利用机器学习来分析量子材料，计算机学家和物理学家的协同工作

编辑 | 萝卜皮

当考虑到集体电子行为及其波动时，晶体材料的信息量变得非常大。在过去的十年中，现代 X 射线设备中源亮度和探测器技术的改进使得能够捕获的这些信息的比例显着增加。现在，主要挑战是当综合分析超出人类能力范围时，从大数据集中理解和发现科学原理。

康奈尔大学的研究人员报告了一种无监督机器学习方法 X 射线衍射（XRD）温度聚类（X-TEC）的发展，该方法可以自动提取电荷密度波序参数，并从一系列在多个温度下进行的高容量X射线衍射测量中检测单元内有序性及其波动。

该团队使用准方钴矿材料族 (CaxSr1−x)3Rh4Sn13 的衍射数据对 X-TEC 进行基准测试，其中观察到量子临界点是 Ca 浓度的函数。将 X-TEC 应用于烧绿石金属 Cd2Re2O7 的 XRD 数据，以研究其两个备受争议的结构相变并揭示伴随它们的戈德斯通模式。

该团队展示了当人类研究人员将 X-TEC 结果与物理原理联系起来时，如何获得前所未有的原子级知识。

具体来说，他们从 X-TEC 揭示的选择规则中提取出 Cd 和 Re 位移在幅度上大致相等但异相。这一发现揭示了 5d^2 Re 以前未知的参与，支持了电子起源于结构秩序的想法。该方法可以从根本上改变 XRD 实验，方法是允许进行操作数据分析，并使研究人员能够通过动态发现相空间的有趣区域来改进实验。

该研究以「Harnessing interpretable and unsupervised machine learning to address big data from modern X-ray diffraction」为题，于 2022 年 6 月 9 日发布在《PNAS》。

从 X 射线衍射 (XRD) 实验的早期开始，它们已被用于获取晶体材料中的原子级信息。主要挑战一直是如何解释所得衍射图案的与角度相关的散射强度。Bragg 和 Bragg 对如何解释这些数据的初步见解使人们首次能够直接确定晶体结构，并因此获得了诺贝尔奖。由于 X 射线光子的相位在测量中丢失，解释 XRD 数据的最常见方法是使用正向建模，使用上个世纪开发的日益复杂的晶体学工具。

这些在确定从简单的无机固体到复杂的蛋白质晶体的高度结晶材料的结构方面取得了显着的成功。然而，细微的结构变化可能难以确定它们何时仅导致强度的微小变化而峰值位置没有任何变化。

此外，在远离布拉格峰的漫散射中捕获的热和量子涨落超出了常规晶体学分析的范围。信息丰富的漫散射通常比布拉格散射弱几个数量级，并且很难与背景噪声区分开来。

康奈尔大学的物理学家和计算机科学家合作建立了一种无监督和可解释的机器学习算法，XRD 温度聚类 (X-TEC)。研究人员随后应用 X-TEC 研究烧绿石氧化物金属 Cd2Re2O7 的关键元素。

X-TEC 在几分钟内分析了 8 TB 的 X 射线数据，跨越 15,000 个布里渊区（唯一定义的单元）。

「我们使用了无监督机器学习算法，非常适合将高维数据转化为对人类有意义的集群。」康奈尔大学计算机科学教授 Kilian Weinberger 说。

由于这项分析，研究人员发现了对材料中电子行为的重要见解，检测了所谓的伪戈德斯通模式（the pseudo-Goldstone mode）。他们试图了解原子和电子如何以有序的方式定位自己，以优化天文庞大的电子和原子「社区」内的相互作用。

「在复杂的晶体材料中，多个原子的特定结构，即晶胞，会以规则的排列方式重复自身，就像在高层公寓大楼中一样。」康奈尔大学物理学教授 Eun-Ah Kim 说，「我们发现的重新定位发生在整个建筑群的每个公寓单元的规模上。」

她说，因为单元的排列保持不变，所以从外面看很难发现这种重新定位。然而，重新定位几乎自发地破坏了连续对称性，从而导致了伪戈德斯通模式。

「伪戈德斯通模式的存在可以揭示系统中难以发现的秘密对称性。」Kim 说，「我们的发现是由 X-TEC 促成的。」

Kim 表示，这一发现之所以重要，有三个原因。

第一，它表明机器学习可用于分析大量 X 射线粉末衍射（XRD）数据，作为 X-TEC 扩大应用的原型。X-TEC 作为软件包提供给研究人员，将作为高级光子源和康奈尔高能同步加速器源的分析工具集成到同步加速器中。

第二，这一发现解决了关于 Cd2Re2O7 物理学的争论。

「据我们所知，这是使用 XRD 检测戈德斯通模式的第一个实例。」Kim 说，「这种对复杂量子材料波动的原子尺度洞察将只是回答任何新物质相发现所伴随的关键科学问题的第一个例子……使用信息丰富的大量衍射数据。」

第三，这一发现展示了物理学家和计算机科学家之间的合作可以完成什么。

「机器学习算法的数学内部运作通常与物理学中的模型没有什么不同，而是应用于高维数据。」Weinberger 说，「与物理学家一起工作很有趣，因为他们非常擅长对自然世界进行建模。在数据建模方面，他们真的一举两得。」

论文链接：https://www.pnas.org/doi/full/10.1073/pnas.2109665119

相关报道：https://phys.org/news/2022-06-harnessing-machine-quantum-material.html

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