欢迎投稿欢迎课题组投递中文宣传稿，免费宣传成果，发布招聘广告，具体联系人：13162018291（微信同号）
研究背景
将二维材料以微小的转角、应变或晶格失配堆叠在一起，会形成莫尔超晶格——其周期性单胞的重复产生跨越数十至数百纳米的长程调制。这类超晶格承载着随空间变化的、依赖堆垛的势场，常常导致平带的出现，并驱动非常规超导、奇异拓扑相以及关联绝缘态等宏观关联现象，同时还孕育莫尔限域激子、声子等独特准粒子与集体激发。要预测并调控这些涌现现象，就必须借助能够刻画莫尔材料内在的应变致晶格畸变与堆垛构型分布的模型。
传统上，莫尔结构的建模主要依赖密度泛函理论（DFT）。DFT虽能准确预测原子重构与畴的形成，但高昂的计算成本使其只能处理仅含数千原子的超胞。机器学习原子间势（MLIP）是一条兼具经典力场计算效率与近从头算精度的可行途径。然而，为莫尔材料构建准确的MLIP并不容易：模型必须同时精确刻画强层内共价键（约1 eV/单式量）与弱层间范德华相互作用（约100 meV/单式量）这两个相差悬殊的能量尺度。更棘手的是，能量与力的均方根误差（RMSE）
等传统验证指标主要评估局域原子环境，无法充分反映主要产生于纳米尺度的莫尔结构效应；而DFT的计算限制又使得研究者无法在真实莫尔结构上直接验证MLIP。
成果简介
近期，斯坦福大学Felipe H. da Jornada助理教授团队提出了一套面向多层莫尔体系的分离式MLIP框架。其核心思想是将总能量与原子受力分解为层内与层间两个部分，分别建模。相比将两者混合训练的传统统一模型，该方法在能量与力的预测精度上实现了约十倍的提升，且与所采用的具体MLIP架构无关，可推广至不同转角与层数的复杂莫尔结构。
作者进一步指出，能量与力的RMSE并非评价莫尔结构预测优劣的可靠指标：两个RMSE相近的模型，预测出的畴壁宽度可相差达40%。为此，他们借助最优传输理论中的Wasserstein距离，提出了平均失配误差（MDE）这一物理直观的度量。MDE通过比较两套以Voronoi胞为中心的堆垛失配矢量分布来量化莫尔体系间的结构差异，并对全局平移、旋转与原子种类重标记保持不变。通过对模型权重施加可控扰动，作者建立了RMSE与MDE的定量关联，给出实用精度阈值：要使MDE低于0.01 Å，层间与层内能量RMSE需分别达到约4 meV/atom与200 meV/atom——这一悬殊要求为分离式建模提供了有力依据。
考虑到在大尺度二维莫尔结构上直接进行DFT验证并不现实，作者提出以准一维（Q1D）结构作为替代体系。Q1D结构通过单轴应变构造出具有长莫尔周期但宽度很小的超胞，使原子数随莫尔周期线性（而非二次）增长，从而可直接进行DFT基准验证。研究表明Q1D体系对模型扰动更敏感，因而是二维体系性能的保守而可靠的预测者。在3.17°扭转的1317原子MoS₂/WSe₂体系中，MLIP与DFT弛豫结构的MDE仅为0.007 Å。
作为应用示例，作者将该框架用于此前研究不足的HfS₂/GaS双层。Q1D验证中，MLIP弛豫结构相对DFT的MDE仅
0.02 Å，占据Kohn-Sham哈密顿量的相对误差仅1%（初始刚性结构则高达47%）。最终对2.86°扭转、含5163原子的二维莫尔体系的弛豫揭示出清晰的三角畴结构，暗示该体系有望实现Kagome晶格。
图注说明
图1 面向层状材料设计精确MLIP的长度尺度分离。(A) 层状体系的总能量可分解为不涉及层间耦合的层内项E_intra，以及需要更长截断距离的残余层间相互作用项E_inter（图中分别以r_cut_intra与r_cut_inter标示）。(B) 数据集中层内与层间能量的分布：层内能量分布与传统MLIP训练情形相似，而典型层间能量要小得多——其量级与层内MLIP模型的误差σ_intra（约100 meV/atom）相当，这正是采用分离式建模的动因。
图2 经典原子间势与统一/分离式MLIP在保留测试集上的表现。(A) 各层内模型相对DFT的绝对残差能量（保留测试集494个结构）；误差棒表示四分位距，圆点为绝对残差中位数，水平线为期望的最大RMSE；在参数量相近时，分离式与统一模型的层内预测精度相当。(B) 层间模型的对比（KC为Kolmogorov-Crespi势，保留测试集3039个结构）；即便仅有6080个可训练参数的小型分离式MLIP，也优于含109824参数的大型统一MLIP。
图3 扭转MoS₂/WSe₂异质结中莫尔结构效应的验证指标。(A) AA、AB、BA高对称堆垛位置的原子构型及失配矢量（箭头）。(B) 沿位移δr_y的层间势能面：DFT基准与两个不同截断半径统一模型（UM1为6 Å、UM2为10 Å）的对比。(C) 映射到MoS₂晶格上的Voronoi中心失配矢量，颜色表示相对AA堆垛的层间势能。(D) 1.1°扭转异质结中UM1与UM2预测的原子弛豫图样，颜色表示局域失配幅度，二者畴壁宽度相差达40%。(E) 失配矢量在构型空间中的分布，凸显畴的不对称性。(F) MDE与不同扰动程度下模型能量RMSE的关系；灰色区域为目标MDE（低于0.01 Å），绿色与橙色分别为达到该目标所需的最大层间（≤4 meV/atom）与层内（≤200 meV/atom）RMSE。
图4 作为二维扭转结构替代体系的一维周期莫尔双层。
(A) Q1D异质结：24个WSe₂单胞与25个MoS₂单胞对齐，晶格失配需在WSe₂层引入约0.07%应变；透明结构为初始未弛豫构型，叠加于弛豫后结构之上。(B) 未弛豫（上）与DFT弛豫（下）结构俯视图对比。(C) 未弛豫与弛豫结构的Voronoi中心失配矢量分析，展示沿短轴方向以降低堆垛能、增大应变为代价的弛豫位移。(D) 以MDE比较Q1D与二维莫尔结构的结构预测；Q1D体系对模型扰动更敏感，表明其为二维体系性能的保守预测者。
图6 分离式MLIP框架在HfS₂/GaS双层中的应用。(A) 弛豫前（透明）与弛豫后（实心）的Q1D结构。(B) 展开到应变GaS单胞布里渊区的莫尔体系能带结构，分别对应初始（黄）、MLIP弛豫（红）与DFT弛豫（蓝）结构；连续曲线为单层应变GaS的能带，插图突出不同构型间的能带偏移。(C) 同(B)，但展开到应变HfS₂胞。(D) MLIP弛豫的二维莫尔GaS/HfS₂胞及位移矢量幅度，清晰展现出显著重构与三角畴的形成。
总结展望
本工作建立了一套面向多层二维材料、可构建并严格验证MLIP的完整框架。通过将总能量与原子力显式分解为层内与层间分量，模型精度较传统统一模型提升约十倍；针对传统RMSE指标的不足，作者引入基于Wasserstein距离的MDE度量，直接评估对莫尔现象至关重要的纳米尺度堆垛失配分布；并以准一维替代体系解决了大尺度二维莫尔结构无法直接用第一性原理验证的难题。该流程具有通用性与模型无关性，可便捷地推广到其他层状材料体系，为将层状材料设计从传统扭转双层拓展到更复杂的多层架构、并保持可预测的可靠性与计算效率奠定了基础。
文献链接
https://doi.org/10.1038/s41467-026-74482-2
