高熵氧化物是一类由多种主元金属组成的新型功能材料，自2015年提出以来，因其独特的组成灵活性与结构稳定性，在能源存储、半导体及催化等领域展现出广阔前景。尤其在多相催化中，高熵氧化物可通过多元活性位点的协同作用，实现高效、稳定的反应性能，有望成为下一代工业催化剂的重要候选。然而，其复杂的元素组合与晶体结构使得传统研究方法在规模化合成、活性中心识别与构效关系解析方面面临巨大挑战，亟需发展绿色、高效、可扩展的材料开发新范式，以满足清洁能源与化工行业对高性能催化剂日益增长的需求。2025年10月5日，浙江大学翁小乐教授及伦敦大学学院Jawwad Darr教授等在Advanced Functional Materials期刊发表题为“Accelerating the Discovery of High-Entropy Oxide Catalysts through High-Throughput Synthesis and Rapid Screening”的研究论文。本研究开发了一套集成了高通量合成、快速催化测试与数据驱动分析的一体化平台，以加速高熵氧化物催化剂的设计与优化。研究团队采用连续水热合成结合快速热处理技术，实现了每小时百克级的高效、绿色制备，并利用焦耳加热系统对52种不同晶体结构的HEO样品进行甲烷非氧化偶联反应的快速活性评估；进一步结合随机森林机器学习模型，揭示了元素组成、晶体结构与催化性能之间的内在关联，成功指导出新型高活性组分（CeNdPrSmY）O₂。该工作流相较传统方法节省约70%研发时间，为高性能催化材料的理性设计与规模化制备提供了全新路径。
本研究开发了一种集成高通量合成、快速活性测试与数据驱动分析的新型平台，用于高效设计与优化高熵氧化物催化剂。该平台通过连续水热合成与快速热处理相结合的CHART方法，实现了多种结构类型与元素组合的HEOs规模化制备；利用基于焦耳加热的快速催化测试系统对材料性能进行高效评估；并借助随机森林等机器学习模型揭示合成-结构-性能之间的内在关联。研究成功构建了包含52种HEOs的材料库，涵盖8种晶体结构与16种金属元素，并在甲烷非氧化偶联反应中验证了其催化性能。该一体化工作流程相较于传统方法节约约70%的研发时间，并通过数据指导优化出具有优异C₂H₆选择性的新型组分(CeNdPrSmY)O₂，为高性能催化材料的理性开发提供了全新路径。
图1展示了该一体化工作流程的整体设计，涵盖了从高通量合成、快速催化测试到数据驱动分析的全过程。图中明确呈现了三个核心模块的衔接关系：首先通过连续水热合成系统结合快速热处理实现HEOs的高效制备；随后利用快速焦耳加热系统对催化剂进行瞬时升温与活性评估；最终将获得的催化性能数据与物理化学特征结合，通过机器学习模型进行构效关系解析与性能预测。该流程图系统地体现了平台的高度集成性与自动化特征，为后续大规模材料开发与性能优化提供了可操作的框架。
图2 通过多种表征手段验证了CHART方法合成HEOs的结构均一性与组分可控性。XRD图谱显示经过快速热处理后，原本多相共存的前驱体转化为纯相的岩盐结构(MgCoNiCuZn)O，衍射峰与Fm-3m空间群标准卡片完全匹配，证实成功形成单一固溶体相。高分辨TEM图像中清晰显示的晶格条纹及其对应的面间距测量结果，进一步从实空间证明了晶体结构的完整性；选区电子衍射呈现的规则单晶斑点则排除了次生杂相的存在。元素分布Mapping结果显示五种金属元素在纳米尺度上均匀分布，未出现区域性偏析现象，结合ICP-MS测定超过90%的产率，充分体现了该合成路线在保证材料组分准确性与结构一致性方面的显著优势。
图3系统评估了46种HEOs在甲烷非氧化偶联反应中的催化性能。快速焦耳加热系统实现了10秒内升至1323K的瞬时升温能力，并通过实时监测电流、电压与温度参数确保了反应条件的稳定性。催化测试数据显示不同HEOs在CH₄转化率与C₂烃选择性方面存在显著差异，其中萤石结构材料表现出更高的C₂H₆生成潜力。相关分析表明CH₄转化率与H₂产率呈强正相关，而与C₂烃产率呈负相关，这反映了反应路径中存在竞争关系：部分催化剂倾向于深度脱氢生成氢气与积碳，而非促进C-C偶联反应。这些趋势为理解HEOs在复杂反应网络中的催化行为提供了重要依据。
图4通过机器学习模型与可解释性分析方法揭示了影响C₂H₆选择性的关键因素。随机森林模型在乙烷与乙烯产率预测中表现出最高精度，其R²分别达到0.927与0.803。SHAP分析定量评估了各元素与晶体结构对性能的贡献程度，结果表明Pr、Ce、Y等稀土元素与萤石结构对C₂H₆生成具有显著促进作用，而Ni、Co等过渡金属则因促进深度脱氢而呈现负面效应。进一步研究发现元素电负性与C₂H₆选择性呈负相关关系，这为通过电子结构描述符指导催化剂设计提供了理论依据。基于这些认识优化的新型萤石结构HEO材料(CeNdPrSmY)O₂在实验中实现了C₂H₆产率的显著提升，验证了数据驱动策略在加速催化剂开发方面的有效性与实用性。
总之，本研究通过构建集成了连续水热合成与快速热处理的高通量制备平台（CHART），结合快速焦耳加热催化测试与随机森林机器学习模型，成功开发出一套高效筛选高熵氧化物催化剂的一体化工作流；该策略通过实现每小时百克级的材料规模化合成与10秒内升至1323 K的瞬时反应评价，将传统方法所需的112.64小时大幅缩短至34.02小时，节约约70%研发时间，同时保障了单相结构的均匀性与高产率。基于数据驱动解析，研究揭示了Pr、Ce、Y等元素与萤石结构对C₂H₆选择性的关键促进作用，进而指导设计出新型(CeNdPrSmY)O₂催化剂，其在甲烷非氧化偶联反应中表现出显著提升的乙烷产率。该工作流不仅为“传统难制备”催化材料的快速开发提供了可扩展、可靠的系统解决方案，也通过构效关系的量化阐释推动了高熵氧化物设计的科学化与精准化。未来可探索将该平台拓展至更多催化反应体系及多元组分空间，进一步挖掘高熵材料在能源转化与化工催化中的潜力。
文献信息：Accelerating the Discovery of High‐Entropy Oxide Catalysts through High‐Throughput Synthesis and Rapid Screening. Bowen Han;Shuang Yu;Sibo Zhan;Xihan Yan;Yang Li;Zhenghang Zhu;Xin Hong;Jawwad A Darr;Zhongbiao Wu;Xiaole Weng. ISSN: 1616-301X , 1616-3028; DOI: 10.1002/adfm.202518974. Advanced functional materials. , 2025
