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1. 赵天寿/邓劲良院士EES: 机器学习辅助设计氧化还原液流电池流场氧化还原液流电池（RFB）是最有前途的储能技术之一，具有能量与功率解耦、可扩展性灵活、响应速度快、安全性高等优点。高昂的成本仍是RFB广泛应用的主要障碍，降低成本的一种有效策略是开发更高功率密度的电池，这可通过流场设计来实现，而通过试错法和有限的人类直觉设计的常规流场难以优化。在此，香港科技大学赵天寿院士、加拿大维多利亚大学邓劲良（Nedjib Djilali）院士等人通过结合机器学习和实验开发了一种端到端的流场设计方法，包括库生成、多物理场仿真模拟、机器学习、筛选发现和实验验证。通过结合定制的路径生成算法、成百上千的多物理场模拟和训练有素的卷积神经网络（CNN）回归模型，最终生成了一个包含11564个流场设计的搜索库。通过协作筛选过程，已成功确定了8个与目前已知的RFB流场高度不同的有希望的候选者。实验结果表明，与传统蛇形流场相比，具有新设计流场的电池的极限电流密度提高了22% 左右，能效提高了11%。此外，为了探索流场的设计规则，作者提出了5种几何特性来描述流道的形态特征，分别是匝数（P1）、直通道的标准偏差长度（P2）、方向偏差（P3）、节省的流道长度（P4）和扭矩积分（P5）。进一步，作者对8个候选者共有几何特性的识别揭示了流场的定量设计规则：低P1（18±1）、中等P2（2.45±0.16）、低P3（0.23±0.18）、高P4（1490±100）和高 P5（20.1±1.8）。需要强调的是，本研究开发的方法在3个方面具有广泛的普遍性:1） 本研究考虑了具有单个通道的RFB流场，但在修改路径生成算法后很容易扩展到具有两个或多个通道的流场，这将是未来工作的重点；2）虽然这项研究是用实验室规模的RFB来证明的，但如果在路径生成算法中包含适当的放大方法，该设计方法将很好地转移到放大的系统；3）该方法不仅可应用于RFBs流场设计，而且只要有可靠的模拟工具、积累的设计直觉和方便的器件制造，也可应用于其他器件流场的研究和优化，如燃料电池和锂离子电池组冷却板的流场等。Machine learning-assisted design of flow fields for redox flow batteries, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE03224K2. Nat. Commun.: 适用于45种元素任意组合的材料发现的通用神经网络势计算材料的发现由于其探索化学系统广阔空间的能力而受到广泛研究，神经网络势（NNP）已被证明在为此类目的进行原子模拟时特别有效。然而，现有的NNP 通常是为狭窄的目标材料设计的，这使其不适用于在材料发现方面更广泛的应用。在此，日本引能仕株式会社（ENEOS Corporation）Takeshi Ibuka、首选网络株式会社So Takamoto等人报道了一种名为PreFerred Potential（PFP）的通用 NNP的开发，它能够处理从元素周期表中选择的45种元素的任意组合。在数据集方面，作者积极收集包含不稳定结构的数据集以提高模型的鲁棒性和泛化能力，包括各种晶体系统和分子结构中元素不规则置换的结构、多种不同元素同时存在的无序结构及温度和密度变化的结构，NNP架构也是在这个高度多样化的数据集的前提下设计的。其中，PFP的基本NNP体系结构采用TeaNet架构。TeaNet架构将二阶欧几里得张量合并到GNN中，并执行标量、向量和张量值的消息传递以表示高阶几何特征，同时保持必要的等方差。因此，该架构可处理许多元素，而不会出现组合爆炸。图1. 用于训练神经网络势的DFT计算数据集的比较进一步，作者证明了PFP在选定领域的适用性：LiFeSO4F中的锂扩散、MOF中的分子吸附、Cu-Au合金的有序-无序转变及费托催化剂的材料发现。因此，单个NNP模型可描述多种现象，具有高定量准确度和低计算成本。此外，结果还表明PFP可再现设计阶段未设想的结构和能量特性。更重要的是，PFP可大大减轻原子模拟由时间和空间尺度引起的限制，DFT和PFP的联合研究或使用基于PFP筛选的实验也将加速材料发现。费托催化剂的材料发现是NNP能够同时实现以下3个特性的典型案例：（1）处理多种元素的能力，（2）处理训练时未假设现象的能力及（3）速度明显快于DFT。这些结果进一步证实了PFP是通用的，适用于筛选各种材料而无需事先了解目标域中的原子结构。图2. PFP 预测和参考DFT计算化学反应活化能的比较Towards universal neural network potential for material discovery applicable to arbitrary combination of 45 elements, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30687-93. 爱荷华州立大学胡超EnSM: 物理建模+机器学习实现锂电池的退化诊断传统的锂离子电池健康状态（SOH）估计方法侧重于估计当前电池容量，无法提供足够的信息来确定电池的生命周期阶段或二次使用价值。量化导致容量衰减的潜在退化模式可进一步了解电池的电化学状态并提供更详细的健康信息，如剩余的活性材料和锂库存。然而，当前基于物理的退化诊断方法需要长期的循环数据，且在设备上部署的计算成本很高。为了改进当前的方法，美国爱荷华州立大学胡超教授等人提出并广泛测试了两种基于物理的轻量级机器学习方法，用于在线估计电池容量并仅使用有限的早期实验退化数据诊断其三种主要退化模式（锂库存损失LLI、正/负极活性材料损失LAMPE/LAMNE）。这两种方法都利用早期实验老化数据（<14个月）和来自基于物理模型的模拟数据来实现电池容量和退化模式的晚期寿命估计（2~4年），其不同之处在于如何利用廉价且现成的物理模拟数据：1）方法1是一种数据增强方法，将早期实验老化和模拟数据组合成一个增强数据集，用于训练机器学习模型以估计三种退化模式的容量和状态；2）方法2是一种增量学习方法，首先使用模拟数据训练一个估计器模型以估计三种退化模式的容量和状态。然后，使用早期实验老化数据训练的校正器模型对估计器模型的预测进行偏差校正。图1. 用于SOH估计的建议基准、增强和增量学习方法接下来，作者使用来自在两种温度和电流倍率下循环的16个可植入级锂离子电池的长期（3.5年）循环实验数据对所提出的方法进行了全面评估。四重交叉验证研究的结果表明，与纯粹的数据驱动方法相比，所提出的基于物理信息的机器学习模型能够将电池容量和三种主要退化模式状态的估计精度提高50% 以上。本研究的结果表明，将基于物理的建模和数据驱动的机器学习相结合，可在电池管理系统中实现锂离子电池的快速、准确和自动化的在线退化诊断。此外，所提出的方法可以显著减少准确的后期退化估计所需的实验退化数据量，这意味着将减少在实验室环境中表征电池退化所需的费用、劳动力和时间，以便在电池的生命周期内进行在线退化诊断。图2. 基于高退化模拟数据进行数据增强提高模型精度Integrating physics-based modeling and machine learning for degradation diagnostics of lithium-ion batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.05.0474. 张欣/杨宇森ACS AMI: 机器学习辅助预测单原子合金催化乙炔半加氢性能用于生产聚合物级乙烯的乙炔选择性半氢化是一个重要的化学工业过程，乙炔的易活化和乙烯的弱吸附是高性能催化的关键要求。单原子合金（SAA）对乙炔的结合作用强，对乙烯的作用弱，因而被认为是乙炔半加氢的优良催化剂。在此，北京化工大学张欣教授、杨宇森博士等人建立了一种开创性的机器学习 （ML）辅助方法来研究70种SAA催化剂对乙炔半加氢反应的反应活性和选择性。具体而言，作者采用可访问特征和DFT计算结果来训练ML模型，该模型可以准确预测*C2Hn（n=2~4）在M1/Mhost SAA 上的加氢势垒（M1 = Sc~Au除Tc、Hg和镧系元素外，Mhost = Cu、Ag和Au）。通过DFT计算建立数据库，作者系统研究了乙炔在20个M1/Mhost SAA和3种纯主体金属上的加氢机理，共获得69个加氢势垒数据点。此外，作者训练了5种不同的监督ML算法，即线性回归（LR），岭回归（RR），贝叶斯岭回归（BRR），K近邻回归（KNR）和梯度提升回归（GBR）。同时，使用均方根误差（RMSE）和决定系数（R2）来评估ML模型的性能，R2越大、RMSE越小，说明模型越好。ML模型的结果表明，GBR模型以高精度（RMSE = 0.02 eV和R2 = 0.99）表现最佳，这与DFT计算的结果非常吻合（误差低于0.07 eV）。最后，作者预测了*C2Hn（n=2~4）的210个加氢势垒，并从总共70种SAA中筛选出5种候选 SAA催化剂（Pd1Cu、Pt1Cu、Cr1Ag、Mn1Ag 和V1Au SAA），这些催化剂对乙炔半加氢具有潜在的高活性和选择性。此外，ML对*C2Hn加氢能垒的预测比传统的 DFT计算快约3.13倍。这种ML辅助方法显著降低了计算成本，有效克服了传统DFT计算在众多候选者中发现高性能催化剂的高成本和低效率问题。总之，这项工作证明了ML辅助方法在预测过渡态能垒方面的潜力，同时为合理设计高效催化剂提供了一种简便的方法。Machine-Learning-Assisted Catalytic Performance Predictions of Single-Atom Alloys for Acetylene Semihydrogenation, ACS Applied Materials & Interfaces
2022. DOI: 10.1021/acsami.2c023175. 德州农工/空军研究实验室ACS AMI: 机器学习+DFT预测范德华异质结构范德华（vdW）异质结构是由不同的二维（2D）单层垂直堆叠并通过范德华相互作用弱耦合而形成的，该异质结构通常具有丰富的物理化学性质。由于最近发现了许多2D材料，vdW堆叠异质结构的组合构型空间变得非常大，因此很难通过传统的实验或计算方法以试错法的方式进行探索。在此，美国德州农工大学Fengxiao Qian、Tahir Cagin及空军研究实验室Ruth Pachter等人提出了一个计算框架，它结合了第一性原理电子结构计算、2D材料数据库和监督机器学习方法来构建有效的数据驱动模型，该模型能够根据其组成的单层特性预测vdW异质结构的电子和结构特性。首先，作者从2D材料数据库中挖掘材料数据和基态晶体结构。然后，对vdW异质结构设计空间进行采样。随后优化双层晶胞和原子位置，并使用高通量DFT计算获取相应的电子能带结构。最后，确定了五个目标材料特性：电子带隙（Eg）、电子亲和能（EA）、电离能（IE）、层间距离（d0）和层间结合能（Eb）。同时，作者对单层材料数据进行特征化和聚合，为整个材料设计空间构建了一组独特的双层机器学习描述符。进一步，使用近800个vdW双层异质结构及其相应的DFT目标属性，作者训练了监督机器学习模型并对剩余的未标记双层材料空间进行预测。研究表明，开发的机器学习模型可实现低误差预测Eg、IE、EA、d0和Eb，为筛选巨大的双层vdW异质结构材料空间提供了有价值的工具并显著降低了广泛的光电应用的计算成本。此外，对于AA和AB堆叠配置，大多数vdW异质结构的平衡层间距离存在很大差异。因此，预计其相应的扭曲莫尔异质结构将经历原子重建，具有空间变化的面外弯曲和面内张力和压缩，这最终将影响莫尔超晶格中准粒子之间的相互作用。总之，这项研究提出的数据驱动模型将为有效筛选和发现具有目标器件应用所需电子和光学特性的低维vdW异质结构和莫尔超晶格开辟新道路。Predicting Van der Waals Heterostructures by a Combined Machine Learning and Density Functional Theory Approach, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c044036. 谢勇冰/葛庆峰ES&T: DFT+机器学习研究N掺杂纳米碳的臭氧活化机制N掺杂缺陷纳米碳（N-DNC）催化剂由于其在许多应用中的优异催化活性而被广泛研究，但N-DNCs催化臭氧氧化中的O3活化机制尚未建立。在此，中科院过程工程研究所谢勇冰研究员、美国南伊利诺伊大学葛庆峰教授等人基于DFT计算结果，系统地绘制了8种典型构型N-DNCs的10个潜在活性位点上O3活化的详细反应路径，包括吡啶N、吡咯N、边缘N和卟啉N。DFT结果表明，O3在活性位点上分解为吸附原子氧（Oads）和3O2。Oads物种上的原子电荷和自旋居数表明，它不仅可以作为产生活性氧（ROS）的引发剂，而且能直接作用于吡咯N上的有机物。在N4V2体系的N位点和C位点（四吡啶N，有两个空位）和边缘的吡啶N位点，除了3O2外，O3还可以被活化成1O2。因此，预测N4V2在催化臭氧氧化的N-DNCs中具有最好的活性。在催化臭氧氧化过程中可在N掺杂缺陷石墨烯上观察到产生1O2和•OH，证实了上述理论结果。此外，作者采用机器学习（ML）方法探索了N-DNCs的表面性质和活化势垒（Ea）。其中，XGBoost模型在预测Ea方面表现出最佳性能，显示出最高的R2（Rtrain2=0.99，Rtest2=0.97）和非常低的均方根误差（RMSEtrain= 0.01 eV，RMSEtest= 0.04 eV）。这些结果表明，XGBoost模型比其他ML模型和传统的多元线性回归分析方法更适合本研究的数据集。特征重要性分析表明，压缩对偶描述符仍然是一个关键特征，在预测N-DNC上的O3初始活化能方面具有超过25%的重要性，以生成3O2 的活化势垒为特征的催化活性与催化剂的表面性质相关。因此，这一研究不仅提供了对N-DNCs催化臭氧氧化过程的分子机制的见解，而且还展示了将DFT计算与ML相结合来预测新型材料催化性能的能力，这种方法可扩展到寻找和设计用于环境和其他应用的高效催化剂。Insights into the Mechanism of Ozone Activation and Singlet Oxygen Generation on N-Doped Defective Nanocarbons: A DFT and Machine Learning Study, Environmental Science & Technology 2022. DOI: 10.1021/acs.est.1c08666
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