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北京师大敖志敏团队: 理论化学计算+机器学习揭示 PMS 活化关键因素

RSC英国皇家化学会 • 1 年前 • 554 次点击  

研究背景

基于过硫酸盐的高级氧化工艺通过产生多种活性氧来去除难降解有机污染物,是一种很有前景的废水处理方法。其中,过氧一硫酸盐(PMS)是一种新兴的氧化剂,在研究和应用中得到了广泛的关注,但影响其活化的催化剂内在因素尚未确定。
过渡金属-氮-碳(M-N-C)催化剂可通过静电吸引和电子转移过程对 PMS 进行吸附和活化。具有明确催化位点和高活性的 M-N-C 单原子催化剂可用于探索影响 PMS 活化 M-N-C 催化。然而,传统的实验及理论方法无法深层次描述催化剂性质与活化性能之间的关系。因此,需要一种新的研究策略来揭示影响 PMS 活化的内在因素。

目前,机器学习(ML)已经成为催化领域一个强大的跨学科工具。ML 模型能够从输入数据中学习并描述各个特征和性能之间的复杂关系,分析每个特征的意义,并预测大量未知系统的性能。因此,结合密度泛函理论(DFT)和 ML 预测是降低计算成本和建立描述与催化性能之间复杂关系的有效方法。

研究内容

近日,北京师范大学敖志敏教授团队通过 DFT 计算和 ML 技术相结合的方法研究了一系列过渡金属原子掺杂的 M-N-C 催化剂活化 PMS 的性能。选择了三种石墨烯负载的 M-N-C 催化剂构型 (M@N2C2,M@N3C和 M@N4) 进行研究,将第三到第五周期的 28 种过渡金属作为中心活性原子。

为深入探究影响催化剂活性的关键因素,该工作基于少样本学习算法建立了机器学习模型。五个具有代表性的描述符被选用训练 ML 模型,其中四个描述符取自金属原子的固有属性,分别为电负性 (E),d 电子数 (θd),族数 (g) 和原子半径 (rM),另一个描述符用于表示催化剂的掺杂结构,即氮原子数 (NN),以 PMS 激活能垒作为活化性能的评判标准。

ML 预测结果表明,PMS 活化的最佳候选催化剂是 Mn@N2C2 和 Mn@N3C1。同时,特征重要性顺序表明催化剂中金属的族数是最重要的特征,这意味着价电子在活化反应中起着至关重要的作用。同时,Eθd 和 rM 特征也具有相当的重要性。尽管氮原子数是一个重要的结构描述符,但其对能垒的影响相对较小。根据上述结果,由以上五个描述符定义了一个新的内在描述符 (φ) 更直观地衡量催化剂的活化性能。

本项研究深入探索了催化剂与 PMS 活化性能之间的构效关系,为过硫酸盐高级氧化工艺中催化剂的设计提供了可行的理论方法。

相关研究成果以“Identifying key factors of peroxymonosulfate activation on single-atom M–N–C catalysts: A combined density functional theory and machine learning study”(《理论化学计算结合机器学习揭示单原子过渡金属-氮-碳催化剂活化 PMS 的关键因素》)为题,发表在期刊 Journal of Materials Chemistry A 上,并入选期刊封底 (Back Cover) 文章

论文信息

Identifying key factors of peroxymonosulfate activation on single-atom M–N–C catalysts: A combined density functional theory and machine learning study

Yun Sun, Jiachun Cao, Qianyu Li, Didi Li, Zhimin Ao* (敖志敏,北京师范大学)

J. Mater. Chem. A, 2023, 11, 16586-16594
https://doi.org/ 10.1039/D3TA02371K

作者简介

孙芸 硕士研究生
广东工业大学环境科学与工程学院

本文第一作者,敖志敏教授团队硕士研究生,研究方向为过硫酸盐催化剂的设计。






敖志敏 教授
北京师范大学

本文通讯作者,北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院教授,博士生导师,国家级高层次青年人才。主要结合计算机模拟和实验从事环境污染控制过程中的表界面行为研究。目前在 Advanced Functional Materials, Environmental Science and Technology, Applied Catalysis B: Environmental, ACS Catalysis, Water Research 等环境、化学、材料等领域国际期刊上发表 SCI 论文 200 余篇,入选 ESI 高被引论文 29 篇,引用次数超 12000 次,H = 63。

相关期刊

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* 2022 Journal Citation Reports (Clarivate, 2023)
† CiteScore 2022 by Elsevier

‡ 中位数,仅统计进入同行评审阶段的稿件







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