机器学习如何助力钙钛矿光伏技术？
研究人员指出，钙钛矿光伏的关键挑战包括：
1. 材料筛选：如何快速发现高效、稳定的新型传输层材料？
2. 多组分优化：如何优化钙钛矿的成分，使其兼具高效率和长寿命？
3. 器件制备优化：如何通过实验参数优化，提高器件性能？
传统的“试错法”难以在庞大的参数空间中高效寻找最佳组合。机器学习结合自动化可以显著加速这一过程，提升实验效率、减少人为误差，并实现自主实验设计。
自主实验如何进行？
作者团队提出了一种自驱动实验平台（AMADAP），该平台整合了高通量实验（HTE）、自动化实验流程和机器学习算法，可在无人干预的情况下自动进行材料筛选、数据分析，并优化实验方案。
1. 发现新型有机传输层材料
研究人员采用贝叶斯优化（BO）和随机森林（RF）等机器学习方法，在百万级候选分子库中筛选具有优异空穴传输性能的新型材料。该方法已成功预测并合成了一系列高效的空穴传输材料，使钙钛矿太阳能电池的效率提升至26.2%。
2. 高通量筛选钙钛矿成分
通过自动化实验平台，研究人员在短短数天内合成并测试了超过数千个钙钛矿。使用梯度提升树（GBT）和SHAP（Shapley值）分析，他们揭示了影响钙钛矿稳定性的关键因素。例如，在低温（<100℃）下，甲脒（MA）促进稳定性；在高温（>100℃）时，铯（Cs）更能增强稳定性。这些发现为优化钙钛矿成分提供了重要理论依据。
3. 自动化优化器件制备工艺
研究团队利用SPINBOT机器人结合机器学习，优化了旋涂速率、溶剂滴速、退火温度等多个制备参数。在不到100次实验后，该方法成功提升了钙钛矿薄膜的均匀性，使得器件在空气环境下达到21.6%光电转换效率，并在1100小时光热老化测试后保持90%初始效率。
机器学习驱动的光伏实验室：未来展望
研究人员提出，未来的自主材料和器件加速实验室（AMADAP）将进一步整合数字孪生技术，并实现实验全自动化。然而，该报告也指出，当前的技术仍面临设备建设成本高、数据处理复杂、实验自主性受限等挑战。未来的重点是：
1. 降低成本：开发更经济高效的自动化实验平台；
2. 提高算法适应性：优化机器学习模型，使其适用于不同材料体系；
3. 实现完全自主实验：减少人为干预，提高实验室的智能化水平。
图 1 近年来相关研究论文数量的增长趋势，涵盖以下主题：(A)“机器学习（ML）+材料科学（MS）”，(B)“ML+MS+高通量实验（HT）”，(C)“ML+光伏（PVs）”。数据收集自 2000 年 1 月至 2024 年 7 月，突显了自动化平台在材料科学研究中的日益广泛应用。
2.机器学习驱动自动化助力钙钛矿光伏技术发展
高性能钙钛矿光伏器件的开发涉及成分选择、界面工程、器件结构设计和工艺优化（图 2），其中每个因素都会显著影响器件的功率转换效率和稳定性。然而，由于参数空间庞大且变量间存在相互影响，传统优化方法难以高效实现优化。 机器学习（ML）驱动的自动化平台 通过高效探索参数空间、揭示复杂关联并优化工艺流程，极大提升了研究效率和准确性。本文重点介绍ML 在传输层材料发现、钙钛矿成分筛选和器件制备优化 方面的应用，展示其如何加速光伏技术的发展。
图 2 钙钛矿光伏器件性能的关键影响因素示意图，包括材料选择、界面工程、器件结构设计和制备工艺优化。
2.1. 新型有机传输材料的发现
机器学习（ML）技术的快速发展正在改变有机合成，其应用范围涵盖反应优化、自动化合成 以及新材料发现。在钙钛矿光伏器件研究中，ML 驱动的自动化可高效识别分子结构-性能关系，加速新型空穴传输材料（HTMs）的开发。该综述部分从反应优化、结构-性能关系分析和材料发现 三个方面，探讨 ML及其驱动的自主化平台在有机传输材料开发中的作用。
2.1.1 反应优化
图 3 贝叶斯反应优化。(A) 化学工艺优化示例：BMS-911543 的合成。(B) 典型的反应优化方法，包括机理研究、实验设计、高通量实验和响应面建模。(C) 基于高斯过程代理模型的贝叶斯优化概述，并展示用于实验选择的期望效用曲面。
图 4 (A) 化学机器人及其工作流程示意图，展示机器学习（ML）引导的化学空间探索。(B) 自主移动机器人照片及其自主探索的实验结果。
图 5 机器学习（ML）在结构-性能关系发现中的应用。(A) Ada 采用自主优化工作流程。(B) 机器学习方法用于调控 n 型有机场效应晶体管（OFETs）的能级。(C) 溶解度预测概念及数据可用性，包括固体溶解过程的物理特性及相关描述符。
图 6 机器学习（ML）驱动的高性能空穴传输材料（HTM）开发流程概述。(A) 研究中使用的数据库，包括通过 Suzuki 偶联生成的商业单体虚拟组合数据库、用于 DFT 计算的随机分子中间数据库，以及用于模型训练和验证的实验合成数据库。(B) 通过 DFT 计算获取中间数据库的分子描述符。(C) 采用自主高通量平台对合成分子进行处理、纯化和表征。(D) 合成分子被用作钙钛矿太阳能电池（PSCs）的 HTM，并采用 ITO 和 BCP/Ag 器件结构进行表征。(E) 通过 HTM 描述符和器件参数训练的模型迭代预测、合成和测量新分子，从而发现最佳 HTM。(F) 对分子迭代过程进行总结和分析，以优化研究流程。
图 7 机器学习（ML）引导的工作流程，用于筛选候选 PH 阴离子作为钝化剂，以提升钙钛矿太阳能电池（PSCs）性能。
2.2 钙钛矿成分筛选
钙钛矿材料涵盖多种化学成分和结构形式，不同组合可展现独特的性能。为了针对特定应用找到最优材料配置，需要在庞大的化学元素及其组合参数空间中进行筛选。然而，传统实验方法难以在短时间内高效识别最佳组合。在这一背景下，机器学习驱动的自动化平台成为解决这一挑战的强大工具。这些智能系统能够在短时间内制备数百至数千个样品，并高效分析大规模实验数据。通过识别模式、发现新材料组合并预测其性能，ML驱动的自动化平台显著加快了材料发现的进程。
图 8 准三元金属卤化物钙钛矿体系中用于组分筛选和多变量稳定性分析的自动化工作流程示意图。
图 9 (A)高通量工作流程示意图，用于多阳离子钙钛矿的自动化合成与表征。(B) 基于梯度提升树（GBT）回归和 SHAP 特征重要性分析的钙钛矿T80寿命预测。
图 10 准二维钙钛矿相生长的自动化合成-表征-分析流程。(A) 高通量自动化合成示意图。(B) 高通量光致发光（PL）表征。(C) 通过 Python 接口的定制峰拟合算法对 PL 数据集进行自动化数据分析，以评估每个样品。
2.3 器件制备工艺优化
优化工艺参数对实现高性能钙钛矿太阳能电池至关重要。这些参数之间存在复杂的相互依赖关系，形成高维参数空间，即使调整少数参数，其可能组合数量也可达成千上百万。传统的单变量优化方法难以有效应对这一高维优化挑战。虽然高通量平台可加速实验和数据收集，但受限于资源消耗和实验时间，其效率仍然有限。将机器学习模型与高通量平台结合，能够智能高效地探索这一复杂的参数空间，提供优化解决方案。
图 11 机器学习（ML）引导的闭环优化用于高性能钙钛矿太阳能电池。(A) 贝叶斯优化（BO）引导的实验流程示意图。(B) 迭代实验过程中，光致发光（PL）峰值变异系数（CV）、PL 强度及其变异系数的演化趋势。(C) 机器学习引导的全局优化方法与逐步优化方法的对比示意图。
图 12 (A) 具有概率约束的钙钛矿太阳能电池序列学习优化示意图。该五步迭代工作流程包括规划、制造、测试、模型训练和预测，循环执行直到达到目标效率或实验预算上限。(B) 采用贝叶斯优化（BO）及其他方法对太阳能电池实验 PCE 数据的可视化结果。
3.迈向自驱动自主材料与器件加速平台（AMADAP）实验室
自主材料与器件加速实验室（AMADAP）的引入标志着建立“自驱动实验室”以推动新兴钙钛矿光伏技术的重要进展。通过集成高通量自主材料加速平台（MAPs）与器件加速平台（DAPs），AMADAP 实验室能够同步推进材料发现与器件优化（图 13）。自主平台之间的高效通信、数据交换和反馈循环，使得高潜力材料能有效转化为高性能器件，优化研究流程和实验模式。结合机器学习算法和数字孪生技术，AMADAP 实验室通过实时监测、数据分析和实验模拟提升自主操作的效率与可靠性。该实验室不仅加速了自主优化进程，同时构建了自驱动实验环境，为钙钛矿光伏技术的发展提供全面解决方案，推动研究方法向智能化、系统化方向转变。
图 13 自驱动自主材料与器件加速平台（AMADAP）实验室的整体技术平台示意图。
4. 挑战
尽管自驱动实验室通过结合自动化与智能优化显著提高了研究效率，减少了人工试错，并降低了实验成本，但仍存在多个瓶颈问题：
1) 建设成本与资源投入
建立自驱动 AMADAP 实验室需要高精度自动化设备和大规模计算资源，因此初期投资较高。同时，长期运行和维护成本、系统升级等也增加了负担。然而，随着软件和硬件技术的进步以及规模经济效应的出现，预计这些成本将在未来逐步降低。
2) 平台的适应性与定制化
确保自动化平台适用于多种材料体系和研究目标仍然是一项挑战。不同实验任务通常涉及独特的制备流程和参数空间。因此，开发适用于特定研究需求的灵活硬件与软件模块至关重要，以提高平台的广泛适用性。
3) 高维多变量数据分析
高通量实验会产生海量高维多变量数据，高效分析、挖掘和提取有价值的信息是一个重要挑战。需要开发先进的数据分析工具和机器学习算法，以识别最优解并揭示关键关系。
4) 缺乏“自主思考”能力
尽管自驱动平台可高效执行实验并优化数据，但无法自主提出新的科学问题或发现。研究人员的创造力和科学洞察仍然是推动平台成功的关键因素，即人类的智慧和实验设计在整个研究过程中起着决定性作用。
5) 实现全自动化
尽管取得了重要进展，但仍有部分实验任务需要人工干预，如精确的材料制备、设备维护和校准、初步数据筛选等。这些限制了完全自主运行的实现。因此，需要进一步发展自动化材料管理、自诊断设备、异常处理自动化以及智能实验设计，以实现更高程度的自动化。
6) 跨学科协作
构建和运行 AMADAP 实验室需要化学、材料科学、工程学、软件开发和数据科学等多个学科专家的无缝合作。不同学科团队之间的有效沟通与协作仍然是一个挑战，但对于平台的成功实施至关重要。
解决这些挑战对于进一步提升自驱动实验室在材料科学研究中的能力和应用至关重要。
5. 结论
钙钛矿光伏技术正处于迈向更高能量转换效率、更低生产成本和更长使用寿命的关键阶段，并已成为领先的可再生能源解决方案之一。随着该技术逐步趋向商业化应用，机器学习驱动的自动化将进一步变革这一领域，加速新材料发现并优化多组分器件制造。该综述强调了机器学习驱动自动化对钙钛矿光伏研究和开发的变革性影响，展示了自动化策略在快速多组分筛选、精确材料发现、性能预测和器件制备优化中的应用。此外，AMADAP 自驱动实验室的概念代表了实现“自驱动实验室”的重要一步，通过整合和优化材料创新与器件性能提升的流程，加速新兴光伏技术的发展。通过对当前成就和挑战的全面分析，该综述不仅突出了机器学习驱动自动化的潜力，也为钙钛矿光伏技术的未来发展描绘了一个清晰的路线图。
