国防科大王珊珊&中南大学欧阳方平Science Bulletin：机器学习赋能的二维枝晶全流程高效可控制备

▲第一作者：黄文强、顾旭航、房素素

通讯作者：房素素、欧阳方平、王珊珊

通讯单位：中南大学、国防科技大学

论文DOI：https://doi.org/10.1016/j.scib.2026.08.033（点击文末「阅读原文」，直达链接）

背景介绍

人工智能正改变材料科学的研究范式。作为一种擅长解决高维问题的数学工具，它有望实现材料合成中三个长期追求的目标：快速工艺优化、按需定制化合成和多因素机理分析。近年来，学界在机器学习辅助的材料合成方面取得良好进展。但目前仍存在若干问题：（1）缺乏用机器智能实现材料制备从工艺优化到定制合成再到机制解析的全链路赋能工作框架和成功案例，尤其在小数据条件下。（2）在机理理解方面，机器学习模型所提供的结果有时难以与材料表征和专家知识充分结合，阻碍了建立真正可解释、易理解且全面的材料生长机理。

针对上述问题，研究团队选择二维 ReSe₂枝晶作为模型体系。其高度分支化的结构带来丰富的边缘和未饱和位点，在电催化和非线性光学等领域具有潜在价值；与此同时，其形貌又对多种CVD参数高度敏感，是检验智能材料合成方法的代表性体系。研究构建了一套数据—知识双驱动的小数据下机器智能框架：仅耗时一周、采样量不足全参数组合的1.5%，完成五维工艺参数的快速寻优，枝晶分形维数提升近70%；用不足70组实验，建立起工艺参数与枝晶形貌的非线性映射，实现了指定分形维数枝晶的定制生长；结合特征归因分析、跨尺度表征与相场模拟，量化揭示了先驱体温度、浓度和衬底结构协同调控下，枝晶附着控制和扩散控制两类生长机制。

本文亮点

数据与知识协同，实现工艺参数快速寻优。基于文献与材料生长知识，团队选取Re源温度、Se源温度、Re前驱体浓度、H₂流量和衬底类型五个关键参数，并以枝晶边界分形维数表征ReSe₂的分支程度。在此基础上，通过高斯过程回归与最大值熵搜索开展贝叶斯主动学习。仅经过4轮、60组实验，ReSe₂枝晶分形维数中位数由1.36提升至1.61，最高达到1.71；实验量不足全部参数组合的1.3%，整个优化过程约一周完成，显著提升了多参数工艺寻优效率。

建立工艺—形貌映射，实现定制化合成。在快速寻优基础上，团队利用XGBoost模型学习五维CVD 参数与枝晶形貌之间的非线性关系，并提出预测精度引导的数据增强策略，针对模型预测薄弱区域补充实验。经过3轮、仅9组新增实验，模型决定系数R²由0.74提升至0.86 ，均方误差降低41.2%，建立了高精度的“工艺参数—枝晶形貌”映射，实现指定分形维数ReSe₂枝晶的定制化生长。

融合数据规律与物理知识，解析枝晶生长机制。团队进一步结合 SHAP 特征归因、多尺度材料表征、相场模拟及材料物理知识，解析机器学习揭示的参数—形貌关系。结果表明，Re 源温度和前驱体浓度是调控枝晶形貌的关键因素，衬底结构进一步影响枝晶取向；综合实验与模拟揭示了不同条件下附着控制和扩散控制两类生长机制，实现了从数据相关性到物理机制的进一步解析。

图文解析

要点1：数据-知识双驱动的机器学习框架

整个框架包含三个模块。第一部分为工艺优化。材料文献与生长知识首先用于确定有物理意义的变量和优化目标，随后利用主动学习不断完成“模型训练—参数推荐—实验验证”的闭环迭代。第二部分为定制化合成。利用机器学习建立工艺参数与枝晶分形维数之间的关系，并针对模型预测精度较低的区域主动补充实验，提高全局预测能力。第三部分为机制解析。将可解释 AI 得到的特征重要性和参数交互关系，同跨尺度实验表征、材料物理知识和相场模拟结合，对数据中的统计关系进行机制解释。三部分相互衔接，使机器学习从单一的优化工具进一步扩展到材料制备全过程。

图1. 数据-知识双驱动的机器学习框架。

要点2：主动学习实现高效参数优化。

传统参数优化需要在大量组合中逐一进行实验，而主动学习根据模型当前的不确定性和潜在最优区域动态决定新的实验条件。研究从20组初始数据出发，每轮增加10组实验。随着迭代推进，不同参数表现出不同的采样行为：部分主导变量较快向高性能区域收敛，而具有复杂交互关系的变量仍保持较强探索性。最终，仅60组实验便获得高分形ReSe₂枝晶，同时 Raman、AFM 和 ADF-STEM 等表征进一步确认了所得材料的结构特征。

图2. 主动学习引导的二维ReSe₂枝晶工艺优化与结构表征优势。

要点3：高精度工艺—形貌映射关键建立和多参数生长机理分析

针对小数据模型在部分参数空间预测较差的问题，研究提出预测误差引导的数据增补策略，根据预测误差寻找需要补充实验的区域。仅3轮（共9组）针对性新增实验即可将R²从0.74提高至0.86，并显著降低预测误差。进一步的 SHAP 分析显示，不同参数不仅重要程度不同，其独立贡献和与其他变量的交互程度也存在明显差异。结合多尺度实验表征和相场模拟，团队将这些机器学习规律进一步对应到具体生长行为，最终形成对ReSe₂枝晶形貌和取向调控的机制认识。

图3 . 基于预测精度引导的模型优化与数据—知识双驱动的二维ReSe₂枝晶生长机理分析

总结与展望

该研究建立起一套适配小实验样本的数据—知识双驱动材料智能合成框架，利用领域知识提出合理的实验参数空间并解释生长机理，让数据和算法负责高效探索复杂参数空间并发现隐藏规律，最终形成数据归纳与知识推理协同的人机研发模式，以不足70组实验先后完成了五维工艺快速寻优、高精度工艺—形貌映射和多参数生长机制分析。未来，该框架还可通过调整优化目标和实验变量，拓展至其他低维功能材料的厚度、覆盖率、物相、堆垛的可控制备中，为复杂材料制备由从依赖经验、偶缘试错向数据与知识协同驱动的理性设计提供新路径。

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