-MoO3两极的晶格结构，可使电池在500次循环后容量保持率达90%，证实了同步调控两极扩散动力学的价值。这些研究表明，结构调谐能有效提升倍率性能与循环稳定性，但许多嵌入型材料仍存在本征比容量低、结构不稳定等问题，限制了进一步发展。
这一性能瓶颈的根源，在于全电池设计中缺乏合理的电极选择标准——其中，正负极离子扩散动力学的兼容性不仅是最大化电极材料本征性能的前提，更是性能优化的决定性因素。尽管其重要性不言而喻，但该领域仍缺乏评估与预测动力学兼容性的通用理论框架或定量模型。这一缺失迫使科研人员依赖经验性的“试错法”，材料探索局限于少数熟悉的电极对，阻碍了下一代电池体系的创新。因此，构建离子扩散动力学匹配的综合理论框架与预测模型，对加速前沿AZIBs技术的发展至关重要。
机器学习作为解析复杂电极动力学、验证物理假设的不可或缺工具，可通过融合领域知识与数据驱动建模，建立稳健的统计框架，量化并揭示材料性质与电化学行为间的非线性关系。这种方法提升了动力学匹配原理的可预测性与普适性，补充了传统实验手段，为高性能储能体系的理性设计开辟了新路径。
本研究探索了离子扩散动力学匹配及其对“不同扩散系数分布的嵌入型负极”与“扩散速率可控的层状正极”配对后电化学性能的影响。基于多种嵌入体系的实验验证与机器学习优化，本工作建立了一套“机器学习辅助的定量动力学匹配模型”，将受限层间距与嵌入型电极的离子扩散动力学关联起来。
该模型具有普适性——它能系统评估各类嵌入型电极间的离子扩散兼容性，而非局限于熟悉的电极对；同时具备定量性——借助机器学习建立预测关联，以数据驱动的严谨性替代半经验性的启发式规则，实现全电池动力学的理性优化。模型引入“复合偏移指数（CSI）”与“扩散比（DR）”两个描述符，可直观评估电极对间的动力学兼容性：当同时满足“0.241 < CSI < 1.013”与“0.936 < DR < 1.020”时，即可实现有效匹配。
值得注意的是，CSI与DR这两个描述符并非由机器学习生成，而是研究人员基于嵌入动力学的物理认知，通过“经验指导的特征工程”设计而成，旨在捕捉嵌入过程的核心动力学特征。
此外，本研究通过调控NH4V4O10的层间距与Zn
2+扩散速率，设计出动力学匹配的Zn3V3O8||NH4V4O10（ZVO||NVO）全电池，其比容量高达310 mAh g-1，在5 A g-1电流密度下循环寿命超12000次，倍率性能优异。在该动力学匹配框架的指导下，研究团队开发了一种通用型银-聚丙烯酸（Ag-PAA）导电水凝胶——它既能维持ZVO||NVO电极的结构完整性与电化学性能，又能增强可拉伸体系的机械韧性。
这一工作为兼容多种嵌入型材料的“全向可变形电极平台”提供了实用范例，也为构建高性能双嵌入型AZIBs提供了普适性策略。结合水凝胶电解质，研究进一步构建了全向可拉伸AZIBs体系，在4 cm2面积下实现1.2 mAh cm-2的高面容量与1070 µWh cm-2的能量密度。
该电池不仅满足可穿戴电子设备的能耗需求（功耗>2 mW），还具备本征柔韧性以适应全向形变，充分验证了所提模型的指导价值。尤为重要的是，该电极匹配数学模型为无锌金属AZIBs的电极对选择与全电池性能预测，提供了坚实的理论基础与实用参考。
图1：动力学匹配与失配的双嵌入型水系锌离子电池（AZIBs）对比。上图组对应动力学匹配的AZIBs体系，其中平衡的嵌入/脱嵌速率实现均匀的锌离子（Zn2+）通量。离子在电极间高效穿梭，界面处无显著累积，维持均匀电场并最小化极化——这一行为体现在与离子传输示意图并列的轮廓清晰、对称的循环伏安（CV）曲线上。下图组代表失配体系，充放电过程中离子传输不同步导致界面Zn2+累积，局部不平衡扭曲内部电场并加剧极化，示意图中表现为畸变的CV响应曲线。
图2：NH4V4O10和Zn3V3O8电极材料的结构与动力学特性。(a) 四种不同NVO结构晶格内锌离子传输路径示意图，白色球代表氢（H），蓝色球代表氮（N），小红色球代表氧（O），大红色球代表钒（V），灰色球代表锌（Zn）。(b) DFT计算的NVO中锌离子扩散能垒分布，蓝色、红色、紫色和黄色虚线分别对应NVO-1、NVO-2、NVO-3和NVO-4结构。(c) 不同结构NVO变体中锌离子的吸附能（红色虚线）及相应扩散能垒（蓝色虚线）。(d) NVO电极的非原位XRD图谱（在1 A g-1、25℃条件下，前三次循环的完全充电和放电状态下测量）。(e) 不同截止电压下ZVO和NVO的锌离子扩散系数对比，蓝色、红色、青色和紫色虚线分别对应NVO-1.6V、NVO-1.8V、NVO-2.0V和ZVO电极。(f) 不同电压下ZVO与NVO的EQCM曲线对比（测试温度约25℃），黄色、红色和蓝色曲线分别对应ZVO、NVO-1.8V和NVO-2.0V电极。(g) ZVO||NVO全电池中NVO正极的非原位XPS V 2p谱图及(h) ZVO负极的非原位XPS V 2p谱图（在1 A g-1、25℃条件下，前两次循环的完全充电和放电状态下从ZVO||NVO全电池中采集），绿色代表V3+
，深绿色对应V4+，蓝色表示V5+。
图3：ZVO|NVO全电池中动力学匹配概念的电化学验证。(a) 电极匹配与失配的双嵌入型水系锌离子电池（AZIBs）的离子浓度分布和(b) 电场分布的有限元模拟。(c) 不同电压窗口下全电池的循环伏安（CV）曲线。(d) 不同电压窗口下全电池的电化学阻抗谱（EIS）曲线，符号代表原始数据，实线代表拟合数据，误差汇总于表S11（插图：相应的沃伯格阻抗对比，误差棒表示平均值±标准差，n=5，n表示每个ZVO||NVO电池进行的独立重复EIS测试次数）。(e) 不同电压窗口下全电池的倍率性能对比。（在c、d、e图中，蓝色、红色和黄色分别对应1.6 V、1.8 V和2.0 V的电压窗口。）(f) ZVO||NVO电池的循环伏安（CV）曲线（蓝色、浅蓝色、青色、绿色和紫色曲线分别对应0.2、0.4、0.6、0.8和1.0 mV s-1的扫描速率），(g) ZVO||NVO电池的恒流充放电（GCD）曲线（蓝色、浅蓝色、绿色、紫色和红色曲线分别对应0.1、0.2、0.5、1.0和2.0 A g-1的比电流）。(h) ZVO||NVO电池的初始容量和对应比电流下的循环次数与其他研究的对比。上述所有电化学测试均在约25℃下进行。
图4：各种双嵌入全电池的性能评估与描述符分析。(a) ZVO||VOH电池在正极嵌入前后的循环伏安（CV）曲线、(b) 电化学阻抗谱（EIS）曲线（符号代表原始数据，实线代表拟合数据，误差汇总于表S11）及(c) 倍率性能对比。(d) ZVO||VOP电池在正极嵌入前后的循环伏安（CV）曲线、(e) 电化学阻抗谱（EIS）曲线（符号代表原始数据，实线代表拟合数据，误差汇总于表S11）及(f) 倍率性能对比。（在a、b、c、d、e、f图中，蓝色对应正极嵌入前的电池，红色对应嵌入后的电池。）(g) 各电极材料的锌离子扩散系数对比，以及基于5种不同负极的全电池复合偏移指数（CSI）（误差棒代表每个全电池在循环过程中多个电压点计算的扩散系数的平均值±标准差。每种材料的电压点数量（n）为：ZVO: n=69, TiS2: n=58, MXene: n=47, MoO2: n=53, PTCDI: n=18, NVO-1.8V: n=64, PA-VOP: n=72, KVOH: n=33, NVO-2.0V: n=68, VOP: n=59, VOH: n=42）。以及5种负极分别与3种正极在匹配前后的氧化还原电位差（PD）、1 mV s-1下的质量比容量（Cm）、容量保持率（CR，比电流从0.1 至 1 A g-1）、电荷转移电阻（Rct）和沃伯格电阻（Rw）对比。上述所有电化学测试均在约25℃下进行。（绿色斜线、紫色斜线和黄色斜线填充分别代表与NVO、VOH和VOP正极匹配的失配电池；而实心绿色、紫色和黄色填充表示其匹配后的对应电池。）
图5：机器学习辅助发现用于电极动力学匹配的描述符。(a) 基于机器学习（ML）模型的概述。(b) 所有特征之间的热图分析，包括正极平均扩散系数（+D）和负极平均扩散系数（-D）、正极标准差（+V）和负极标准差（-V）、扩散比（DR）、标准差之和（S）、重叠指数（OI）、复合偏移指数（CSI）、加权扩散差异（WD）、不对称指数（AI）、RC、稳定性（Sta）。(c) 特征重要性的SHAP值。(d) 变量间相对贡献的排序。(e) 使用XGBoost模型对单目标预测的特征性能建模。(f) 对应于DR和CSI范围的预测值数值范围，蓝色实线代表所有预测样本值，橙色虚线表示性能阈值前30%的值，灰色虚线划分出对应前30%密度分布的特征值范围。
图6：水凝胶电极和柔性AZIBs的性能。
(a) 水凝胶电极的应力-应变曲线，蓝色、黄色和红色曲线分别对应填充ZVO、填充NVO和未填充的PAA/EG水凝胶。（插图：水凝胶电极的SEM形貌）(b)-(c) 不同活性物质配比下水凝胶正极（蓝色、黄色和红色曲线分别对应负载浓度为100、200和300 mg mL-1）和负极（蓝色、黄色和红色曲线分别对应负载浓度为60、100和200 mg mL-1）的循环伏安（CV）曲线。(d) 全水凝胶AZIBs的循环伏安（CV）曲线（红色、紫色、绿色、浅蓝色和蓝色曲线分别对应0.2、0.4、0.6、0.8和1.0 mV s-1的扫描速率），(e) 恒流充放电（GCD）曲线（蓝色、浅蓝色、绿色、紫色和红色曲线分别对应0.5、1.0、1.5、2.5和5.0 mA cm-2的比电流），以及(f) 循环性能（红色虚线代表容量保持率，蓝色虚线代表库仑效率）。(g) 串联AZIBs点亮LED显示屏并在扭曲和弯曲状态下保持稳定性能的照片。(h) 基于水凝胶的AZIBs与柔性电路集成，通过粘贴在手上展示其作为可穿戴电源的潜力，表明其在皮肤电子能源应用中的可能性。(i) 在10 mV s-1扫描速率下记录的循环伏安（CV）曲线以及在40%拉伸-释放循环下的容量保持率。(j) 该器件与其他研究的拉贡（Ragone）图对比。上述所有电化学测试均在约25℃下进行。
该研究提出了一种机器学习辅助的动力学匹配模型，通过两个定量描述符（CSI 和 DR）指导双插层型水系锌离子电池电极的理性配对；实验验证的Zn3V3O8||NH4V4O10体系在5 A g-1下循环12 000次后容量保持率仍高于 80%，并据此构筑了可全向拉伸、无金属锌的全水凝胶柔性电池（1.2 mAh cm-2，1070 µWh cm-2）。该成果为安全、长寿命且可形变的下一代锌离子电池提供了通用设计准则，适用于可穿戴电子、植入式设备及柔性储能场景。
Xie, Q., You, Y., Qiao, D. et al. Machine learning-assisted kinetic matching model for rational electrode design in aqueous zinc-ion batteries. Nat Commun (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-67996-8
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