2025年3月14日，美国康奈尔大学Brett P. Fors教授、Robert A. DiStasio Jr.教授、Geoffrey W. Coates教授（共同通讯作者）合作在J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Designing Polymers with Molecular Weight Distribution-Based Machine Learning”论文。
塑料如高密度聚乙烯（HDPE）已经成为人类社会不可或缺的材料，其全球年产量超1亿吨，然而其大规模生产消耗巨大能源，并且产生的塑料废弃物对生态环境构成长期威胁。传统机械回收方法会导致材料性能变差，难以满足可持续发展需求。另一种解决方案是开发一种方法来设计具有可调和改进性能的塑料，从而减少各种应用所需的材料量。使HDPE向可持续化转型的一个核心挑战是理解聚合物设计参数与性能关系，传统方法依赖数均分子量（Mn）和重均分子量（Mw）等统计参数，但难以解析分子量分布（MWD）与性能的复杂关联，导致材料性能的优化长期依赖试错法。
在本文中，利用机器学习探究了聚合物MWDs与HDPE的物理性质（拉伸和流变学）之间的关系（图1）。利用这种方法可以通过调控MWD来生产具有特定性能的HDPE材料；也可测试未知聚乙烯废物，评估性能并实现回收。
图1. 从分子量分布预测HDPE性能的机器学习模型
为了生成足够大的数据集来训练模型，首先合成了八种具有不同分子量和分散度的聚合物基（Base），以涵盖商用HDPE的链长范围。基于这八种聚合物，通过溶液共混的方式制备了155种HDPE样品，Mw分布为16 ~ 547 kDa， 分散度Đ值分布为1.1 ~ 19（图2A）。除此之外，还并引入6种商用样品作为补充。所有的样品经过同样的加工方式经熔融压片后，测试其流变性能（0.4 Hz低剪切和40 Hz高剪切下的复合黏度η*）和力学性能（断裂应力和断裂能）。实验结果表明，共混物覆盖了广泛可调的黏度和力学性能（图2B），证明可以通过控制MWD来调控聚合物材料性能。
图2. HDPE库性质的可视化展示
为了更好地预测共混物的性能，构建了一个PEPPr（PolyEthylene Property Predictor）模型。该模型由100个全连接前馈神经网络（每网络含15个隐藏层，每层50个神经元）集成，输入为对数转换后均匀采样15个点MWD的特征向量，并归一化，输出为5个对数标准化性能指标（低/高剪切黏度、韧性、断裂应力、断裂应变）。测试集随机选择了HDPE库中的20个共混样品和3个商用HDPE样品，训练集包括剩余的135个混合（和基础的8个）HDPE样本以及三个商用HDPE样本。结果表明，PEPPr有较高精准度的预测能力，并且测试集与训练集误差相当，表明无过拟合。
图3. 使用PEPPr的正向映射（从MWD预测物理属性）
从测试集选了两个样本和一个商业HDPE样本展示了模型正向预测的能力（图3）。结果表明，对于不同类型的样品，PEPPr都可以很好的根据MWD预测其黏度和力学性能。尽管样品1和样品2的MWD明显不同，但这些HDPE样品具有相似的高剪切黏度，但韧性却明显不同。表明共混的方式可以在保持某些变量恒定（例如，高剪切黏度）时而独立改变其他变量（例如，韧性），这对于设计具有目标性能的HDPE材料是必要的。在商业HDPE上也有很好的预测能力，表明PEPPr的预测能力并不局限于从训练集中的基础聚合物生成的HDPE样本。
除了正向预测之外，还展示了PEPPr的反向映射能力，即根据所需要的性质（黏度、力学性质）来预测所需的聚合物MWD，并指导合成出性能匹配的HDPE样品。
最后，尝试将PEPPr用于机械回收HDPE的增值重利用。机械回收HDPE往往会导致断链、交联和性能下降，设想通过测试废旧塑料的MWD，再通过共混合适分子量的聚合物来得到理想性质的HDPE。将一个商业HDPE多次螺杆挤出降解，以模拟塑料的多次循环回收，PEPPr根据降解后HDPE的MWD推荐了Blend G，其中包含50%的降解塑料和另一种分子量的聚合物基（图4A）。Blend G表现比原始聚合物更高的韧性和与原始聚合物相似的粘度。随后将这个方法用于消费后的HDPE废物，在螺杆挤压30分钟后，材料断裂应力显著下降，黏度也显著下降，同样通过模型设计了Blend H（其中包含50%废塑料），共混物的性能与原塑料类似。
图4. 利用PEPPr对废旧HDPE增值回收
总之，通过构建大规模HDPE实验库和开发PEPPr模型，实现了基于MWD的聚合物性能精准预测与逆向设计。这种方法的实施和发展将有助 于下一代商品材料的设计，并实现更有效的聚合物回收，从而降低HDPE对环境的总体影响。
