甲烷作为清洁低碳能源，在全球能源转型与交通领域应用中潜力巨大，但其低能量密度导致车载存储效率不足，成为规模化推广的关键瓶颈。近日，华中师范大学涂斌斌/郭彦炳、武汉科技大学庞青青联合团队提出机器学习导向的孔道工程策略，理性设计高性能金属有机框架（MOFs），实现超高体积甲烷存储，相关成果发表于国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society。
近年来，吸附式天然气（ANG）技术成为温和条件甲烷存储的优选路径，金属有机框架（MOFs）因高比表面积、可调控孔道的特性，是理想的吸附材料。目前已知MOFs超十万种，但多数性能有限，传统试错实验周期长、成本高，难以破解构效关系难题。机器学习凭借数据驱动优势，为海量MOFs高效筛选、精准改性提供全新解决方案，成为能源材料设计新方向。该团队以机器学习为核心，破解甲烷存储关键难题。他们依托数据库构建吸附数据集，训练高精度Extra Trees Regressor模型（R²=0.96），通过SHAP与偏依赖分析，精准解析孔隙率、孔体积、骨架密度三大核心参数的非单调协同关系，明确最优区间。基于机器学习筛选，锁定UMCM-4、MUF-8、MOF-5三种高性能候选材料；并在最优参数指导下，通过配体官能化精准调控孔道，最终MUF-8-CH3、MUF-8-C4H4实现237cm3(STP)cm-3超高体积工作容量，刷新MOFs领域甲烷存储纪录。材料兼具高存储性能、强工况适应性与优异循环稳定性，为高性能甲烷吸附剂设计提供新范式。
图1. 机器学习辅助MOF筛选流程图。展示从数据集构建、机器学习训练、特征重要性分析到孔道优化、实验验证的完整闭环。
图2. UMCM-4、MUF-8、MOF-5晶体结构。基于5–100 bar下甲烷体积工作容量，筛选CoRE MOF 2024数据库前200种材料，结合合成可行性与去溶剂后孔道可及性，优选UMCM-4、MUF-8、MOF-5用于实验验证。
图3. 甲烷体积工作容量随孔隙率、孔体积、骨架密度变化及最优区间分布。(a-c)显示体积工作容量随参数呈先升后降的非单调关系。机器学习统计性能前2% MOFs参数分布，明确最优区间：孔隙率0.78–0.86、孔体积1.20–2.00 cm3 g-1、骨架密度0.40–0.70 g cm-3，为配体修饰提供精准依据。
图4. UMCM-4、MUF-8、MOF-5及其衍生物甲烷吸附等温线与性能对比。图(a–c)为298 K、0–100 bar条件下吸附等温线。UMCM-4经-NH2修饰性能显著增强，UMCM-4-N
H2容量提升至230 cm3(STP) cm-3；MUF-8经-Br、-CH3、-C4H4修饰性能显著增强；MUF-8-CH3、MUF-8-C4H4达237 cm3(STP) cm-3，为当前MOFs最高值。
图5. MUF-8及其衍生物孔笼内甲烷吸附位点DFT模拟结构。功能基团引入增强C–Hꞏꞏꞏπ，C–HꞏꞏꞏO，C–HꞏꞏꞏBr等相互作用，从微观层面解释容量提升机制，印证机器学习指导的合理性。
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Machine Learning-Guided Pore Engineering of Metal−Organic Frameworks for Ultrahigh Volumetric Methane Storage
Mengyao Song, Rui Gao, Jieqiu Huang, Yangzhen Li, Kaiqi Wang, Chongchong Hou, Huiling Wang, Honghui Lei, Zhu Luo, Chao Shu, Yanbing Guo,* Qingqing Pang,* Binbin Tu*
J. Am. Chem. Soc., 2026, DOI: 10.1021/jacs.6c02540
研究团队介绍
郭彦炳，华中师范大学化学学院教授，博士生导师。国家自然科学基金青年科学基金A类项目（原国家杰出青年基金）获得者，国家级青年人才计划入选者，湖北省创新人才入选者，湖北省杰出青年科学基金获得者，华中师范大学桂子学者，全国高校黄大年式教师团队（核心成员）。现任华中师范大学教授、博士生导师，化学学院副院长，光能利用与减污降碳教育部工程研究中心主任，武汉光化学技术研究院副院长。2010年6月毕业于中国科学院化学研究所，获理学博士学位，师从李玉良院士。随后在美国康涅狄格大学、麻省理工学院从事博士后、客座研究员、助理研究教授工作。长期攻坚在可挥发性有机污染物（VOCs）控制领域，在高效氧活化方法建立、高温有序微/纳米结构催化剂创制、整体式催化剂规模化生产和应用等方面开展了创新性探索，助力了我国多行业VOCs减排。2016年回国组建课题组，先后主持国家自然科学基金青年科学基金项目（A类）、国家级青年人才项目、国家自然科学基金面上项目、湖北省自然科学基金杰出青年项目、福建省产业领军团队项目等10余项。近五年，以第一/通讯作者在Science、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Environ. Sci. Technol.等期刊发表SCI论文46篇，SCI他引7365次，其中单篇引用超过100次论文11篇，11篇论文入选ESI前1%高被引论文，H指数39，总计发表SCI论文115篇。入选由斯坦福大学和爱思唯尔共同发布的2025年全球前2%顶尖科学家（World’s Top 2% Scientists）“年度科学影响力榜单”。
https://www.x-mol.com/university/faculty/82148
庞青青，武汉科技大学化学与化工学院讲师，硕士生导师。2017年博士毕业于复旦大学，毕业后留在复旦大学进行博士后研究，2020年9月加入武汉科技大学。主要从事金属有机框架及其复合材料的设计合成、基于超分子大环的新型金属有机框架材料的设计合成、吸附/分离、催化等领域研究。近年来以第一作者或通讯作者在领域内权威期刊Nat. Chem.、J. Am. Chem. Soc.、Sci. Bull.、Coord. Chem. Rev.、Inorg. Chem.等发表多篇学术论文。主持湖北省教育厅科研计划指导性项目和武汉科技大学高层次人才启动经费等，参与科技部国家重点研发计划。
https://www.x-mol.com/university/faculty/860850
涂斌斌，华中师范大学化学学院副教授，博士生导师。2012年于南昌大学获学士学位，2017年于复旦大学获得博士学位，随后于复旦大学开展博士后研究。2020年9月加入华中师范大学化学学院，独立建立课题组。研究方向包括晶态孔材料组分序列调控、多级孔材料的可控制备及功能化，以及晶态孔材料在异相催化和清洁能源中的应用。以第一作者或通讯作者在Nat. Chem.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表多篇论文。入选湖北省楚天学子和武汉英才人才计划，主持国家自然科学基金青年项目、湖北省自然科学面上基金、武汉市知识创新曙光计划以及华中师范大学人才启动经费等科研项目。
https://www.x-mol.com/groups/tu_binbin
