机器学习势函数！上海科技大学谢闻博&胡培君院士，最新Nature Catalysis！

科研党必看！经费预存高至30%增值，更有8500+返利直接送，一次预存，全年无忧！

开发真正适用于多相催化的通用机器学习势函数仍面临巨大挑战。

2025年9月23日，上海科技大学谢闻博、胡培君在国际著名期刊Nature Catalysis发表《General reactive element-based machine learning potentials for heterogeneous catalysis》的研究论文，Changxi Yang、 Chenyu Wu、谢闻博为论文共同第一作者，谢闻博、胡培君为论文共同通讯作者。

在此，作者提出基于元素的机器学习势函数（EMLP），采用独特的“虚化学随机探索优化（REICO）”采样策略进行训练。

REICO通过遍历多样局域原子环境，构建具有代表性的原子相互作用数据集，使EMLP兼具通用性与反应性，无需预先给定结构或反应路径即可精准预测基元反应。

作者以Ag-Pd-C-H-O体系为例，构建针对Pd-Ag催化剂与含C/H/O物种相互作用的EMLP，在表面重构、覆盖度效应及溶剂环境等复杂场景中仍与密度泛函理论（DFT）定量吻合，而现有基础模型通常无法胜任。

该方法为在更大、更复杂的多相催化体系中替代DFT计算铺平道路，并提供可便捷扩展至其他催化体系及材料科学等领域的通用框架。 

图1： a) EMLP工作流程：首先用小规模随机结构及低精度DFT弛豫训练初始proto-EMLP；在REICO采样阶段，利用proto-EMLP（或全程低精度DFT）对额外随机结构进行弛豫，并通过采样技术补充稳定结构，以丰富数据集中局部原子环境（因高对称、稳定构型难以被REICO访问）。随后采用力分布直方图与SOAP描述符结合余弦相似度的多阶段筛选方案对数据集进行平衡，最终经高精度DFT计算后训练EMLP。b) Ag-Pd-C-H-O EMLP训练集的示例结构及体系尺寸分布，可见大部分计算针对约15原子体系完成。c) EMLP可对训练未涉及的任意结构进行即时计算，故可在系列代表性多相催化基准测试中替代DFT。

图2：（a）与公开数据库结构相比，本工作REICO（b）的数据多样性与覆盖度分析。横坐标为每原子能量，纵坐标为Steinhart序参量（OP，度量局域原子排布分布，任意单位），颜色（z轴）表示每个能量–OP区间内数据点数量（log₁₀尺度/计数）。可视化结果显示，REICO数据集不仅覆盖MD数据集的大部分区域，还在能量与局域原子环境方面显著扩展。c, 通过刚性二聚体扫描进行的通用性测试，该测试未出现在训练集中，适合评估EMLP的通用性。测试包括银、钯、碳、氢、氧元素间十种自相互作用与交叉相互作用二聚体组合。DFT计算结果作为基准，与EMLP、MACE-mp与EquiformerV2预测对比；M3GNet无法完成二聚体测试。EMLP结果与DFT基准高度一致，而MACE-mp与EquiformerV2预测偏差显著。颜色标识同图1。

图3：a，由EMLP、M3GNet、EquiformerV2与MACE-mp对Ag₂₈O₂₂及Pd₃₄O₅₆团簇进行MD模拟的快照，并以DFT为参考。使用EMLP的MD全程未释放O₂分子，与DFT结果一致；而其他MLP模拟中出现O₂生成。b, 采用DFT、EMLP、M3GNet、EquiformerV2与MACE-mp对Ag(111)表面两个PTCDA分子进行结构弛豫，给出PTCDA不同部位碳原子与Ag(111)表面的平均距离。颜色标识同图1。

图4：每幅图均将DFT结果与EMLP、EquiformerV2、MACE-mp及M3GNet模型预测进行对比，纵坐标为以初始吸附态为基准的反应能量，过渡态结构由EMLP给出，颜色标识同图1。

图5：图a–d：依次为Pd(111)（a）、1 ML氢覆盖Pd(111)（b）、0.25 ML氢覆盖PdAg₃ (111)（c）与1 ML氢覆盖PdAg(111)（d）的表面模型、DFT与EMLP能量曲线对比，以及各过渡态反应能垒差异（EMLP、EquiformerV2、MACE-mp、M3GNet）。a起始于C₂H₂与H共吸附，b–d起始于C₂H₂与表面H共吸附；颜色标识同图1。

图6：图a、c：EMLP与DFT对比的Pd(100)费托合成反应能垒图，反应路径含多步基元反应，由CO起始至C₆H₁₄生成，坐标轴标注过渡态，下方给出EMLP所得结构；b、d：各过渡态相对于DFT的绝对能量偏差（ΔE），对比EMLP、MACE-mp与EquiformerV2，颜色标识同图1。

图7：a：选取Baker与Chan标准测试反应集（含部分过渡态结构对比，距离单位为Å）的DFT与EMLP活化能E_a及反应焓ΔE对比；b、c：在显式水存在（b）与无水（c）条件下，CO于Pd(111)表面氧化的自由能曲线，由DFT与EMLP结合伞形采样MD计算获得；d：H₂在Ag(100)散射动力学中，固定分子中心及取向于空心位时，DFT与EMLP的二维势能面等高线图（z与r，单位Å）；e：液态甲醇的径向分布函数，对比DFT与EMLP-MD结果，各面板对应O–O、O–H、H–H、C–C、C–H、C–O原子对，含H对仅取羟基氢且排除分子内对，颜色标识同图1。

本研究开发了一种基于元素间相互作用的通用机器学习势函数（EMLP），通过随机探索虚拟化学结构（REICO）策略构建训练集，无需依赖特定反应路径或结构输入，即可准确预测多元素体系中的反应能垒与结构演化。  

该方法在多种催化反应（如CO氧化、乙炔加氢、费托合成）中展现出与DFT一致的高精度，具备跨体系泛化能力，为大规模复杂催化体系模拟提供了高效可靠的DFT替代方案，推动机器学习势函数从“专用”走向“通用”，在多相催化、材料设计等领域具有广阔应用前景。

General reactive element-based machine learning potentials for heterogeneous catalysis. Nat Catal. (2025). https://doi.org/10.1038/s41929-025-01398-3

#上海科技大学#催化#计算#Nature子刊#胡培君院士#谢闻博