各种带有水凝胶的TENG已经成为开发先进的柔性，可拉伸和可穿戴能量采集器的有前途的选择，以有效地捕获环境机械能并将其转化为有用的电能。柔性水凝胶材料被认为是一种比传统刚性材料更有潜力的解决方案，可以克服未来智能电子设备在监测多种人体运动和物理信息方面的各种挑战。然而，作为制备各种水凝胶最常用的方法之一，传统的冻融工艺对聚合物构象的修饰能力有限。虽然水凝胶是一种很有前途的电极材料，用于可穿戴的基于TENG的人体运动传感器，但一些问题阻碍了它们的广泛应用。一个主要的挑战是不可避免的水分损失，当暴露于环境空气时，会导致脆性增加，电导率下降。水凝胶脱水导致永久输出特性降低，极大地限制了其在实际作业环境中的适用性。即使在密封的情况下，由于传感器依赖于柔性和可拉伸的特性，水凝胶脱水也很难防止，这会导致输出性能下降和断电。然而，由于大多数脱水的水凝胶可以在充足的水供应下重新膨胀，因此在再水化后恢复其原始输出的能力对于开发可持续的基于水凝胶的可穿戴电子产品至关重要。这种输出恢复特性可能是提高水凝胶传感器实用性和使用寿命的关键。
本文提出了一种新型的水辅助回收水凝胶，通过优化交联和结晶结构域，采用简单的策略制备了高性能的水凝胶基TENGs。在TENG中，静电电极的合成涉及通过交联将聚氧化物（PEO）纳入聚乙烯醇（PVA）水凝胶网络。加入石墨烯纳米片（GNP）来精确调节电导率。GNP在水凝胶中构建了骨架结构，提高了电荷输运能力。导电性是由GNP浓度改变的，因此，水凝胶的电输出可以很容易地控制。水的再吸收增加了交联的密度和结晶度，使水凝胶表现出比原水凝胶更好的性能。第7个回收水凝胶产生约594 V， 40 μA和32 nC。回收的水凝胶具有卓越的耐久性，能够承受超过16,000次的接触分离循环。此外，它可以拉伸到原始长度的541%，并且几乎是没有恢复过程的两倍。通过将基于石墨烯的多模态TENG传感器与机器学习相结合，创建了一个最先进的行为监测系统，可以可靠地检测敲击手指，平均准确率为95%。这项研究的发现将为自主运动传感器和柔性可再生能源的发展铺平道路。
该成果以“Recovered graphene-hydrogel nanocomposites for multi-modal human motion recognition via optimized triboelectrification and machine learning”为题发表在权威期刊《Composites Part B: Engineering》上。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111997
图1所示。石墨烯水凝胶基TENG的制备与表征。(a)冻融法制备柔性水凝胶工艺示意图。(b)水凝胶在不同力学变形下的照相图像。(c)合成的水凝胶网络示意图。(d)水凝胶的红外光谱。(e) g -水凝胶的作用机理。(f)不同GNP-PSS掺杂浓度对G - teng电荷转移的影响。
图2。通过恢复过程改进交联。(a)复原过程摄影。(b)原始、干燥和回收的FTIR光谱。(c)不同回收周期下G -水凝胶的阻力。(d)恢复过程不同周期下的输出电压。(e)原始、干燥和不同循环回收水凝胶的XRD。(f)原始、干燥和恢复样品的抗拉强度差异。(g)回收水凝胶的均匀和紧凑网络示意图，突出不同的交联密度和晶体域。
图3。优化后的7次回收水凝胶的G-TENG输出性能。(a)随频率变化的G-TENG开路电压与G -水凝胶回收率优化（20%GNP）。（b-d）通过改变施加的压缩力，G-TENG的开路电压、短路电流和转移电荷量随着g -水凝胶回收率（20%GNP）的优化而变化。(e)电压、电流和(f) 7号回收水凝胶的TENG功率密度随外部负载电阻的变化关系，范围从0.1 MΩ到100 MΩ。(g)在4N， 4Hz的外力作用下，优化后的7号回收水凝胶不同电容器的充电曲线。(h) G-TENG为126个led供电。(i)优化后的7号回收水凝胶的耐久试验，循环次数超过16000次。
图4。压敏电阻特性。水凝胶压敏电阻在不同应变（20%、40%、60%）下的传感器响应（ΔR/R0）：(a) 0%GNP, (b) 15%GNP, (c) 20% GNP。(d)单个组装水凝胶传感器的照片。弯曲前(e)和弯曲后(f)的三只手指上附有三个压阻式传感器的手的照片（食指-0% gnp，中指-15% gnp和无名指-20% GNP）及其相应的导电网络。不同手指弯曲运动的照片及其相应的输出信号：(g)食指，(h)中指，(i)无名指。
本文报道了一种简单的水凝胶回收策略，以开发强、可拉伸和抗脱水的水凝胶。该策略克服了现有冻融和脱水方法在调整聚合物构象和结晶方面的局限性，在同时提高强度、断裂应变、TENG输出性能和抗力方面明显优于这些方法。作者成功地将水凝胶重复使用了9次，并改进了其交联和结晶结构域。特别是第7次回收的水凝胶与未进行回收的水凝胶相比，其TENG效果更好。此外，它可以延长到初始长度的541%，并且几乎是不进行恢复程序的两倍。第7次回收水凝胶具有超过16,000次接触分离循环的出色耐久性。此外，本文还提出了一种基于XRD和FTIR结果的回收工艺。利用机器学习模型，开发了一个基于不同手指及其弯曲运动的智能手指识别系统。该系统的最高准确率为98.1%。
