中国自2013年 “清洁空气行动” 后空气质量改善,但PM2.5浓度仍超世界卫生组织阈值。大气的复杂动力学表明,区域传输和对流化学与本地排放共同驱动气溶胶污染机制。垂直测量有助于深入了解气溶胶的分布、化学性质以及与气象的相互作用,对明确其来源、形成机制、提高污染评估准确性和改进污染控制策略至关重要。然而,此前许多关于气溶胶来源和形成机制的研究多局限于近地面测量或整层积分观测,对气溶胶垂直分布的研究相对较少。研究团队采用多轴差分光学吸收光谱技术(MAX-DOAS)结合辐射传输模型引导机器学习(RTM-ML)框架,反演得到高分辨率气溶胶光学特性;通过多因子驱动机器学习模型及可解释性分析,揭示大气气溶胶垂直分布的驱动成因,研究为气溶胶污染的多维协同治理及区域传输防控提供了科学依据。图1)。
图1 图文摘要
基于辐射传输模式引导的机器学习反演框架:研究团队通过辐射传输模型与机器学习的双向耦合,构建了覆盖光学特性与大气污染物浓度的高泛化训练数据集,提高了机器学习模型对准确知识的捕捉能力(图2)。在与太阳-天空辐射计和激光雷达的对比验证中,本研究所反演的气溶胶光学特性表现出较高的一致性。这一方法学突破不仅验证了“物理模型模拟-机器学习优化”技术路线的可行性,更为其他光学遥感技术的大气污染物反演提供了可移植框架。与传统最优估算法相比,反演效率提升近60倍,误差降低75%。,且对气溶胶类型突变、传输过程等复杂场景的鲁棒性更强。
图2 气溶胶光学特性反演框架
气溶胶光学特性垂直分布与吸湿性增长特征:气溶胶消光系数(AEC)垂直分布的日变化与边界层高度变化密切相关。气溶胶光学厚度(AOD)下午相对于上午有所增加,气溶胶单次散射率(SSA)和 不对称因子(AF)的日变化与AOD相似,与吸收性气溶胶快速扩散、光化学形成散射气溶胶及下午边界层抬升增强垂直混合促进细模态粒子凝结增大粒径有关;季节上,1.0 km以下AEC冬季显著高于其他季节,而1.0 km以上夏季值更高,AOD、SSA和AF春夏高于秋冬,夏季最高、冬季最低。这是由于冬季低湿度和温度下以化石燃料燃烧为主的气溶胶排放、逆温抑制垂直混合导致下层气溶胶浓度和吸收更高,而夏季季节高湿度及二次粒子形成增强气溶胶散射有关。气溶胶垂直分布也很大程度受粒子吸湿性影响,吸湿性增长因子f(RH)垂直分布呈高层大气高于低层大气,且其季节变化这与上海冬季以硝酸盐气溶胶、夏季以硫酸盐气溶胶为主的成分有关(图3)。
图3 气溶胶吸湿增长随高度和湿度的分布特征。(a)不同季节气溶胶吸湿增长因子(f(RH))的垂直分布;(b)f(RH)随相对湿度的变化特征。
多因子解析与区域传输影响:通过SHAP 可解释机器学习模型,团队定量识别了不同高度气溶胶的主导驱动因子。低空(<0.5 km)的气溶胶主要由人类排放、东西向传输和大气氧化驱动,贡献度超过 60%;高空(>0.5 km)则以相对湿度和大气氧化为主导,贡献度达 55% 以上,反映出吸湿增长和二次气溶胶形成是高空污染的关键机制,且 0.5-1.6 km 高度受南北向传输影响显著,华北地区污染物可通过高空输送至上海,影响中层气溶胶分布(图4)。研究还强调了减排措施在降低近地面气溶胶水平的有效性,同时也指出高空气溶胶浓度可能因大气氧化能力增强而上升,为制定更精准有效的 气溶胶污染防控策略提供了关键数据支撑和理论基础,尤其凸显了考虑三维空间和多因素影响的重要性。
图4 (a)各特征变量对气溶胶消光系数的平均|SHAP|值及(b)|SHAP|相对贡献(|SHAP|RC)的垂直分布。
本研究实现了MAX-DOAS技术与机器学习的深度融合,为大气污染立体观测提供了低成本、高时效的新范式。团队表示,未来将拓展多波长反演能力,进一步区分气溶胶化学组分,并结合卫星-地基-机载多平台数据,构建“空天地”一体化的污染监测网络,为全球气候变化和空气污染治理提供更精准的科学支撑。