(纯计算)维也纳大学Phys. Rev. Lett.: 机器学习小极化子动力学

2025年5月27日，Phys. Rev. Lett.在线发表了维也纳大学Cesare Franchini课题组的研究论文，题目为《Machine Learning Small Polaron Dynamics》。

小极化子是一种空间局域化的准粒子，在极化材料中由于过量的电荷载流子被其自身引起的晶格畸变所吸引而形成。当热激活时，小极化子可以穿过晶体，构成主要的电荷输运机制之一。此外，它们在各种物理和技术上具有重要意义的过程中起着至关重要的作用，例如光激发、（光）催化、光伏应用和器件功能。

一些理论已经发展到理解和预测小极化子迁移率，包括Marcus-Emin-Holstein-Austin-Mott （MEHAM）理论、密度泛函理论（DFT）、图解蒙特卡罗（MC）和动态平均场理论（DMFT）。此外，还提出了研究大极化子或中极化子迁移率的替代方法。小极化子的动力学可以用第一性原理分子动力学来研究。然而，这些模拟的有限时间尺度对充分采样不频繁的极化子跳变事件提出了挑战。

在此研究中，作者提出了一种消息传递神经网络与玻恩-奥本海默（BO）近似下第一性原理分子动力学（FPMD）的结合方法，通过编码极化子态来学习极化子势能面，实现了纳秒尺度的极化子跳跃动力学模拟。通过借助长时间尺度的统计优势，该研究框架能准确估算典型极性氧化物（岩盐结构MgO中的空穴极化子、金红石TiO₂及其氟掺杂体系中的电子极化子）在不同情境下的极化子（各向异性）迁移率和激活势垒，所得结果均在实验测量范围内。

图1 从一个位点到其相邻位点的绝热和非绝热跳跃跃迁的示意图

图2 MgO中空穴极化子和TiO₂中电子极化子的ML和DFT跳跃极化子

图3 通过不同温度下ns MLMD正则系综模拟的爱因斯坦关系从均方位移中提取极化子迁移率μ

图4 不同温度下10 ns长MLMD TiO_1.99F_0.01中的极化子缺陷相互作用和电荷迁移率各向异性

【论文链接】

Birschitzky, V.C., Leoni, L., Reticcioli, M. et al. Machine Learning Small Polaron Dynamics. Phys. Rev. Lett., 2025, 134, 216301. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.216301

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