大连理工大学高峻峰教授Nat Commun：机器学习模拟揭示过渡金属二硫化物异质结构形成过程中的中间体

成果介绍

二维过渡金属二硫化物范德华异质结构在高性能电子器件领域具有广阔前景，但其大规模合成仍受限于尺寸限制和合金化污染问题。近期有研究报道了一种两步气相沉积法，可制备晶圆级尺寸且杂质极少的过渡金属二硫化物范德华异质结构。

鉴于此，大连理工大学高峻峰教授等研究者开发了能够模拟双层MoS₂/WS₂范德华异质结构在可行生长条件下原子尺度动态生长过程的机器学习势函数。模拟揭示了一种关键的亚稳态SMMS（M=Mo或W）中间体结构，该结构促进了金属原子交换与合金化过程。消除合金化污染需要防止裸金属原子的嵌入。研究结果还表明，该SMMS结构展现出优越的电子特性，可作为MoS₂场效应晶体管的低肖特基势垒接触电极。

图文导读

图1. 数据集中结构的多样性。采用主成分分析对数据集中的关键结构进行可视化，以展示过渡金属二硫化物、MoS₂/WS₂范德华异质结构以及生长过程中出现的各种复杂结构的多样性。等高线表示特定区域内数据集的密度。

图2. Mo原子在MoS₂上的沉积动力学与稳定性。(a) Mo原子沉积结构及(b)嵌入MoS₂层的结构，(c) 1100 K下机器学习势分子动力学模拟过程中的能量演化（蓝线表示原始能量，红线表示低通滤波结果）。(d-e) 900 K模拟温度下0.25单层(d)与1.0单层(e) Mo原子在现有MoS₂层上的沉积快照。(f-i)四种可能结构：(f) MoSMoS、(g) SMoMoS、(h) SMo₃S及(i)嵌入更多Mo原子的SMo₄S。(j)所考察MoS结构的形成能凸包图，绿点对应二维材料数据库（MatHub-2d）中已有结构的能量。(k) SMoMoS的单胞结构及其(l)声子色散关系。

图3. Mo原子在WS₂上的异质沉积动力学与合金化过程。(a-c) 通过机器学习势分子动力学模拟获得的两步气相沉积过程中MoS₂/WS₂范德华异质结构生长快照（Mo原子沉积于WS₂表面，模拟温度900 K）。(d-f) 机器学习势分子动力学模拟中观测到的Mo与W原子交换现象。(g) WS₂表面Mo层结构示意图及其(j)对应声子色散关系。(h) 未发生合金化的SMoWS中间体结构示意图及其(k)对应声子色散关系。(i) 发生合金化的SMMS结构示意图及其(l)对应声子色散关系。(m) 300 K下SMMS结构不同Mo-W交换比例的相对自由能(ΔF)变化。

图4. Mo-S簇的硫化动力学与表面行为。(a-e) 通过在合金化SMMS中间相上沉积S原子（1100 K），对合金化Mo_xW_1-xS₂/Mo_1-xW_xS₂范德华异质结构生长过程进行机器学习势分子动力学模拟。(f-o) MoS₂表面各类Mo簇的机器学习势分子动力学模拟（1100 K）：(f-i)单Mo原子沉积；(j) Mo原子在xy平面的运动轨迹；(k-n) Mo-S簇沉积过程；(o) Mo原子在xy平面的运动轨迹。图中(a-i, k-n)绿色、灰白色和黄色球体分别代表Mo、W和S原子。

图5. SMoMoS和SMMS电极与MoS₂接触的电子结构与接触特性。(a) SMoMoS结构的电子能带结构（E_f为费米能级）。(b) SMoWS结构与合金化SMMS结构的电子能带结构（E_f为费米能级）。(c) MoS₂-SMoMoS界面处p型肖特基势垒示意图，Φ_b = 0.55 eV。(d) MoS₂-SMMS界面处p型肖特基势垒示意图，Φ_b = 0.69 eV。

结论与展望

总之，研究采用机器学习势分子动力学模拟研究了过渡金属二硫化物范德华异质结构的生长机制，特别聚焦于MoS₂和WS₂构成的异质结构。本研究揭示了生长过程中形成的SMoMoS和SMMS中间体结构的稳定性及转变机制。通过详细的能量与动力学稳定性分析，我们观察到这些中间体结构在特定条件下表现出显著的稳定性，并在进一步沉积硫原子后转变为双层过渡金属二硫化物结构。此外，该工作研究了这些金属性中间体结构与半导体MoS₂的接触特性，发现它们展现出较低的p型肖特基势垒，表明其在电子器件中具有潜在应用价值。这些发现不仅为过渡金属二硫化物范德华异质结构的生长机制及生长条件优化提供了关键理论见解，也为二维材料与器件的设计提供了新的视角。

文献信息

Zhao, L., Liu, H., Chang, Y. et al. Intermediates of forming transition metal dichalcogenide heterostructures revealed by machine learning simulations. Nat Commun (2026).

文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-69977-x

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