Waste Management | 基于机器学习的热解回收碳纤维力学性能预测

系统整合了来自22篇文献的156组数据，构建了涵盖原材料特性与热解工艺参数的多维数据集；
对比了GBDT、XGBoost、随机森林（RF）和支持向量回归（SVR）四种机器学习模型，RF在拉伸模量保留率（TMP）和拉伸强度保留率（TSP）预测中均表现最优；
结合SHAP特征重要性分析与偏依赖图（PDP），系统揭示了单因素及多因素协同作用对回收碳纤维（RCF）力学性能的非线性影响机制；
明确了"热解氧化两步法"工艺窗口，为碳纤维的高性能回收提供了数据驱动的工艺优化依据。

碳纤维增强聚合物（CFRP）以其优异的比强度、高温稳定性、抗疲劳性和化学稳定性，已成为航空工业轻量化设计的核心材料。其应用范围已从舱门、整流罩等非承力结构扩展至翼梁、中央翼盒等主承力结构，并逐步延伸至发动机短舱等高温区域。全球对CFRP的需求预计到2025年将以每年超过12%的速度持续增长，这带来了大量的生产废料和报废废弃物——仅2020年就产生了约62000吨，预计到2050年航空领域累计产生的CFRP废料将达约50万吨。

CFRP废料的处理和回收面临紧迫的环境与经济挑战。由于90%的航空器部件具有可回收性，且再生碳纤维（13～19美元/kg）相较于原生碳纤维（33～66美元/kg）具有显著的成本优势，从退役航空材料中回收碳纤维具有重要的经济和社会价值。目前，热解回收技术在工业上占主导地位，通过在450～700℃范围内的受控热解将树脂基体分解为气、液、固产物，同时尽量保持碳纤维的结构完整性。然而，单纯热解会在碳纤维表面残留大量焦炭，严重影响再生纤维的可利用性；热解后氧化处理可有效去除这些残留物，但氧化参数与纤维性能之间的关系复杂，温度升高有助于去除树脂但也会加剧纤维氧化损伤，升温速率与保温时间之间存在多因素耦合效应，现有实验方法难以系统揭示这些非线性机制。

机器学习（ML）以其强大的特征捕获能力、短实验周期和低成本，正逐步成为工艺模拟的重要工具。然而，目前在碳纤维热解回收领域，针对回收产品力学性能预测的研究仍较为匮乏，"试错法"依赖问题尚未得到有效解决。在此背景下，本研究提出将机器学习与热解氧化两步回收工艺相结合，以预测和优化关键工艺参数，为碳纤维回收利用提供更精准的理论支撑。

数据集构建与相关性分析

研究从22篇文献中系统提取了156组数据集，其中130组用于TMP预测，156组用于TSP预测，按4:1的比例划分训练集和测试集。输入特征涵盖原材料元素组成（C、O、N含量）、碳纤维质量分数、预处理方式，以及热解温度、热解时间、热解速率、热解气氛、氧化温度、氧化时间和氧化气氛等工艺参数，共经One-Hot编码后扩展为多维特征向量，输出变量为TMP和TSP。

Pearson相关性分析结果（图1）显示，TMP与碳纤维质量分数呈正相关（r=0.24），与热解温度、热解时间和氧化时间呈负相关（相关系数约-0.18至-0.19），表明工艺参数对TMP的影响大于原材料特性。而TSP与氧含量和碳纤维质量分数呈显著正相关，与碳含量、氮含量、氧化温度和氧化时间呈负相关（相关系数分别为-0.40、-0.26、-0.32和-0.26），说明原材料特性对TSP的影响相对更为突出。此外，热解气氛（氮气）和氧化气氛（空气）与TMP及TSP的相关性均较为显著。

Fig. 1. Pearson correlation analysis of dataset: (a) TMP; (b) TSP. *: p<=0.05, **: p<=0.01, ***: p<=0.001.

四种模型性能对比

研究系统比较了GBDT、XGBoost、RF和SVR四种模型在TMP和TSP预测上的性能。以TMP预测为例（图2），在默认超参数条件下，三种集成树模型（GBDT、XGBoost、RF）的R²均超过0.93，显著优于SVR（R²=0.6875）。经网格搜索超参数优化后，RF取得最佳性能，R²提升至0.9608，MSE和MAE分别降低至0.0003和0.0114（图2h）。对于TSP预测（图3），RF同样表现最优，优化后R²达0.9419，MSE和MAE分别为0.0013和0.0187（图3h）；GBDT经调参后R²从0.9095大幅提升至0.9410；SVR在TSP预测中优于TMP预测任务，R²可达0.7838。综合来看，RF模型在两种目标变量预测中均展现出最优的准确性和稳定性。

Fig. 2. Comparison of experimental and predicted values of TMP for different models: (a)–(d): with default hyperparameters, (e)–(h): with optimizing hyperparameters using grid search method.

Fig. 3. Comparison of experimental and predicted values of TSP for different models: (a)–(d) with default hyperparameters, (e)–(h) with optimizing hyperparameters using grid search method.

特征重要性分析

SHAP特征重要性分析（图4）显示，对于TMP，热解时间的影响最为突出（平均SHAP值0.31），其次为碳纤维质量分数（0.26）、热解速率和氧化温度；而对于TSP，碳含量和氧化温度是最重要的特征（平均SHAP值分别为0.45和0.36），氧化时间和热解温度次之。碳含量和碳纤维质量分数作为原材料关键指标，直接影响RCF的力学性能。

Fig. 4. Feature importance based on SHAP values: (a) the mean absolute SHAP values of TMP, (b) the mean absolute SHAP values of TSP.

拉伸模量偏依赖分析

单因素PDP分析（图5）揭示了各工艺参数对TMP的影响规律：热解时间延长导致TMP呈先降后趋于平缓的趋势（图5a）；碳纤维质量分数与TMP正相关，适当提高质量分数有利于强化载荷骨架（图5b）；热解速率在5℃/min时TMP显著提升至0.95，超过此阈值后边际效益递减（图5c）；氧化温度在低于450℃时对TMP影响不显著，在570℃达到峰值后随温度升高而下降（图5d）；氧化时间与TMP呈负相关（图5e）；氧含量在低于5.6 wt%时对TMP的影响有限，过高氧含量不会进一步改善模量保留率（图5f）。

Fig. 5. Single-factor partial dependence plot for predicting TMP.

双因素协同PDP分析（图6）进一步揭示：热解时间与碳纤维质量分数之间存在显著的负协同效应，在较长热解时间条件下，45%~50%的碳纤维质量分数可使TMP最大化（图6a）；低热解速率与短热解时间的组合具有协同增益效果（图6b）；碳纤维质量分数65%~75%与氧化温度约600℃的组合可形成适度氧化层，提升材料环境适应性（图6e）。综合以上分析，以5℃/min热解速率、570℃氧化温度和高碳纤维质量分数构建的稳定工艺体系可将TMP预测值提升至0.94±0.01。

Fig. 6. Two-factor partial dependence plot for predicting TMP.

拉伸强度偏依赖分析

单因素PDP分析（图7）显示，碳含量在74.5～81.2 wt%区间对TSP影响不显著，但超出该范围后TSP显著下降（图7a）；氧化温度在557℃时TSP达到峰值（图7b）；氧化时间在45 min时TSP达峰值0.785，此后随时间延长而降低（图7c）；热解温度在500℃时TSP出现第二个峰值，超过500℃后每升高100℃TSP约降低3%（图7d）；氮含量在≤6.5 wt%范围内TSP随之升高（图7e）；氧含量在16.89 wt%时TSP达到局部峰值（图7f）。

Fig. 7. Single-factor partial dependence plot for predicting TSP.

双因素协同分析（图8）进一步表明：碳含量80 wt%与较低氧化温度组合时TSP可达0.95（图8a）；中等碳含量（72~80 wt%）配合短时氧化（<100 min）可维持较优TSP（图8b）；低热解温度与适度碳含量有助于形成中等石墨化结构，从而优化TSP（图8c）。综合参数协调优化，最优TSP工艺组合为：氧化温度557℃、氧化时间45 min、热解温度约500℃、氮含量约6.5 wt%、碳含量72~80 wt%。

Fig. 8. Two-factor partial dependence plot for predicting TSP.

本研究构建了包含原材料特性和热解工艺参数的机器学习预测框架，比较了GBDT、XGBoost、RF和SVR四种模型的预测性能。RF模型在TMP和TSP预测中均表现最优，优化后R²分别达0.9608和0.9419，MSE分别低至0.0003和0.0013，显著优于其他对比模型。SHAP和PDP可视化分析系统揭示了关键参数对RCF力学性能的非线性影响规律与多因素协同作用机制。对于TMP，热解速率5℃/min、氧化温度570℃、碳纤维质量分数45%~75%的组合可实现协同最优；对于TSP，氧化温度557℃、氧化时间45 min、热解温度400~500℃、N含量6.5 wt%、C含量72~80 wt%的参数组合可将TSP优化至较高水平。TMP和TSP在560℃±10℃条件下可同步达到峰值。研究表明，过高温度、过长氧化时间或极端组成均会通过引入缺陷而降低两种力学性能保留率。所建立的机器学习框架不仅实现了碳纤维性能预测，更通过模型解释揭示了"工艺-结构-性能"之间的内在关联，为缩短传统实验迭代周期、推进碳纤维复合材料的可持续回收利用提供了数据驱动的优化方案。

通讯作者：Da Chen

Science and Technology Innovation Research Institute, Civil Aviation University of China, Tianjin 300300, China

作者：Xiang Guo, Tian Li, Chunting Liu, Meng Zhang, Hao Li, Jinrui Li, Yihua Zhang, Chunmei Zeng, Shuwu Wei, Linlin Pei, Fang Liu, Da Chen

Author: Xiang Guo, Tian Li, Chunting Liu, Meng Zhang, Hao Li, Jinrui Li, Yihua Zhang, Chunmei Zeng, Shuwu Wei, Linlin Pei, Fang Liu, Da Chen

Publication: Waste Management

Publisher: Elsevier

Date: 1 February 2026

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.wasman.2026.115349