2026年4月21日，ACS Nano在线发表了昆士兰科技大学杜爱军教授、中山大学姚向东教授和格里菲斯大学Qin Li课题组的研究论文，题目为《Machine Learning-Assisted Design Framework of Carbon Edge-Dominated Dual-Atom Catalysts for Urea Electrosynthesis》，论文的第一作者为Yun Han。
尿素直接电合成虽极具吸引力，但由于复杂的质子耦合电子转移网络以及竞争性还原副反应，一直受到严重阻碍。在此研究中，作者提出了一种闭环数据驱动策略，结合高通量密度泛函理论与机器学习，用于系统设计边缘锚定的双原子碳基催化剂。通过解码90种异原子金属对的反应网络，证明了传统的单分子吸附描述符在共吸附条件下失效。相反，共吸附能（Eads(*CO_NO)）成为一个鲁棒的通用描述符（R2 = 0.72–0.91）。
基于此，研究构建了定量选择性相图，确定了一个狭窄的热力学窗口（−3.57至−3.08 eV），该窗口有利于C-N偶联路径，同时抑制竞争性的CO还原反应和氮还原反应。利用基于原子本征特征训练的XGBoost回归模型，快速筛选了包含1458个候选物的化学空间。该工作流成功缩小了范围，识别出Zr_Pd@A和Zn_Pd@Z为优异的催化剂，它们展现出完全下坡的热力学路径。电子结构分析表明，Pd在费米能级附近的高d电子密度能够最佳地活化NO，而前过渡金属（Zr）和后过渡金属（Zn）完全空或完全占满的d轨道则与CO弱结合，从而阻止其深度还原。这项研究为解耦复杂电催化中的竞争机制建立了一个可扩展的机器学习辅助范式。
图1 (a-b) 扶手椅型边缘和锯齿型边缘上双原子模型的结构；(c) 从元素周期表中选出的d区金属；(d) 不同碳边缘上金属对的电子损失体积和d带中心(εd)；(e) 反应物在双金属位点上的吸附能
图2 (a) 初始NO加氢步骤对*CO_NO的选择性，即*CO_NHO和*CO_NOH；(b-f) 不同C-N偶联步骤的活性趋势(ΔE)，以CO和NO的共吸附能(Eads(*CO_NO))为描述符
图3 (a) *CO_NO第一步CO加氢步骤的选择性，即*CHO_NO和*COH_NO；(b) 从*CO_NO到*CHO_NO的反应能与CO和NO共吸附能(Eads(*CO_NO))之间的标度关系；(c) 首选反应路径随Eads(*CO_NO)变化的彩色填充图；(d) DFT计算数据库中不同反应路径的候选结构数量汇总
图4 (a) 选定物理和结构特征的皮尔逊相关矩阵；(b) 基于五重交叉验证的XGBoost模型预测精度；(c-d) 扶手椅型碳边缘和锯齿型碳边缘上CO与NO共吸附能的机器学习预测值图5 (a) Zr_Pd@A和(c) Zn_Pd@Z上尿素合成的能量分布图；(b) Zr_Pd@A和(d) Zn_Pd@Z中吸附过程前后Pd和N原子的投影态密度
Han, Y., Fang, Q., Wu, Q. et al. Machine Learning-Assisted Design Framework of Carbon Edge-Dominated Dual-Atom Catalysts for Urea Electrosynthesis. ACS Nano, 2026, 20, 17, 13363–13372. https://doi.org/10.1021/acsnano.6c04319
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