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本文综述了机器学习（ML）辅助的多尺度能源材料设计的最新进展。文章强调了ML算法在材料数据库筛选、原子结构与性质关系建立、以及材料发现中的应用。近年来，ML在提高物理性质预测精度和加速材料发现方面取得了显著进展。本文还讨论了ML辅助的微观结构重建和偏微分方程的物理信息解决方案在理解微观结构-性质关系中的应用。尽管取得了诸多进展，文章也指出了现有挑战，并展望了ML在原子尺度模拟、逆向工程、过程优化和器件制造中的全面集成，以推动能源转换、存储和收集技术的变革性创新。
背景介绍
近年来，人工智能（AI）和机器学习（ML）技术在工程领域的各个领域产生了不可否认的影响。这些技术不仅在改变现有方法，还在为突破性创新铺平道路。ML在先进能源材料开发中的一个关键领域，这些材料对于许多日常应用至关重要，特别是在移动电子、能源转换和电动化交通领域。文章通过Scopus数据库的搜索结果展示了“人工智能+能源”和“机器学习+能源”领域的出版物数量呈指数级增长，显示了这一领域的重要性。
图文解析
图1：人工智能在下一代能源材料和器件设计中的重要性和应用概述。图1a和1b：展示了使用关键词“人工智能+能源”和“机器学习+能源”在Scopus数据库中的搜索结果，显示了每年的出版物数量。这些图表显示了该领域的指数级增长，突显了其日益增长的重要性。图1c：描绘了一辆电动车辆，其底部装有电池组。图中还展示了电池组的有限元模拟温度分布结果。这幅图说明了ML辅助方法在设计新型能源材料和系统中的各种方式。图1d：展示了圆柱形锂离子电池单元的层次结构，显示了不同空间点的各种材料和微观结构。ML方法可用于：(e) 发现和设计新材料并评估其性质；(f) 识别稳定的界面配置并探索不同晶体、材料和相之间的相互作用；(g) 增强各种微观结构的计算机重建；以及 (h) 加速偏微分方程的连续解。
图2：被动学习和主动学习策略的结合，研究β-Li3PS4固体电解质晶界的锂动力学。图2a：展示了使用MTP MLIP势能进行的模拟。图中显示了被动学习和主动学习策略的结合，以研究β-Li3PS4固体电解质晶界的锂动力学。图2b：表示基于分子动力学模拟的MTP势能的Li原子计数，这些Li原子来自β-Li3PS4的不同晶界。图2c：展示了在原子环境中进行学习的流程，用于模拟纳米压痕的建模。图中展示了如何识别和使用仅具有最高外推等级的区域进行额外的DFT计算。
图3：局部和基于图的MLIP模型及其描述符的发展时间线。展示了局部和基于图的MLIP模型及其描述符的发展时间线。图中显示了局部MLIPs的发展始于大约十年前，而基于图的MLIPs的发展则在近年来显著加速。
图4：Cu和Si的测试均方根误差（RMSE）与计算成本的比较。展示了Cu和Si的测试均方根误差（RMSE）与计算成本的比较。图中显示了ACE方法在提供优越精度和计算效率方面显著优于MTP方法。
图5：两个突出的不变几何GNN模型。图5a：展示了CGCNN模型，其中晶体被转换为图，节点代表原子，边代表原子之间的连接。每个节点和边都由特征向量表示，分别对应于晶体中的原子和键。图5b：展示了CGCNN的卷积神经网络结构，包括输入层、卷积层、隐藏层和输出层。卷积层是核心组件，通过逐层卷积操作提取局部原子信息。图5c：展示了MEGNet模型，其中初始图由原子属性v、键属性e和全局状态属性u组成。键属性首先被更新，然后更新原子和全局状态属性，信息在所有三个之间流动，从而产生新的图表示。
图6：NequIP和CHGNet等变MLIP模型的架构。图6a-d：展示了NequIP模型的架构，包括原子嵌入、交互块和输出块。图中显示了如何通过一系列交互块编码原子之间的相互作用。图6e-i：展示了CHGNet模型的架构，包括基础扩展、嵌入、交互块和输出层。图中显示了如何通过加权消息传递传播原子之间的信息。图6j：展示了G-MLIPs中消息传递的感知场。
图7：晶体结构预测和声子色散关系。图7a：展示了主动学习MTP用于预测硼同素异形体的过程。图中显示了通过主动学习训练的MTP模型能够预测已知最稳定的α相以及一个新的具有54个原子的单元格的同素异形体。图7b：展示了已知最稳定的α相的结构。图7c：展示了新预测的硼同素异形体的结构，该结构具有与α相非常接近的能量水平。图7d：展示了GNoME方法用于预测新材料的流程。图中显示了通过调整离子替代概率和使用对称性感知的部分替代来生成和筛选候选材料的过程。图7e：展示了每年预测的化合物数量和实验实现的晶格数量。图7f：展示了实验验证的六种化合物的结构。
图8：单层石墨烯和体金刚石的声子色散关系。比较了由三种不同的局部MLIPs（MTP、GAP、ACE）与DFT方法获得的单层石墨烯和体金刚石的声子色散关系。图中显示了L-MLIPs能够精确再现所考虑系统的振动性质，其中MTP显示出最佳一致性。
图9：Cs4F4的声子色散关系和态密度（DOS）。图9a：
展示了Cs4F4的声子色散关系和态密度（DOS），由DFT和不同的通用MLIPs计算得出。图中显示了通用MLIPs系统地低估了声子振动模式的频率。图9b：展示了229种不同化合物的通用MLIPs最大频率与DFT最大频率的比率分布。图中显示了MACE模型在预测声子色散关系方面的优越性。图9c：展示了使用经过15670个超胞结构训练的MACE通用模型获得的化合物的声子色散关系。图中显示了训练模型在再现384种材料的声子色散关系方面的平均绝对误差为0.18 THz。
图10：非平衡分子动力学（NEMD）模拟评估晶格热导率。图10a：展示了NEMD模拟评估晶格热导率的示意图，显示了固定原子、施加温度差和建立恒定热通量的过程。图10b：展示了每个部分的平均温度，显示出线性关系。图10c：展示了热导率的等斜率，代表系统中热通量的演变。图10d：展示了NEMD结果，显示了室温下晶格热导率的长度效应，揭示了低和高热导率系统的完全收敛和增加趋势。图10e：展示了GAP+EMD预测的晶态和非晶态硅的平均热导率。图10f：展示了GAP+EMD预测的晶态和非晶态硅的平均热导率。图10g：展示了qHPC60单层的顶视图和侧视图。图10h：展示了qHPC60单层的MTP-NEMD结果。图10i：展示了qHPC60单层的NEP-EMD结果。
图11：固态电池的力学行为。图11a：展示了固态电池的示意图及其力学行为。图11b：展示了固态电池中可能发生故障机制的示例。图11c：展示了硅负极材料在充放电循环中的开裂示意图。图11d：展示了硅负极颗粒的体积膨胀和与集流体的接触丧失以及固体电解质界面（SEI）的破裂。
总结展望
本文总结了机器学习在能源材料多尺度设计中的最新进展，特别强调了机器学习原子势能在新材料发现和设计中的重要性。文章指出，尽管取得了显著进展，但仍面临诸多挑战，如选择最合适的MLIP方法、确保可转移性、捕捉长程相互作用、计算成本和对多样化材料系统的泛化能力。展望未来，MLIPs有望成为原子系统建模的基础工具，推动材料科学的非凡进步。同时，图神经网络描述符在连接原子结构与其性质方面表现出色，显著改进了高通量筛选方法。此外，深度学习模型在复制DFT哈密顿量方面的进展，使得对大型系统的电子和光学性质的预测成为可能，显著提高了计算效率。这些进展有望在光催化剂、热电材料、激光器和太阳能电池等应用中显著提高材料建模的质量。
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审 核：李国庆
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