过渡金属化合物（TMCs）因其丰富的化学组成与可调的电子结构，作为Li-CO2和Li-Air电池的正极催化剂，受到广泛关注。然而，由于候选体系庞大，传统的“试错式”材料设计途径难以满足高效筛选和优化的需求。近日，电子科技大学基础与前沿研究院王斌教授、刘芯言教授以及光电科学与工程学院程建丽教授合作提出一种基于机器学习的过渡金属化合物（TMCs）筛选方法，用于快速发现适用于Li-CO2与Li-Air电池的高效催化剂。
为应对能源短缺与环境污染，开发高能量密度、长寿命的储能器件至关重要。其中，Li–CO2和Li–Air电池因能量密度高、结构轻量而备受关注。然而，两者在循环过程中会生成稳定且难分解的Li2CO3，导致反应动力学受限和性能衰减。因此，设计高效催化剂以促进Li2CO3分解成为提升电池性能的关键。TMCs的催化性能与其d电子结构密切相关，其中氮化物、氧化物和硫化物因高电导率和可调配位环境表现出优异电化学活性。为进一步提升性能，研究者常通过阳离子掺杂调控其电子结构，但掺杂组合庞杂、实验筛选效率低，限制了系统研究与应用拓展。
本研究构建了一个迭代式机器学习工作流程（如图1所示），用于高活性TMCs催化剂的筛选与验证。该流程包括数据集构建、模型训练、催化剂筛选、实验合成与表征、数据更新五个阶段。研究团队从文献中收集了可靠的TMCs过电位数据，涵盖氮化物、氧化物和硫化物体系，并以金属和非金属元素的原子、电子及物理特征作为模型输入。采用XGBoost等八种线性与非线性回归方法进行训练。模型预测的潜在优异催化剂经实验验证后，其性能数据被纳入训练集并重新迭代，不断提升模型的预测精度与可靠性。
图1. 整体工作流程图。
模型经多轮迭代训练与实验验证后，从15,012种候选TMCs中筛选出三种具有代表性的催化剂，预测平均绝对误差仅为0.106 V。其中，Co0.1Mo0.9N表现出最佳性能，在50 mA g-1下过电位仅为0.55 V。DFT计算表明，Co掺杂调控了MoN的电子结构，使Mo d带中心更接近费米能级，从而增强了与Li2CO3的相互作用并提升了催化活性。该研究实现了从数据构建、模型训练到实验验证和机理分析的闭环研究流程，为电池催化剂的智能设计提供了新思路。
图2. 最优 TMC 催化剂Co
0.1Mo0.9N的模型验证和表征。a，不同电流密度下真实过电位与预测过电位的比较。b，基于最佳催化剂Co0.1Mo0.9N 的 Li-CO2 电池的倍率性能（不同电流密度下的首次充放电电压曲线）。c，Co0.1Mo0.9N的TEM 图像和EDS元素映射图。d，Co0.1Mo0.9N的HRTEM 图像。e，MoN 和 Co0.1Mo0.9N 中 Mo 3d 的高分辨率 XPS 光谱。f，MoN 和 Co0.1Mo0.9N的电荷密度（紫色：Mo；深蓝色：Co；蓝色：N）。g，MoN中Mo 4d和N 2p的投影态密度（PDOS）图，以及 PDOS 中Co 3d、Mo 4d和N 2p的PDOS图。 h，Li2CO
3在MoN和Co0.1Mo0.9N上的吸附能。
相关论文发表在Journal of the American Chemical Society 上。基础与前沿研究院在读博士研究生丁玎为论文第一作者，基础与前沿研究院为论文第一单位。
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Iterative Machine Learning-Guided Discovery of Transition Metal Compounds as Catalysts for Li-CO2 and Li-Air Batteries
Ding Ding, Xiaoqi Zhu, Heyu Xiao, Xinyan Liu*, Jianli Cheng*, Jun Lu, Bin Wang*
J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 42856–42866, DOI: 10.1021/jacs.5c15395
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