凝聚态多体电子结构的深度学习计算

|作者：王子晨^1,†陈基^1,2,3,††

(1 北京大学物理学院)

(2 北京大学轻元素量子材料交叉平台轻元素先进材料研究中心)

(3 北京大学人工微结构和介观物理全国重点实验室纳光电子前沿科学中心)

本文选自《物理》2026年第5期

摘要精确求解多体电子结构是理解与预测材料物理性质的关键科学挑战，而传统计算方法长期受限于精度与效率的矛盾。文章介绍了一种融合深度学习与量子蒙特卡罗的计算方法。该方法利用深度神经网络构建高表达能力、可系统性改进的多体波函数拟设，并结合变分蒙特卡罗方法进行优化，以逼近多电子薛定谔方程的精确解。研究结果表明，该方法不仅能够统一、高精度地处理分子和周期性固体中的各类物理情景，在处理强关联拓扑物态方面也展现出独特优势。深度学习量子蒙特卡罗方法为深入理解凝聚态现象、高精度预测材料性质，乃至发现新奇量子物态提供了一个强有力的手段，开辟了凝聚态物理研究的新方向。

关键词 多体电子结构，量子蒙特卡罗，深度学习，第一性原理计算，神经网络波函数

引言

物理学的发展史，很大程度上是一部对“多体问题”认知不断深化的探索史。在宏观尺度，天体力学中的“三体问题”已然揭示，三个质点在引力相互作用下的运动轨迹呈现出混沌的复杂性，这与双星系统优雅而确定的周期性运动形成了鲜明的对比^[1]。当我们将视角从宏观天体转向微观物质世界，多体问题的求解难度被进一步放大。在凝聚态物质中，该问题演变为一个粒子数达到阿伏加德罗常数数量级(约10²³)的量子多体问题。其根本困难在于，粒子间的复杂相互作用使得系统的集体行为无法再被简单地视为各独立粒子行为的线性叠加^[2]。正如物理学家P. W. Anderson在其影响深远的论文《More is different》中所指出，量变足以引发质变^[3]。当粒子数量增大到一定量，系统会涌现出全新的集体物理现象。

在凝聚态物理中，电子的多体问题尤其核心。例如超导电性、巨磁阻效应等广为人知的宏观量子现象，本质上都源自于电子的多体运动规律。人们将此类问题统称为多体电子结构问题。无论是孤立的分子还是具有晶格结构的固体(图1(a，b))，电子结构是对其中运动的电子量子态的完备描述，它包含了电子的能级、色散关系(能带结构)、密度分布等重要性质。

作为连接微观量子世界与宏观物理性质的桥梁，电子结构决定了真实物质的可观测属性——从晶体的结构稳定性，到电学、光学、磁学特性，乃至化学反应活性等^[4]。除了考虑自然界中的分子和固体体系，研究人工器件中的多体电子态同样是凝聚态物理重要的前沿。以华裔诺贝尔奖得主崔琦等人发现的分数量子霍尔效应为例(图1(c))，其本质是强磁场下二维电子气因多体效应而形成的集体激发态，并呈现出携带分数电荷的准粒子激发^[5]。近些年，在扭角石墨烯等莫尔(Moiré)超晶格材料(图1(d))中，人们通过超晶格势的调控让电子能带发生重构，从而调节库仑相互作用与电子动能之间的竞争关系，来实现各类关联电子态的实验模拟。可以说，精确求解多体电子结构，既是面向凝聚态物理学前沿的重大科学挑战，也是支撑现代物质科学发展的理论基石。

图1 多体电子结构中的挑战与方法 (a，b)分子和固体体系中的多体电子结构：双原子分子拉伸至解离和结构稳定的固体结构；(c，d)关联拓扑物理中的多体电子结构：分数量子霍尔效应和莫尔超晶格；(e)深度学习波函数的示意图

第一性原理计算正是为求解多体电子结构问题而生的一类方法。其目标是从量子力学的基本定律出发，不依赖任何经验参数，对材料的电子结构与宏观性质进行预测。对于由原子构成的真实物质体系，在玻恩—奥本海默近似下，电子结构计算的出发点是求解定态、非相对论性的多电子薛定谔方程：

其中，x_i=(r_i, s_i)包含了第i个电子的空间与自旋坐标，E是体系的本征能量，Ψ是本征态波函数。体系的哈密顿算符

在原子单位制下可表示为

上式右边的三项分别代表电子的动能、电子与原子核之间的库仑吸引势，以及电子间的库仑排斥势。其中电子间库仑相互作用使得所有电子的坐标相互耦合，导致该方程的精确解存在于一个维度随电子数N呈指数增长的希尔伯特空间中，无法解析表示。这种内禀的复杂性，构筑了一道难以逾越的计算壁垒，被1998年诺贝尔奖得主Walter Kohn称为“指数墙”^[4]。

以密度泛函理论等为代表的传统电子结构计算方法，通常是采用“先近似再修正”的路线，逐渐提高电子结构计算的精度。无论是密度泛函理论中的“雅各布天梯”，还是波函数方法中的组态展开，亦或格林函数微扰论，各自都发展出来了先进的算法框架。伴随着数字计算机技术的发展，这些电子结构计算方法取得了巨大成功，也使得计算逐渐成为现代凝聚态物理研究中必不可少的研究手段。与此同时，在薛定谔方程正式提出的100年后的今天，人工智能技术新的发展为我们提供了一次对多体电子结构计算方法进行全面升级的新机遇。

深度学习量子蒙特卡罗(deep learning quantum Mont eCarlo，DL-QMC)正是在此历史节点应运而生的新方法(图1(e))。自从2017年首次提出并应用于量子多体格点模型的求解之后，人们很快将该方法推广到真实分子、固体、电子气和莫尔模型体系等问题的研究中，同时新的算法和框架方面的创新也层出不穷^[6—18]。由于其在多体电子结构计算中的重要意义以及近年来的快速发展，该方法受到了广泛的关注。近期，已有几篇前沿综述论文从不同侧面对该方法进行了总结。其中，Hermann等人系统介绍了一次量子化与二次量子化下的神经网络波函数和量子态的架构^[19]。Tang等人则更全面地讨论了深度学习与电子结构的结合，尤其是DL-QMC与深度学习密度泛函理论(deep learning density functional theory，DL-DFT)这两种方法对于解决不同类型电子结构计算问题时的互补性^[20]。Qian等人则聚焦于固体物理领域，深入探讨了将该方法拓展至周期性体系时的理论基础及该方法在计算真实固体物理性质方面的最新应用进展^[21]。与上述前沿综述的侧重点有所不同，本文旨在以DL-QMC方法的最新进展为锚点，从笔者自身研究的视角，对多体电子结构计算这一凝聚态物理中的基础科学问题进行讨论。为此，本文第二节将首先阐述DL-QMC方法的主要思想，即如何利用深度神经网络构建高表达能力的波函数拟设并结合量子蒙特卡罗方法进行训练和计算；第三节将展示该方法在多体电子结构计算研究中的代表性应用。

深度学习量子蒙特卡罗

2.1 波函数拟设

在薛定谔方程的框架之下，求解多体电子结构的核心即求解多电子波函数。为此，我们首先需要对波函数的解析形式进行某种约定，这就是波函数拟设(ansatz)的概念。拟设定义了一个探索波函数解的空间。一个优秀的拟设，其所定义的空间应包含或尽可能接近真实的基态波函数。反之，一个表达能力不足的拟设，无论如何优化参数，其结果都将受限于系统性的表示误差，无法收敛至精确解。因此，构建一个既能准确反映体系微观物理机制，又具备足够自由度的拟设，是求解多体电子结构的关键。除此以外，在传统电子结构计算中，拟设的设计还需要适配数值计算方法，使得设计出来的拟设易于求解。

一个著名的例子是哈特里(Hartree)拟设，它最早由英国物理学家D. R. Hartree于1928年提出，它将电子的多体波函数写作单电子波函数的直积，该拟设的设计初衷就是引入平均场近似将多电子的薛定谔方程转化为单电子的薛定谔方程，并且自然地导出了自洽场迭代求解的数值计算方案^[22]。随后，美国物理学家J. C. Slater和苏联物理学家V. A. Fock独立认识到哈特里拟设没有考虑到全同费米子的波函数具有交换反对称性的这一局限性，随即在1929年和1930年分别提出了斯莱特(Slater)拟设和哈特里—福克拟设^[23，24]。它们的核心是利用行列式的形式构造多电子波函数，使得交换任意两个电子的全坐标(空间与自旋)时，波函数必须反号：

哈特里—福克拟设的一大优点是其仍然可以利用自洽场迭代的思想高效求解，获得一个平均场近似下的解，因此它也成为后续更高阶的电子结构算法的基础。密度泛函理论作为现在应用最为广泛的第一性原理计算方法，最初是为建立密度与系统能量之间的关系从而避免直接求解薛定谔方程所提出的，但实际应用中最有效的方式仍然是通过构造哈特里—福克拟设将问题转化为科恩—沈(Kohn—Sham)方程来进行自洽求解。

在斯莱特拟设的基础上进一步考虑多电子之间的关联效应的一个经典拟设是由美国物理学家E. R. Jastrow于1955年提出的斯莱特—贾斯特罗(Slater—Jastrow)拟设^[25]：

该拟设由两部分构成，其中斯莱特行列式det[ϕ_j(x_i)]部分由一组单电子波函数{ϕ_j}构成，用于保证整个波函数的反对称性。贾斯特罗因子e^J^(X)，则是一个对电子交换操作对称的函数，用于进一步描述电子间的关联效应。贾斯特罗因子的形式并不唯一，其中带有的参数也依赖于具体的形式。这些不同形式的贾斯特罗因子，一方面要拓展波函数拟设的表达能力和通用性，另一方面又要考虑到实际计算中的稳定性和效率。总的来说，围绕贾斯特罗因子的设计一直以来都是电子结构计算领域发展的重要方向之一。尽管斯莱特—贾斯特罗拟设及其扩展形式在物理上直观且有效，但其固定的函数形式终究限制了精度的进一步提升。为此，传统方法中一个相当有效且通用的技术是1956年美国物理学家R. R. Feynman和M. Cohen提出的回流变换(back flow transformation)^[26]，该方法通过将电子坐标替换为依赖于所有电子位置的坐标，进一步提升了波函数拟设的表达能力。

近年来，深度学习的引入为突破传统拟设的瓶颈提供了新的可能。神经网络框架具有强大的函数逼近能力，是一种天然的通用多体波函数拟设。2017年，瑞士科学家G. Carleo和M. Troyer首次提出受限玻尔兹曼机量子态，其本质就是一种量子多体拟设^[6]。自此以后，不同领域的科学家分别将此概念进行了推广，并且引入了更多先进的神经网络框架和算法。其中最典型的就是神经量子态(neural quantum state)和神经网络波函数(neural network wavefunction)，后者正是本文重点关注的多体电子波函数拟设。神经网络波函数拟设的核心形式是将斯莱特行列式中的单电子函数变为依赖于所有电子坐标的含参多体函数：

其中，神经网络的输出满足置换等变性，即交换输入中的任意两个电子x_k和x_l时，输出矩阵的第k 列和第l 列也相应交换，再结合行列式的性质，总波函数仍然满足反对称性。

图2 深度学习量子蒙特卡罗方法 (a)电子—原子距离(r_i-R_I )以及电子之间的距离(r_i-r_j)分别构成单电子流和双电子流的输入特征，通过多个保持对称性的隐藏层处理，构建神经网络多体波函数轨道ϕ，这些轨道用于构成斯莱特行列式，从而构建出体系的多体波函数；(b)采用变分蒙特卡罗方法优化神经网络波函数Ψ_NN(X, θ)，即通过蒙特卡罗方法得到局域能量期望，对其进行梯度下降以优化参数，将这个过程迭代至收敛以得到最优基态波函数

以图2(a)所示的网络架构为例，网络首先接收描述电子—原子核相对位置的坐标(r_i- R_I)以及描述电子—电子相对位置的坐标(r_i- r_j)，并将其分别映射为单电子流(上部分支)和双电子流(下部分支)的高维特征向量。双电子流特征将电子关联编码进神经网络，与单电子流融合形成包含多体关联的特征向量。神经网络输出的状态最终构建出多体轨道矩阵{ϕ_ij}(紫色矩阵)，进而通过斯莱特行列式det(ϕ)得到神经波函数Ψ_NN(X, θ)^{[10—13，17，18]}。这样的网络架构既包含了电子的多体关联，也满足了费米子的交换反对称性。

2.2 波函数训练

高表达能力波函数拟设的提出为求解多体电子结构提供了基础，但是其复杂性也带来了计算上的挑战。即便是斯莱特—贾斯特罗拟设就已经难以使用自洽场迭代等经典算法求解，由深度神经网络构成的波函数拟设更不可能采用确定性算法严格求解。在深度学习领域，神经网络一般是通过随机优化来逼近最优解，这也是深度学习多体电子结构方法的核心思路。监督式学习是目前使用最广泛的模型训练策略，它是以带标签的已知数据为基准，通过匹配模型预测值和已知数据来实现模型的训练。理论上，神经网络波函数也可以通过已知的波函数来实现监督式学习，但是在多体电子结构这个问题中，只有非常小的体系才有可能获得足够高精度的波函数来作为训练数据。对于更多待研究的体系，高精度数据是天然稀缺的，因此需要采用非数据驱动的训练策略。

具体来说，在波函数求解中，我们可以利用量子力学的变分原理构造损失函数，通过最小化能量期望值来训练波函数。变分原理指出，对于任意一个试探波函数Ψ_T，其能量期望值E_v构成了体系真实基态能量E₀的一个上界：

其中代表所有电子的构型。仅当试探波函数Ψ_T与真实的基态波函数Ψ₀完全一致时，等号成立。

针对公式(6)中的高维积分问题最合适的算法是蒙特卡罗。我们将波函数的归一化模方定义为概率密度函数。此时，能量期望值E_v等价于局域能量在此概率分布下的数学期望，即：

在实际计算中，借助马尔可夫链蒙特卡罗等方法，可以生成一系列服从波函数概率分布的电子坐标样本{X₁,X₂, ⋯, X_M}，能量期望值可以通过对这些样本的局域能量进行平均来近似得到：

借助蒙特卡罗积分法，我们可以对任意形式的参数化波函数Ψ_T(X, θ)进行能量期望E_v(θ)的数值估算，其中θ为波函数拟设中所含的变分参数。根据变分原理，能量期望值E_v(θ))是基态能量E₀的上界。因此，可以将波函数训练过程的损失函数直接定义为能量期望值：

该损失函数的梯度也可通过对概率密度|Ψ_T|²进行蒙特卡罗采样来估计得到。得到梯度以后，就可以采用随机梯度下降(stochastic gradient descent，SGD)等算法来完成网络参数的优化，以此实现神经网络的训练。事实上，这一个完整的计算流程与量子多体计算领域传统的变分蒙特卡罗(variational Monte Carlo，VMC)方法的思想是完全一致的(图2(b))。变分蒙特卡罗方法是由W. L. McMillan在1965年正式提出的，最初用于液氦的波函数求解^[27]。后来，在电子结构计算领域，人们也经常将变分蒙特卡罗方法与传统波函数拟设进行结合，来优化波函数。因此，DL-QMC方法也常常被称为神经网络变分蒙特卡罗(neural network VMC)。

值得注意的是，由于深度神经网络波函数参数空间极为复杂，用于简单拟设优化的算法不再适用。又由于波函数特殊性，与其他机器学习任务存在区别，在机器学习领域表现出色的优化算法也不再能够保证优秀的表现。因此，设计对应的优化算法是DL-QMC领域十分关键的任务。其中，随机重构(stochastic reconfiguration，SR)方法^[28]被证明是一种较为有效的思路。受到虚时演化的启发，随机重构方法通过在每一步迭代中应用算符来逼近基态，并将演化后的波函数投影回由参数导数∂_{θ_i}Ψ_T(θ )所张量的希尔伯特子空间，从而将复杂的希尔伯特空间算符作用转化为参数空间的更新。数学上这种投影过程推导出的参数更新规则为

其中

然而，对于拥有数万乃至数百万参数的深度神经网络，直接计算并求逆完整的S矩阵在计算上是非常困难的。一个高效的方案是克罗内克分解近似曲率(Kronecker-factored approximate curvature，K-FAC)算法^[29]。对于实数波函数，它根据神经网络的层级结构特征，忽略不同层参数间的相关性，实现了S矩阵的块对角近似，将高维大矩阵求逆问题转化为两个低维小矩阵求逆^[10]。对于复数波函数，需要将S矩阵推广为复几何下的Fubini—Study度量，同样可以用K-FAC优化^[13]。最近，Jiang等人提出了前瞻变分优化算法(lookahead variational algorithm，LAVA)，进一步提升了大规模神经网络的训练效率，并且系统性揭示了神经网络波函数在量子化学中遵循“神经标度律”，即绝对能量的计算误差会随着网络参数的增加而呈幂律下降^[18]。

优化好的神经网络波函数拟设还可以进一步作为波函数虚时演化的试探波函数。传统量子蒙特卡罗领域，对实空间多体波函数进行虚时演化的最佳策略是固定节点近似下的扩散蒙特卡罗(diffusion Monte Carlo，DMC)方法，但是它的计算准确性强依赖于试探波函数的节点结构，即波函数零点。神经网络波函数拟设为此提供了一种自然的构造优质节点结构的方法，能够将扩散蒙特卡罗方法的应用场景推广到更强关联的体系，成为DL-QMC方法中的重要组成部分^[14]。

在DL-QMC算法中，局域能量的评估会显著影响算法的整体效率，其计算瓶颈主要源于拉普拉斯项∇²ψ的求导开销。一般神经网络方法通常利用深度学习框架的自动微分功能先构建完整的Hessian矩阵再求迹，但这需要多轮前向与反向传播，产生了大量冗余的计算。Li等人提出的前传拉普拉斯算法通过在神经网络前向传播中同步维护状态及其一阶、二阶导数元组，大大简化了动能项的计算复杂度，成为目前DL-QMC领域加速局域能量计算的通行方案^[17]。

深度学习多体电子结构计算的应用

DL-QMC为凝聚态物理中多体电子结构计算提供了一个统一的框架。本节中我们分为两条主线，介绍DL-QMC在分子和固体的第一性原理计算以及关联拓扑物态的求解中的最新应用。通过这两条主线的梳理呈现DL-QMC作为一种高精度计算方法在解决复杂多体电子结构问题上的优势、局限性和前景。

3.1 分子和固体中的多体电子结构

3.1.1 分子体系的多体电子结构

分子体系是多体电子结构计算的典型场景，很多高精度的计算方法发展出来以后也会首先在分子体系中与最前沿的其他方法进行对比。因此，DL-QMC最早的应用场景也是一系列具有高精度基准的原子与分子体系。例如，Pfau等人提出的FermiNet就是率先在分子体系中取得成功，从而让DL-QMC方法得到了量子化学领域的广泛关注^[10]。在分子体系中，精确描述由反映电子瞬时协同运动的动态关联主导的范德瓦耳斯相互作用是一个长期困扰理论计算的挑战。苯二聚体就是一个典型的体系，经过几年的发展，现在DL-QMC已经可以将该体系的能量计算的不确定度降到实验测量误差以内^{[14，16—18]}。

在处理静态关联主导的问题时，DL-QMC同样表现优秀。氮气分子的解离曲线是检验电子结构方法处理静态关联的经典基准体系。在键断裂区域，多种电子组态的贡献变得同等重要，对于传统的单参考态为核心的方法造成巨大挑战。很多看似高阶的方法甚至给出完全非物理的势能曲线^[30]。如今，DL-QMC已经将氮气分子解离曲线的计算精度推向了新的高度^[18]，通过系统性地扩大网络规模，研究者能够从第一性原理出发，构建出一条纯理论的基准势能曲线。这条理论曲线澄清了以往依赖实验数据拟合的基准在长键长区域的不确定性^[31]。类似的成功例子还有环丁二烯的过渡态能垒的计算，这是具有显著的双自由基特征、涉及复杂的自旋关联效应的体系，DL-QMC也能够有效处理^[18]。

分子的响应性质还涉及到其激发态的计算(图3(a))。DL-QMC算法框架最早是针对基态问题设计，激发态的计算需要一些新的技术。Choo等人利用对称性约束实现了求解特定激发态的变分优化^[32]；Entwistle等人引入正交化惩罚项来依次获得低激发态^[33]；Li等人将自旋对称性约束和正交化惩罚项巧妙结合，解决了激发态计算中长期存在的“自旋污染”问题^[34]；Pfau等人则另辟蹊径提出了“自然激发态”变分原理，将求解多个激发态的计算等效为求解一个扩展体系的基态^[35]。这一系列技术的应用，使得DL-QMC中的有限个低激发态计算与基态计算处于相当的难度，大大拓展了DL-QMC在分子研究中的应用场景。例如，Li等人展示DL-QMC方法在处理十分困难的双自由基体系的单重态—三重态能隙问题时能够超越现有的最佳方法^[34]。近期，研究人员又更进一步地开发了自旋自由度和空间自由度分离的神经网络波函数框架，能够更加高效地计算高自旋激发态^[36]。

图3 深度学习量子蒙特卡罗方法在分子和固体体系的应用 (a)基态与激发态的能量计算；(b)对原子间相互作用力的精确计算；(c)势能面的全局构建：在部分构型上训练的神经网络，能泛化预测其他构型的能量；(d)计算电子密度、偶极矩、电极化率等静态物理性质

如果要进一步考虑分子的结构变化与动力学，那么就需要将DL-QMC的单点能量计算推广到势能面和力场的计算。其中第一条路径是发展精确的原子间力计算方法(图3(b))^[37—39]。事实上，相比于传统量子蒙特卡罗，DL-QMC在力的计算方面具有天然的优势，高质量的神经网络波函数自然提升了力计算的精度，从而有效克服了传统方法中因波函数误差导致力的误差这一长期困难。第二条路径是将势能面直接建模到DL-QMC的网络框架中(图3(c))。Scherbela等人提出的DeepErwin框架利用“权重共享”提升多个分子结构的训练效率^[40]；Gao等人提出的PESNet和PlaNet分别通过引入元学习机制实现单一模型覆盖连续构型，以及通过代理模型实现能量计算速度的大幅提升^[41，42]。无论是哪条路径，产生的势能面和力场数据不仅可以直接用于结构优化和分子动力学，还可以作为机器学习力场的训练数据。可以预期，DL-QMC及其数据将在未来的分子模拟中扮演更重要的角色。

3.1.2 固体体系的多体电子结构

尽管高精度多体波函数方法在有限的分子体系中取得了巨大成功，但将其推广到无限延伸的周期性晶格，长期以来是凝聚态计算物理领域的难点。在DL-QMC方法中，有效的解决途径是通过将晶格的平移对称性编码到神经网络波函数的构造中，该方法实现了对固体体系的高效精确求解。这一进展成功将高精度变分计算方法的应用范畴从分子体系拓展到了周期性的凝聚态物质^{[13，43—45]}。该框架的物理普适性在一系列典型模型与真实物质中得到了验证(图4)^[46—48]，涵盖了一维氢链、二维石墨烯、三维氢化锂晶体等不同维度的体系。在一维氢链中，它准确描述了强库仑排斥主导的电子关联效应，在热力学极限下的能量精度达到了与辅助场蒙特卡罗(AFQMC)等前沿方法相当的水平。在二维石墨烯计算中，该方法有效处理了复杂化学键与长程关联效应，计算出的内聚能与实验值偏差在0.1 eV/atom以内。在三维氢化锂晶体中，研究显示该方法能够对包含108个电子的超胞体系进行有效计算。这些结果表明，DL-QMC具备了从模型体系拓展至真实固体计算的潜力与可行性。

图4 不同固体体系能量计算 (a)H₁₀氢链的解离曲线；(b)不同尺寸(N)氢链的能量，该结果已外推至热力学极限(计算中键长固定为1.8 Bohr。作为对比的LR-DMC、VMC和AFQMC结果取自文献[46])；(c)石墨烯结构，平衡键长为1.421 Å；(d)石墨烯在Γ 点的单原子内聚能，计算采用了2×2超胞(图中数据经过了有限尺寸修正。实验数据来自文献[47])；(e)岩盐结构氢化锂(LiH)晶体的结构示意图(图中颜色深度代表原子间的距离)；(f)氢化锂晶体的状态方程(EOS)，计算基于2×2×2超胞(图中应用了基于Hartree—Fock的方法来校正有限尺寸误差。实验数据取自文献[48]。该图改编自文献[13])

DL-QMC的价值并不局限于提供精确的基态能量，其高质量的波函数本身也包含完整的物理信息，使得直接预测各类静态物理性质成为可能(图3(d))。这一特性拓展了第一性原理计算的能力边界，使其能够对物质性质进行更全面、高保真的预测。首先，在描述电子结构的核心物理量电子密度ρ(r)方面，DL-QMC作为一种实空间方法，不再受限于高斯基组的数学形式，因此能够正确描述电子波函数在原子核附近的尖点行为及长程渐进行为^[49，50]。这使其天然规避了传统方法中因有限基组截断带来的误差，从而获得高精度的电子密度分布。在精确的电子结构基础上，DL-QMC也为计算材料的电场响应性质(如电极化率)提供了可靠方案，这些性质是理解介电、铁电和压电等宏观现象的微观基础。传统密度泛函方法因其对非局域关联效应的近似处理，往往会高估材料的电极化率。DL-QMC与现代极化理论相结合，通过计算多体波函数的贝里相位，直接、精确地获得了材料在电场中的宏观极化强度^[51]。该方法有效修正了传统近似中的系统性偏差，计算出的介电常数与实验高度吻合，并已被用于修正双层石墨烯等体系的层间介电特性，表明该方法在从第一性原理出发精确预测宏观物理响应方面具有重要的理论价值。

除了电子性质，固体中的微观原子间作用力与宏观应力张量，是决定体系结构稳定性、晶格动力学(声子谱)以及力学响应的关键。与分子体系类似，得益于神经网络波函数对基态的高精度变分逼近，力学量计算变得更加可靠。在此基础上，Qian等人的工作针对周期性体系发展了更高效、更稳健的力计算方案，并成功实现了对固体应力张量的计算^[38]。这一进展使得基于第一性原理的晶格弛豫、声子谱分析以及压强驱动相变模拟成为可能，将进一步扩大DL-QMC在凝聚态物理研究中的应用场景。

3.2 关联拓扑物态

3.2.1 维格纳晶体

尽在众多强关联现象中，维格纳晶体(Wigner crystal)是最为基础和典型的物态之一。理论预言均匀电子气在高密度下表现为费米液体；而在低密度极限下，电子间的库仑排斥能远超动能，系统将发生平移对称性的自发破缺，电子为了最小化总能量而排列成规则的晶格结构。这一相变的精确描述，是对多体计算方法预测精度的重要检验。DL-QMC在处理这一经典问题时，展现了其在探索未知物相方面的优势。传统的计算方法在探索未知相变时，往往需要为不同的相(如费米液体或维格纳晶体)预设不同的波函数拟设，然后通过比较能量来判断基态。DL-QMC则截然不同，它能够采用一个统一的、灵活的神经网络波函数拟设，覆盖从高密度到低密度的整个范围，而无需研究者预先假设基态的物理状态。

Cassella等人的工作验证了利用单一波函数拟设描述对称性破缺相变的可行性^[49]。研究显示，在无先验知识输入的情况下，统一的网络模型在高密度区通过优化收敛至具有平移不变性的费米液体态，而在低密度区则自发演化为破坏平移对称性的维格纳晶体态。该结果表明，DL-QMC具备在无先验物理图像约束下，通过变分优化直接捕捉量子相变特征的能力。后续的研究进一步提升了计算的精度和效率。Pescia等人引入了一种基于消息传递机制的神经网络架构，不仅大幅减少了参数量，同时达到了相当甚至更高的精度^[52]。这种高效的架构成功将模拟的系统尺寸推向了更大的规模，为更准确地外推热力学极限下的物理性质提供了可靠的数据支持。Smith等人则基于类似的架构，通过在拟设中引入多个平面波，构建了一个能够统一描述二维电子气所有相的变分波函数^[53]。他们的计算不仅得到了比以往最优方法更低的基态能，还将维格纳晶体的相变点修正到了与理论数值更接近的密度。此外，这项研究还在从费米液体到维格纳晶体的过渡区域，发现了一个存在宽密度范围中间态的有力证据，该中间态表现为具有增强的短程向列自旋关联的液体。

最近，利用类似的思路，Li等人基于DeepSolid框架探索了过渡金属硫化物构成的莫尔超晶格体系中的广义维格纳晶体相^[54]。他们的模拟不仅超越了对简单维格纳晶体的描述，成功复现了实验上观测到的广义维格纳晶体和维格纳分子晶体等多种物相，还预测了一种全新的、由维格纳分子间形成共价键连接而成的“维格纳共价晶体”。这一发现突破了传统维格纳原子或分子晶体的认知范畴，揭示了莫尔超晶格中可能存在更为丰富的关联电子物态。Geier等人采用基于自注意力机制的神经网络架构，也针对不同类型的莫尔体系开展了研究^[55]，描绘了体系在相互作用强度调控下，从费米液体到广义维格纳晶体的完整相变过程。

3.2.2 分数量子霍尔效应

分数量子霍尔效应是强关联物理的经典范例，其基态本身就是一种由电子相互作用催生的、具有内禀拓扑序的奇异液态。然而，如何精确地计入不同朗道能级之间的混合效应，一直是该领域悬而未决的核心难题^[56]。传统的高精度数值方法，如精确对角化，因计算能力有限而不得不依赖于将问题投影到最低朗道能级的近似上。然而，在许多真实的体系中，这种近似会忽略掉关键的物理效应。DL-QMC为此提供了一条全新的解决路径，它规避了最低朗道能级投影近似。作为一个在实空间中构建波函数的变分方法，它能够自然地将所有朗道能级的贡献全部包含在内，无需任何人为的截断。近期，两项独立的研究利用DL-QMC方法，分别在球面几何和二维圆盘下对分数量子霍尔效应系统进行了深入探索^[57，58]。两项研究的结果高度一致：在不同的填充因子下，DL-QMC计算得到的基态能量都显著低于仅考虑最低朗道能级的精确对角化结果(图5)，证明了神经网络波函数成功捕捉到了由朗道能级混合效应带来的能量修正。

图5 球面几何下分数量子霍尔效应体系的能量计算 (a，b)分别展示了填充因子为ν=1/3和ν=2/5体系的训练曲线，并与精确对角化结果(ED，虚线)进行比较；(c)DeepHall方法在ν=1/3填充下计算得到的基态能量随电子数的变化及其与其他方法的对比(图中能量经过了背景电荷、能量移位和密度修正以减小有限尺寸效应^[59，60]。该图取自文献[57])

在球面几何的研究中^[57]，研究者通过细致分析对关联函数，揭示了相变的明确趋势。计算显示，随着朗道能级混合参数的增大，对关联函数逐渐从液体特征向更具结构化的形态转变，指向了系统从分数量子霍尔液体相向晶体有序的转变。此外，该工作还成功研究了激发态，通过计算分数化的准粒子与准空穴的激发能，精确得到了分数量子霍尔效应系统的输运能隙，并定量地揭示了朗道能级混合会使输运能隙减小。

另一项基于二维圆盘几何的研究^[58]，从微观视角深入解析了朗道能级混合诱导的相变机制。计算表明，随着朗道能级混合强度的增加，体系物理性质发生显著跃变，表征了从分数量子霍尔液体向新物相的转变。首先，作为守恒量的体系总角动量发生了突变，标志着系统进入了一个全新基态。其次，电荷密度分布经历了从均匀液态向高度局域化壳层结构的演化。以9电子体系为例，计算观测到电子呈现中心一个、外壳八个排列的构型，这与经典的维格纳分子构型高度吻合，表明新物相具有旋转维格纳晶体的特性。此外，波函数的可视化分析揭示了更精细的微观图景，Laughlin波函数中电子重合处的“三阶零点”，在计入库仑相互作用的真实基态中会分裂成三个一阶零点。这种零点分裂现象直观反映了不同相对角动量轨道组分的混合，提供了超越最低朗道能级投影近似的直接物理证据。

3.2.3 莫尔材料中的关联拓扑物态

近年来，以扭角石墨烯和扭角过渡金属硫化物为代表的莫尔超晶格体系，已成为凝聚态物理的前沿焦点。然而，面对其巨大的原胞尺寸和复杂的长程库仑相互作用，理论研究通常采用连续模型哈密顿量来描述其低能物理特性。尽管连续模型已经对晶格自由度进行了有效简化，但求解这个哈密顿量依然面临巨大挑战。为了使问题在计算上能够处理，现有的理论研究(如精确对角化)普遍需要进一步引入能带投影近似方法，即将复杂的多电子问题简化到少数几个关键的平带上进行求解^[61—66]。但是这种近似忽略了不同能带间的竞争与混合效应，其有效性并非总能得到保证。因此，如何在包含连续模型完整多能带物理的前提下，确定体系真实的基态，并进一步探索和预测由复杂相互作用催生的新奇物相，是当前该领域亟待解决的核心问题。DL-QMC为破解这一难题提供了理想的方案^{[54，55，67，68]}。作为一个在实空间求解的第一性原理方法，DL-QMC能够直接针对连续模型哈密顿量进行计算，无需进行任何能带投影。这意味着它能在连续模型定义的完整希尔伯特空间中变分求解多体波函数，从而无先验假设地计入所有能带间的竞争与混合，捕捉到可能被能带投影忽略的关键物理。

图6 分数陈绝缘体(FCI)与电荷密度波(CDW)的竞争及DL-QMC方法(DeepSolid)与精确对角化方法(ED)计算量对比(所有计算均针对n=1/3空穴填充下的扭角MoTe₂体系) (a)能谱对比：DL-QMC的计算结果显示，基态为三重简并的电荷密度波，其动量分布在Γ点和K_±点，而单带精确对角化的结果则表现为分数陈绝缘体，其三重简并基态的动量均位于Γ点；(b)结构因子对比：DL-QMC计算的结构因子在K_±点出现了尖峰，且峰值随体系增大而增强，这是CDW相的明确信号，而对角化的结果中没有此特征。插图展示了特定尺寸下的二维结构因子；(c)计算开销与能量精度对比。上图比较了两种方法的计算耗时，下图则展示了DL-QMC相较于单能带和双能带的精确对角化方法(1B ED；2B ED)在基态能量上的优势(能量差ΔE)^[67]

近期，有两项研究聚焦于扭角MoTe₂中空穴填充下的强关联电子态，共同证实了DL-QMC在处理莫尔超晶格中能带混合效应的关键优势^[67，68]。两项工作均表明，为了正确描述分数陈绝缘体与电荷密度波等竞争相，必须超越传统的单带近似，采用包含多莫尔能带的全希尔伯特空间模拟。在具体的物理机制解析上，Li等人主要采用动量分辨的能谱分析策略^[67]。通过构造具有明确质心动量的变分波函数，他们精确解析了n=1/3空穴填充下基态的简并模式，发现基态简并非像早期单带模型预测的那样仅局限于Γ点，而是分布在Γ点和高对称K_±点(图6)。这一动量空间特征有力地排除了分数陈绝缘体相，确证了物理基态为电荷密度波相，解决了理论与实验在该填充因子下的长期分歧。Luo等人则基于“神经布洛赫波函数”研究了更广泛填充因子(等)下的基态^[68]。他们的计算在不同填充下自主地学习到了不同的物理图像，在处发现了具有布拉格峰的电荷密度波，而在填充下则捕捉到了与分数量子霍尔液体一致的、无长程序但具有拓扑序的分数陈绝缘体态。

总结与展望

从第一性原理出发，精确求解多体薛定谔方程以获得多体电子结构，是凝聚态物理研究的基础，直接关系到我们理解和预测物质宏观性质的能力。然而，受限于计算复杂度的指数增长，传统计算方法通常要在精度与效率之间做出平衡，这一挑战在处理强关联体系时显得尤为显著。本文介绍了近些年结合深度学习的最新技术发展出来的DL-QMC方法，旨在应对此难题。DL-QMC方法的核心在于利用神经网络构建了高表达能力的实空间波函数拟设，并通过变分原理实现精度的系统性提升。这使得该方法能够在一个统一的框架内，有效处理分子、固体及其他强关联体系哈密顿量的求解问题。作为一种基于实空间波函数的方法，DL-QMC避免了格点化、基组展开和轨道投影等传统数值计算方法中引入的误差，使其特别适用于探索具有复杂关联效应的量子物态。

展望未来，DL-QMC为解决凝聚态物理中的复杂多体问题提供了极具潜力的计算方法。进一步提升计算效率与算法的稳健性，是将该方法拓展至更多真实物质体系的前提。在此基础上，研究者有望推进那些长期以来难以从第一性原理层面精确模拟的物理现象的探索。从更长远的视角看，构建能够跨越不同体系和构型的电子结构基础模型也是DL-QMC方法的发展方向，这类模型将有助于实现对新材料物性快速且精准的推断，驱动凝聚态物理计算研究范式的更新。

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