中国科学院金属研究所李峰研究员团队：机器学习在金属离子电池研究中的应用：材料预测、表征与电池状态评估

电化学储能技术以可逆、高效、便捷的方式进行能量存储与转换，是连接间歇性、分散性可在生能源与实际生产应用间的关键桥梁。其中，以锂离子电池为代表的金属离子电池已广泛应用于便携式设备和电动汽车，并在大规模固定式储能领域展现出潜力。为了进一步拓宽金属离子电池的应用场景，其目标仍集中于实现更高的能量密度、倍率性能、循环稳定性、安全性和降低成本。

金属离子电池的研发是一个复杂的多变量问题。电池内各种材料本征的复杂构效关系、循环过程中材料结构和性质的动态演变以及制造工艺和使用环境都会影响电池的性能。依靠传统的计算和实验研究方法很难处理这种多尺度的挑战。在这种背景下，数据驱动的机器学习方法以及与计算或实验技术的集成，正在成为推动电池研发范式转变的强大工具。一方面，机器学习辅助的计算研究实现了低成本的跨尺度（时间和空间）模拟（Nat. Mater. 20 (2021), 774–786）；另一方面，机器学习辅助的实验研究提供了对真实材料的深入理解和自动化合理设计的能力（Science 376 (2022), 517–521）。基于此，对目前机器学习在金属离子电池研究中的应用进行总结，对未来机器学习的研究方向提出清晰的见解，将对促进金属离子电池的研究具有重要意义。

近期，中国科学院金属研究员于彤博士（第一作者）、李峰研究员（通讯作者）等总结了过去五年来机器学习在金属离子电池研发中的应用，同时也深入探讨了影响机器学习模型准确性的主要因素。为了可读性，首先对机器学习的工作流程和算法进行简要介绍。随后从微观、介观和宏观的角度概述了用于材料性能精确预测、增强材料表征和电池状态评估的机器学习应用实例。最后，讨论了当前机器学习研究的局限性，提出了机器学习在金属离子电池研究中需要关注的四个关键方向：（1）理论和实验数据的融合；（2）引入更科学的描述符；（3）超越实验极限，探索未知；（4）跨尺度的自主化电池研究。该总结工作以“Machine learning in metal-ion battery research: advancing material prediction, characterization, and status evaluation”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上。

图1. 在不同尺度下，机器学习辅助金属离子电池研发的示意图。

材料的稳定性、离子存储容量、反应活性、离子和电子电导率决定了它们在电池中的潜在应用，如电极、电解质和促进剂等。从微观角度，通过建立材料的原子或分子结构与物理化学性质之间的映射关系，可以预测材料的电化学性质，实现对目标材料的筛选。以固态电解质为例，仅部分离子电导率高的固体具有电导率数据，且受实验的影响可能表现出数量级的差异。如图2，为了减轻数据质量和数量对机器学习模型的负面影响，目前主要采取三种有效的策略：（1）利用特征工程降维。（2）应用无监督学习方法直接对未标记数据进行分析。（3）使用机器学习势模拟材料的离子电导率，来优化计算效率和准确性之间的权衡。

图2. 微观尺度下，机器学习在探索固态电解质材料方面的总结。

介观尺度的表征为材料提供了深入的见解，在电池研究中起着至关重要的作用。例如，电子显微镜、X射线成像和光谱学等技术已被广泛用于探索电池的结构和化学以及结构-性能关系。机器学习方法可以超越传统方式，擅于发现和识别数据中的复杂关系和模式，正在改变表征技术。如图3，在电池领域，机器学习辅助的增强传统表征技术主要应用于三方面：（1）分割和标记，机器学习方法可提供无偏的表征结果并实现自动图像分析。（2）高通量表征，机器学习辅助的原位表征技术可以实时检测和分析材料的电化学、结构和热演化。（3）超越限制，机器学习辅助表征在破译复杂的故障模式和发现传统表征技术的物理限制之外隐藏的见解方面也发挥着关键作用。

在电池循环过程中，由于工作温度、充放电速率、电化学降解等因素的影响，电池组内每个电池的性能都有不同程度的老化。为了保证电池组的平衡和设备的安全运行，需要对电池状态（包括荷电状态、健康状态和剩余可用寿命）实时监控和评估。数据驱动的方法可以建立电池容量衰减与外部特征信息之间的直接关系，但其准确性依赖于足够且稳定的老化数据。使用更少的数据来实现更高的准确性，更早的预测，增强的可解释性和更广泛的适用性是推进数据驱动方法的关键方向。将领域知识集成到机器学习方法中可以显著提高其准确性和可解释性（图4）。

机器学习技术作为一种强大而有效的数据处理工具，有望克服电池研究中限制，从而为金属离子电池研发方式的范式转变创造机会。机遇与挑战并存，机器学习在金属离子电池研究中未来方向如下。

（1）理论和实验数据的融合

数据的数量和质量决定机器学习模型的性能上限。受探索空间和方法的限制，目前理论模拟与实验测量数据间的一致性很难保证。为了应对这一挑战，可以利用机器学习势来模拟更复杂的情况。为了全面了解和设计电池，有必要开发数据质量检测方法，建立高质量的多尺度金属离子电池数据库。

（2）引入更科学的描述符

描述符作为机器学习模型的输入变量，决定了模型的准确性和效率。为了将材料的多维属性映射到目标属性空间，通常需要选择大量的甚至数百个描述符作为输入。但过多的描述符会导致过拟合，降低模型的泛化能力和计算效率。整合领域知识提出更有科学意义的描述符，可以有效地在描述符的数量和计算精度之间取得平衡。

（3）超越实验极限，探索未知

机器学习更有意义的研究方向是利用数据发现新材料或新模式。目前有两种实现方法:（1）通过迁移学习、生成对抗网络和其他技术将现有知识和数据结合起来，生成新的数据。（2）利用无监督学习技术识别模式，完全由机器做出决策，可提供传统分析方法无法提供的独特见解。为了确保这些见解的可靠性，需要将领域知识整合到描述符定义或模型构建过程中。

（4）跨尺度的自主化电池研究。

机器学习辅助电池研究的最终目标是解决人类生产应用和各种工业商业需求，将电池的发展方向转向自主化实验平台等智能制造的数字化管理模式。目前，自主化实验平台仍处于起步阶段，主要集中在电池单个组件的单目标优化。大多数关于金属离子电池的机器学习研究也倾向于集中在特定方面。因此，有必要整合不同尺度的独立研究，跨越时间和空间，利用机器学习算法自主化建立这些属性之间的关系。