机器学习集成第一性原理计算高效预测IV-V-VI族半导体热电性能

热电材料是能实现热能和电能直接转换的清洁能源材料，在制冷和废热发电等领域具有重要应用前景。热电材料的无量纲热电优值（ZT）直接决定了其能源转换效率，高ZT值材料需要同时保持高的电输运性能和低的热输运性能。此前，北京航空航天大学孙志梅教授团队通过高通量第一性原理计算，预测了一大类稳定的具有极低本征晶格热导率（室温下0.28 ~ 2.02 Wm^-1K^-1）的层状IV-V-VI 族半导体（IV = Si, Ge, Sn, Pb; V = As, Sb, Bi; VI = S, Se, Te）[1]。这些IV-V-VI化合物与已有的高性能热电材料，如PbTe，SnSe，Bi₂Te₃合金等，具有类似的化学组成，因此，它们极可能具有优异的热电应用潜力。

近日，北京航空航天大学孙志梅教授团队在npj Computational Materials上发表题为“Prediction of Thermoelectric Performance for Layered IV-V-VI Semiconductors by High-Throughput Ab-Initio Calculations and Machine Learning”的研究论文，这项工作集成高通量第一性原理计算和深度神经网络，开发了两个高效准确的机器学习模型用以加速预测IV-V-VI半导体在不同温度下的最大ZT值（ZTmax）及对应的最佳掺杂类型。该工作成功预测了数个具有高ZT值的半导体化合物，尤其是n型Pb2Sb2S5在650K下ZTmax达到了1.2；此外，作者还发现Se基和Te基化合物具有截然不同的最佳掺杂类型，从而为进一步实验研究提供了重要的理论基础。

图释：（a） 11个特征相关系数，（b，c）训练得到的用于预测 ZTmax和对应最佳掺杂类型的机器学习模型，（d）模型准确性验证，（e）预测30个IV-V-VI半导体化合物的热电性能，（f）用于训练机器学习模型的Se/Te基输入化合物在不同温度下的最佳掺杂类型

新型层状IV-V-VI族半导体具有极低的本征晶格热导率、合适的电子带隙以及与经典热电材料相似的化学组成，从而有望成为潜在的热电材料。为指导将来的实验研究，对这些化合物热电性能提供高效准确的评估至关重要。本文中，作者基于深度神经网络机器学习模型，首先通过特征筛选工程，得出11个无需任何复杂和高成本计算的最佳材料特征作为训练机器学习模型的输入数据集（如上图（a）所示）。据此全面评估了不同神经网络超参数对于机器学习模型拟合的影响，得到两个高精度模型来分别预测不同温度下的ZTmax（如上图（b）所示）以及对应的最佳掺杂类型（如上图（c）所示）。模型准确性验证显示两个模型的预测精度均超过90%（如上图（d）所示），从而将其用于预测30个IV-V-VI半导体的热电性能（如上图（e）所示）。结果表明，在整个IV-V-VI材料族中，最佳热电半导体为n型Pb₂Sb₂S₅，其在650 K时ZTmax高达1.2。此外，还发现Se基化合物基本在p型掺杂下实现ZTmax，而Te基化合物则相反（如上图（e，f）所示）。最后，作者以Pb₂Sb₂S₅，Pb₂Sb₂Se₅，Pb₂Sb₂Te₅为例，全面研究了它们的电子结构以及传输性质，从而理解了Pb2Sb2S5优异的热电性能和Se/Te基半导体之间的掺杂差异性的根源。

参考文献：

[1] Gan et al., Novel IV–V–VI semiconductors with ultralow lattice thermal conductivity, doi：10.1039/D1TC00377A

©Nature

npj Computational Materials | doi: 10.1038/s41524-021-00645-y

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Prediction of Thermoelectric Performance for Layered IV-V-VI Semiconductors by High-Throughput Ab-Initio Calculations and Machine Learning

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