固态锂金属电池（SSLMB）由不可燃固态电解质、高容量正极和锂（Li）金属负极构成，展现出构建高能量密度与高安全性电池系统的巨大潜力。然而，锂金属负极反复进行的电化学沉积与剥离过程会在负极-电解质界面引发枝晶形成，带来短路风险。该界面失效的内在机制尚不明确。通过多物理场模拟对固态电解质中应力分布、相对损伤及裂纹形成进行可视化研究，是理解SSLMB负极-电解质界面处的电化学-力学失效的一个重要途径。关于锂枝晶萌生与扩展的关键因素——包括缺陷几何形态、空隙数量密度及锂枝晶分布等——已得到系统性研究，积累了大量相关知识。然而，这些计算基于有限元方法，高度依赖于精细单元尺寸，导致计算量大且耗时较多。
针对这一挑战，引入人工智能（AI）模型具有巨大潜力：其强大的材料力学行为预测能力可有效应对复杂问题，同时具备从原子尺度到器件尺度解析电池复杂相互作用的可能。机器学习模型在理解电极与界面特性方面展现出巨大潜力，尤其适用于处理多模态数据集——例如通过可视化对固态电解质中应力场、损伤场及位移分布的图像进行分析。
近期，昆明理工大学胡劲、熊仕昭等设计开发了一种高效的机器学习框架，用于揭示固态电解质（SSE）中的缺陷分布与电化学-力学过程中冯·米塞斯应力分布之间的关联。通过求解基于电化学-力学机制的耦合多物理场方程生成了丰富的缺陷场与应力场数据集，并对其进行系统分析识别出了最具影响力的缺陷特征，同时对先前工作中的重要结论进行了量化。将提取的特征与量化后的先验知识整合为物理约束信息嵌入模型中，显著提升了模型的物理一致性。在验证数据集上，该模型展现出极低的均方误差（MSE）和平均绝对误差（MAE），分别为0.01%和0.54%。
相关研究成果以“Prior-knowledge-driven machine learning modeling for electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上。
本工作构建了一个高效的机器学习框架，使用squeeze-and-excitation（SE）模块改性的U型神经网络（UNet）——SE-UNet——作为核心，对求解电化学-力学机制的耦合多物理场方程生成的缺陷-应力分布图数据集进行统计分析得到了两个对应力分布影响最大的特征，曲率（Cr）与偏心率（Ec）。同时，对本团队先前模拟工作中的重要结论进行了量化，得到了量化先验应力分布图。将上述重要特征与先验应力分布图作为物理约束信息嵌入到SE-UNet中，以此来增强模型的物理一致性与鲁棒性。对其他传统的图像分析模型，包括卷积神经网络（CNN）、残差神经网络（ResNet）以及未改性的UNet，也使用相同的数据集进行了研究分析。
图1. 固态电池界面失效示意图及机器学习模型框架。(a) 固态电池结构示意图及其界面失效机制；(b) 左半部分：通过有限元分析计算的固态电解质缺陷及其对应应力场。右半部分：通过量化分析先验知识生成的先验应力场分布图；(c) 三种机器学习模型的示意图，包括CNN、ResNet以及UNet；(d) 本研究开发的SE-UNet模型框架；(e) SE-UNet模型与其他三个模型的性能对比。
为提升机器学习模型的准确度和泛化能力，作者选取了先前模拟研究工作中的数据集作为先验知识来对模型进行改性。先前工作通过电化学-力学模拟研究了锂枝晶生长的两种主要机制，对这些工作的主要结论进行分析得到三个对应力影响最大的缺陷特征——长宽比（AR）、尺寸与密度（δ）以及对称性（s）。通过构建量化方程将这三个特征作为修正因子对应力方程进行修正，求解应力方程后即得由先验知识量化出的先验应力图。
图2. 基于先前研究工作的先验知识定量分析流程。(a) 先验知识通过三个校正指标进行量化提取：缺陷对称性K(S)、缺陷尺寸与密度K(δ)以及缺陷长宽比K(AR)；(b) 缺陷分布处理流程。每个缺陷被标准化为独立椭圆来进行计算分析；(c) 利用上述修正参数计算米塞斯应力；(d) 缺陷分布及其对应的量化先验应力场。
机器学习需要大量多样化的数据集来进行训练才能实现稳健可靠的预测。为解决这一挑战，作者开发了一个基于Python的简化多物理场仿真框架，整合了关键的电化学-力学耦合方程，能够根据给定的缺陷分布图高效进行大规模应力场计算。通过特征提取和统计分析对生成的300组缺陷-应力图进行了全面研究。运用形态学分析提取缺陷的几何特征，包括面积、周长、致密度、缺陷平均/最大强度、边界框面积、Ec以及Cr。应力场特征则包括最大值、平均值、标准差、平均梯度和第95百分位数。通过计算皮尔逊和斯皮尔曼两种相关系数评估了缺陷描述符与对应应力响应之间的关联强度，发现Cr值表现出强相关性，表明其是影响应力场的主要因素，Ec值的影响次之。
图3. 有限元分析计算结果的统计分析。(a) 典型缺陷分布及对应应力场。(b) 统计结果的皮尔逊相关热图。(c) 统计结果的斯皮尔曼相关热图。柱状图显示(d) 曲率Cr和(e) 偏心率Ec在所有缺陷分布图中的分布情况，(f) 最大应力以及(g) 应力标准差在所有对应应力场分布图中的分布情况。
为全面评估SE-UNet与其他机器学习模型的预测性能，计算了五个关键指标：MSE、MAE、损失函数（Loss）、结构相似性指数（SSIM）和峰值信噪比（PSNR）。SE-UNet在验证集上展现出最低的Loss值、MSE值和MAE值，表明其超高的预测精度。同时SE-UNet还具有最高的SSIM值和PSNR值，说明其输出的图像与真实图像相似度最高，同时图片质量也最高。以上性能结果充分展示了SE-UNet的预测能力以及对物理知识模块的高效利用。
图4. 四种机器学习模型在训练集与验证集上的预测性能表现。(a) 各模型在训练集与验证集上的Loss值及其(b) 在训练过程中的变化；(c) MSE值及其(d) 在训练过程中的变化；(e) MAE值及其(f) 在训练过程中的变化；(g) SSIM值及其(h) 在训练过程中的变化；(i) PSNR值及其(j) 在训练过程中的变化。
为深入分析SE-UNet模型应力场输出结果的准确度，作者进行了掩码空间分析。缺陷误差比（DER）指标被用来评估模型在缺陷区域的预测性能，该指标反映缺陷区域内总误差占全图像总误差的比例。图5a所示的缺陷掩码图具有最高DER值（21.7%），而图5d和5g中的掩码图分别具有中间值（11.8%）和最低值（5.8%）。即便是DER值最高的掩模其缺陷区域误差仍不超过2%，且所有300个样本的平均DER值为12.4%，这一数值相对较小，表明模型在精准捕捉缺陷周围复杂应力场分布方面展现出强劲能力。这主要归功于SE-UNet中的SE模块，同时UNet结构中的跳跃连接也具有保持空间信息的优势。
图5. SE-UNet模型应力场预测的空间分析。最高DER样本的(a) 掩码缺陷分布，(b) 缺陷区域预测误差，(c) 总体误差。中位DER样本的(d) 掩码缺陷分布，(e) 缺陷区域预测误差，(f) 总体误差。最低DER样本的(g) 掩码缺陷分布，(h) 缺陷区域预测误差，(i) 总体误差。
本研究中，SE-UNet被证实为预测具有不同缺陷分布的固态电解质应力场最有效的模型。相较于其他卷积神经网络架构，SE-UNet模型展现出对先验知识更强的学习能力以及更高的预测精确度。为构建大规模多样化训练数据集，作者采用简化的电化学-力学框架生成了丰富的缺陷分布图与对应的应力场分布图。此外，先前研究中的先验知识作为物理约束被量化整合嵌入到了模型中，成功提升了模型的预测精度和物理一致性。本研究为理解SSLMB界面失效提供了新视角，并提出了一种将领域知识与数据驱动建模相结合的创新策略。此方法为未来电化学-力学相互作用的研究及固态电池系统的固-固界面设计提供了一个十分有希望的研究方向。
Prior-knowledge-driven machine learning modeling for electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte
Jin Wu, Ronghou Yao, Kaizhao Wang, Zhaowei Sun, Jian Wang, Yafei Wang, Jin Hu*, Shizhao Xiong*
Journal of Energy Chemistry
DOI: 10.1016/j.jechem.2025.07.039
胡劲
昆明理工大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，现任中国硅酸盐学会特种陶瓷分会第八届理事会理事，中国硅酸盐学会测试技术分会第四届理事会理事，《现代技术陶瓷》编委。主要研究方向为液态金属、稀贵金属材料及无机精细粉体材料，获云南省第八届高等教育教学成果一等奖项，云南省科技进步二等奖一项中国有色行业科技进步二等奖项，中国有色金属总公司科技进步三等奖两项，授权国家发明专利100余项，发表研究论文150余篇。
熊仕昭
昆明理工大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，先后主持国家自然科学基金面上项目、云南省“兴滇英才”青年人才专项、瑞典能源局规模储能专项，作为主要完成人承担欧盟石墨烯旗舰项目锂硫电池子课题、欧盟电池2030+旗舰项目固态电池子课题等多项课题。以第一作者/通讯作者在Nat Commun、Adv Mater、Adv Energy Mater等学术期刊上发表论文100余篇，代表性工作入选瑞典皇家工程科学院2023年度进展。
