DOI: 10.1016/S1872-2067(21)63852-4近日，《催化学报》在线发表了南开大学、郑州大学周震教授团队在机器学习电催化领域的最新综述文章。该工作综述了机器学习方法在指导先进电催化剂的靶向设计中的应用，包括结构、热力学和动力学性质的推测、简单真空环境下的近似能量预测和考虑显式溶剂分子的复杂带电界面的模拟。论文共同第一作者为：陈乐添，论文共同通讯作者为：张旭、周震。
随着能源需求增长与化石燃料资源枯竭之间的矛盾日益突出，以及石油、天然气等不可再生资源的燃烧带来的环境问题和全球变暖，清洁可再生能源越来越受到人们的重视。因此，包括能源转换和可逆能源使用等的可持续发展技术受到广泛关注。其中，电催化被认为是清洁能源转化的重要方法。目前，电催化反应的催化剂仍以贵金属为主。但贵金属昂贵的价格极大地限制了其使用，因此，开发廉价高效的电催化剂取代贵金属成为当务之急。传统的“试错法”费时费力且成本较高。近年来，随着超级计算机和计算理论的快速发展，密度泛函理论(DFT)和高通量计算可以指导材料的设计。尽管如此，要从巨大的化学空间中筛选出先进的电催化剂，使清洁能源技术得以广泛普及，仍是一个难题。幸运的是，跨学科融合及机器学习算法的发展为电催化剂的靶向设计注入新的动力。机器学习已经能够以接近DFT的计算精度模拟电化学过程。本文概述了机器学习方法在指导先进电催化剂的靶向设计中的应用，包括结构、热力学和动力学性质的推测、简单真空环境下的近似能量预测和考虑显式溶剂分子的复杂带电界面的模拟。
从结构预测到热力学和动力学的性质的预测，从简单真空环境下的近似能量的预测到包含显示溶剂分子的复杂带电界面的模拟，综述了机器学习在指导电催化材料设计中的应用。除了基于机器学习的直接预测外，还介绍了通过拟合势能面或构造力场的方法来模拟催化反应中的动力学过程。在已有研究的基础上，展望了机器学习在固液界面模拟中的应用前景。最后对机器学习在电催化领域未来发展面临的机遇与挑战做了总结。
一般来说，为了探索高效电催化剂，计算可以通过两种方式做出贡献：一种是预测已知材料的电催化性能，另一种是提出新材料，然后披露其电催化性能。例如，在2018年，Jiang等人提出了一种新型的二维(2D)材料，MBenes，并很快在实验室合成了MBenes，这表明通过计算挖掘新材料是可靠的。两年后，Yang等人发现，MBenes对NRR具有优异的电催化活性。然而，使用全局搜索算法获取新材料需要消耗大量的计算资源。幸运的是，结构预测算法(SPA)和ML为新材料的开发提供了新的灵感。在此，我们介绍几种预测结构的方法，包括数据挖掘结构预测算法(DMSP)、基因算法(GA)以及生成对抗网络(GAN)。通过机器学习预测材料的过电势、d带中心、吸附自由能变、吸附能等性质，我们能快速判断材料的催化活性及选择性。通过设定一系列的筛子(目标性质的阈值)，能够靶向设计高性能的电催化材料。利用机器学习间接(拟合势能面结合过渡态搜索算法(例如NEB算法等)或预测反应自由能变结合BEP方程)或直接预测材料的活化能，结合之前预测的反应自由能变能快速判断反应网络的决速步，反应产物的产率，确定主要的反应路径。我们提出了一种集成式的机器学习模型，通过神经网络势考虑Chan和Nørskov提出的恒电势矫正得到的恒电势势能面结合限制性分子动力学预测恒电势下的反应自由能。1. 介绍了机器学习结合结构搜索算法探索材料结构的新模式，包括结构预测的几种方法(暴力替换、数据挖掘结构预测算法、基因算法以及生成对抗网络)以及机器学习预测结构稳定性。2. 通过具体案例，介绍了机器学习快速预测催化材料的热力学性质(过电势、d带中心、吸附自由能变、吸附能等性质)快速判断其催化性能，包括间接(通过机器学习搜索可靠的描述符)和直接(机器学习模型)方法。3. 对机器学习在催化反应动力学过程中的应用也进行了介绍，包括间接(拟合势能面结合过渡态搜索算法(例如NEB算法等)或预测反应自由能变结合BEP方程)或直接(机器学习模型)预测反应能垒。4. 考虑到恒电荷反应模型的局限性，提出了一种应用于恒电势下的集成式的机器学习模型(神经网络势拟合的势能面基于Chan和Nørskov提出的恒电势矫正得到恒电势势能面)结合增强采样分子动力学模型得到恒电势下的反应自由能及其反应能垒。5. 总结了机器学习在电催化领域发展面临的机遇与挑战，包括这几点：没有充分考虑到材料的可合成性(需要发展评价电催化剂可合成性的模型)、许多优秀的电催化材料被预测但很少与实验科学家合作(这类合作应该得到提倡)、势能面的拟合需要大量的数据(应该建立高质量全局结构数据库)、受到DFT数据的限制机器学习模型的精度被限制在了DFT级别(迁移学习的发展有望打破这一精度壁垒)。陈乐添，福建南平人。2020年本科毕业于南开大学材料物理专业。现为南开大学材料科学与工程学院材料物理与化学专业硕士研究生。已在《科学通报》和Chin. J. Catal. 上发表第一作者论文2篇。主要研究方向为高通量材料计算与机器学习。张旭，山东淄博人。2014年本科毕业于南开大学化学学院化学专业。2019年毕业于南开大学材料科学与工程学院材料物理与化学专业，获工学博士学位。2019-2021年为南开大学材料科学与工程学院助理研究员(博士后)。现为郑州大学化工学院研究员。研究揭示了MXene等多种二维材料的物理化学特性和潜在应用，部分结果为实验验证；发展了层状和二维材料高通量筛选方法，筛选了钠离子电池材料和光解水催化剂；通过数据库与机器学习结合设计了多种单原子电催化剂。在Adv. Energy Mater.、Adv. Sci.和J. Mater. Chem. A等期刊发表第一/通讯作者论文20余篇。主要研究方向为高通量计算与机器学习。周震 教授，郑州大学化工学院特聘教授、博士生导师，长江学者，英国皇家化学会会士，入选科睿唯安“全球高被引科学家”和爱思唯尔“高被引学者”。现担任J. Mater. Chem. A 和Green Energy Environ.副主编。多年来致力于利用高通量计算、大数据、机器学习与实验相结合，开展新能源材料与器件的研究，取得了系列原创性成果。主持国家863计划、国家重点研发计划项目课题和国家自然科学基金重点项目等多项研究。在Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem. Int. Ed. 和Adv. Mater.等期刊发表论文300 余篇，论文他引30000余次，个人H因子101。https://nfmlab.nankai.edu.cn/Letian Chen, Xu Zhang *, An Chen, Sai Yao, Xu Hu, Zhen Zhou *，Chin. J. Catal., 2022, 43: 11-32Chinese Journal of Catalysis（《催化学报》，月刊，英文刊）创刊于1980年，是中国化学会催化学会会刊，由中国科学院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办，电子版在Elsevier平台出版，发表催化领域各主要研究方向的最新研究成果，现任共同主编为李灿院士和张涛院士。期刊SCI影响因子为8.271，位居中科院期刊分区化学大类一区，连续10年被评为“中国最具国际影响力学术期刊”，并获得中国科技期刊卓越行动计划重点期刊类项目资助。
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