【纳米】机器学习力场捕捉银纳米团簇在电化学中的动态演化过程

原子精确的银纳米团簇（Ag NCs）在二氧化碳还原等反应中表现出优异的催化活性和选择性，是一类极具潜力的电催化剂。然而，与金纳米团簇相比，银纳米团簇具有更高的金属活性及固有的氧化敏感性，导致其在长期电化学条件下的运行稳定性面临严峻挑战。实验手段难以解析原子尺度动态过程，而传统理论模拟方法也受限于时间和空间尺度，无法对长时程动态演化过程进行准确描述。因此，如何建立跨时空尺度的高精度计算模拟方法，揭示纳米团簇在工作状态下的动态演化机制，是实现高效稳定催化剂理性设计的核心挑战。

近日，重庆大学化学化工学院唐青研究员与重庆师范大学化学学院孙芳通过结合多尺度恒电位模拟与深度势能分子动力学方法，构建了高精度机器学习力场，成功揭示了炔保护的Ag₁₅纳米团簇及其掺杂体系在电化学还原条件下的结构动态演化机制。

图1. 多尺度模拟流程。

模拟结果表明Ag₁₄Cl团簇最快实现质子键合（95 ps），Ag₁₅与 Ag₇Au₈团簇次之（100 ps）。且至少历时2000 ps左右的DPMD模拟时长，表面的配体才能实现最大数量的脱去，显然这些结果是无法在仅有的10 ps的AIMD模拟中检测到。而此后长达5000 ps 的DPMD模拟不再能监测到更多的配体的解离发生，可以确定在此电势下，Ag₁₅团簇表面最多失去4个配体，Ag₈Au₇团簇表面最多失去6个配体，Ag₁₄Cl团簇表面最多失去8个配体。对比所有的动力学结果可发现：（1）金属内核无序化与配体解吸为普适过程，（2）但动力学路径受原子掺杂调控；配体最大解吸量及饱和时间因团簇而异；（3）≥2000 ps模拟为捕获电化学动态稳定性的必要尺度。

图2. DPMD模拟过程中，氢原子从水层迁移至炔配体末端C原子的位置随时间的动态变化以及所有模拟结果的原子构型变化。

这一成果近期发表在J. Am. Chem. Soc.上，文章的第一作者是重庆师范大学孙芳博士。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Capturing Dynamic Core Reconstruction and Ligand Desorption of Atomically Precise Ag Nanoclusters with Machine Learning Force Field 

Fang Sun and Qing Tang* 

J. Am. Chem. Soc. 2025, DOI: 10.1021/jacs.5c15207

导师介绍

唐青

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