英文原题：Machine Learning-Assisted High-Temperature Nonequilibrium Kinetics of Air Components: From Microscale to Macroscale
通讯作者：李军（重庆大学）；孙泉华（中国科学院力学研究所）
作者：Jiawei Yang (杨佳伟), Qizhen Hong (洪启臻), Jianyi Ma (马建毅), Changjian Xie (谢长建)
近日，来自重庆大学、中国科学院力学研究所等科研单位联合在国际知名物理化学期刊《物理化学快报》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上发表了一篇前瞻性的展望综述。该文章系统地总结了机器学习（ML）技术在高温空气组分非平衡动力学研究中的应用，为高超声速飞行、等离子体放电及超声速燃烧等极端环境下的高保真模拟与建模提供了思路。
图1. 机器学习赋能高温空气非平衡动力学研究：从微观到宏观尺度（文章TOC图）
当飞行器以高超声速穿越大气层时，其流场温度可升至上万开尔文。在该极端条件下，空气体系的真实气体效应显著，O2和N2分子发生振动激发、解离甚至电离（见图2a），且各内能自由度（转动、振动、电子）无法在短时间内达到热平衡。忽略复杂热化学非平衡效应将导致对飞行器气动力热性能描述不准确，对飞行器设计的安全与稳定构成威胁。传统的宏观热化学非平衡模型（如多温度模型等）虽然计算效率较高，但在极端条件下往往缺乏足够的精度。为了提高动力学模型精度，基于高精度从头算势能面的态分辨动力学模拟受到了广泛关注。基于微观物理过程的统计结果，能够不使用经验参数描述内部微观自由度之间的非平衡效应，理论上可以获得精度更高的动力学信息。然而，该方法的主要瓶颈在于，获取全面且高精度的动力学数据库面临着高昂的计算成本，这也限制了该方法在实际工程中的应用。这篇展望综述指出，合理利用机器学习技术有望解决上述技术难题。
图2. (a) 飞行器飞行速度-高度图，其中标出了O2和N2的解离与电离范围；(b) 态分辨非平衡动力学研究思路：高精度电子结构计算→势能面拟合→动力学模拟
文章全面梳理了机器学习技术在高温气体动力学模拟各个核心流程中的应用，包括高精度电子结构计算、势能面（PES）拟合、动力学模拟及数据库的构建（见图2b）。在电子结构计算方面，主要介绍了神经网络扩散蒙特卡洛方法（FermiNet-DMC）、基于深度学习（DL）和无轨道密度泛函理论（OFDFT）提出的M-OFDFT电子结构计算框架等近年来应用机器学习技术开发的新方法。这些方法能在保证计算精度的前提下显著提高计算效率，彰显了机器学习技术在解决传统电子结构计算难题方面的优势。在高精度势能面拟合方面，主要介绍了应用Δ-Machine Learning（Δ-ML）机器学习方法，利用少量高精度从头算数据结合大量低精度数据，就能以极低的计算代价高效拟合出具备极高精度的全维势能面。此外，还介绍了深度学习技术为较大分子及复杂组分的势能面拟合研究带来的新可能性。在动力学模拟与数据库构建方面，使用高斯过程回归（GPR）和神经网络（NN）技术结合传统分子动力学方法（准经典轨线法（QCT）、混合量子-经典法（MQC）等），实现了基于少量态分辨动力学数据拟合即达到收敛的模型。应用该模型能快速预测大量高精度积分截面或速率系数，缓解态分辨动力学模拟计算成本过高的问题。同时文章指出，开发如WDK-VENUS等自动化动力学工作流是当前的研究热点，这类工具大幅减少了人工干预，进一步推动了微观动力学模拟向宏观反应速率系数库的高效转化。
该文也展望了未来有望进一步通过应用机器学习技术攻克的挑战。首先，对于不符合波恩奥本海默近似的非绝热过程，可引入深度学习等机器学习方法构建多电子态耦合的势能矩阵，以精确模拟高温下复杂的电子跃迁和特征发射光谱。其次，对于复杂多组分系统错综复杂的反应路径，可利用主动学习和图神经网络（GNN）技术，自动识别成千上万的中间体和反应路径。最后，开发针对界面的机器学习力场（ML-FFs），精确描述高能粒子连续撞击下的壁面剥离和催化等气固界面散射过程，将为流体力学计算提供更准确的壁面边界条件。
该展望综述发表在JPCL 上，重庆大学博士研究生杨佳伟为文章的第一作者，中国科学院力学研究所洪启臻副研究员、四川大学马建毅教授和西北大学谢长建教授同为该文章的作者，并提供了重要帮助和支持。重庆大学李军教授和中国科学院力学研究所孙泉华研究员共同担任通讯作者。
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Machine Learning-Assisted High-Temperature Nonequilibrium Kinetics of Air Components: From Microscale to Macroscale
Jiawei Yang, Qizhen Hong, Jianyi Ma, Changjian Xie, Quanhua Sun*, Jun Li*
J. Phys. Chem. Lett. 2026, 17, 16, 4702–4715
https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.6c00503
Published April 8, 2026
© 2026 American Chemical Society
通讯作者信息
李军，重庆大学教授、博导，国家级青年人才，高级洪堡学者，重庆市英才计划-青年拔尖人才。针对燃烧/星际/大气等中的关键物种和化学反应，发展和应用人工智能方法，开展了系列高精度反应动力学理论研究工作，以通讯（含共同）、第一作者在Nat. Chem.，J. Am. Chem. Soc.，PNAS，CCS Chem.，Chem. Sci.，J. Phys. Chem. Lett.，Int. Rev. Phys. Chem.，JCTC等杂志上发表论文多篇。
孙泉华，中国科学院力学研究所研究员，中国科学院引才计划、中组部科技创新领军人才计划入选者，力学研究所学位委员会主任。主要研究方向为高温气体非平衡流动和数值模拟技术，担任中国科学院B类战略先导专项“超常环境多尺度力学”首席科学家、基础加强重点项目首席科学家，发表学术论文100余篇。
（本稿件来自ACS Publications）
