(纯计算)德国弗里茨·哈伯研究所Phys. Rev. Lett.: 机器学习辅助过渡态搜索的自动化过程探索

2025年3月4日，Phys. Rev. Lett.在线发表了德国弗里茨·哈伯研究所King Chun Lai课题组的研究论文，题目为《Automatic Process Exploration through Machine Learning Assisted Transition State Searches》。

为了克服在建立微观动力学模型所考虑的基本过程中的经验主义，作者提出了一种由自适应动力学蒙特卡洛（kMC）驱动的通用工作流程，但在两个核心方面有所不同：首先，将过程探索步骤与实际的kMC模拟分开。这能够选择体系的原子构型，在kMC算法的限制之外进行过渡态（TS）搜索。如果确定的过程激发了合适的晶格映射，那么这种分离的工作流程还可以使用优化的晶格kMC代码。其次，自动化过程探索（APE）方法利用模糊机器学习（ML）分类，专门将TS搜索集中在所选体系构型中表现出非等价和迄今为止未探索的局域原子环境（LAEs）的原子周围。该方法尊重基本对称性，对原子位置的微小差异不可知，这最大限度地减少了TS搜索中的冗余，并允许应用于更复杂的体系。

以Pd(100)表面上的岛扩散作为特征应用示例来演示这种APE框架。APE能够轻松识别出大量非直观的集体且低势垒的过程，这些过程超出了传统上考虑的表面跳跃和交换扩散机制。即使对于这样一个看似简单的体系，这种现象也依然存在，这凸显了当前流行的查找表kMC方法的局限性。随后的晶格kMC模拟揭示了这些非直观的集体过程对岛扩散性具有一致的影响。

图1 自动化过程探索(APE)的工作流程

图2 示例APE识别Pd(100)上岛扩散的基本过程

图3 非直观过程对岛扩散系数的影响。kMC模拟了岛尺寸为16≤N≤144的Pd原子在500 K下的扩散系数D_N

【论文链接】

Lai, K.C., Poths, P., Matera, S. et al. Automatic Process Exploration through Machine Learning Assisted Transition State Searches. Phys. Rev. Lett., 2025, 134, 096201. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.096201

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