硬碳是钠离子电池最具前景的负极材料，但其实际应用受到钠存储位点与快扩散动力学之间固有矛盾的制约。具有长程有序碳层和纳米孔的硬碳虽能提供丰富储钠位点，但扩散动力学受限于低缺陷密度、低比表面积和窄层间距。而适当提高缺陷密度、比表面积和层间距虽能改善Na⁺扩散动力学，却不可避免地减少有序碳层和纳米孔数量，限制储钠位点。传统高温碳化（1200-1800℃）难以兼顾各类微观结构优势，且研究方法的局限性使得结构-性能关系长期停留在定性描述层面。因此，转变设计范式并发展可控的硬碳微观结构制备策略至关重要。
2026年9月8日，天津大学何春年教授、杨雨廷教授、陈彪教授在《Nature Communications》上发表了题为“900°C thermal-force coupling carbonization tailoring hard carbon microstructures enables high performance sodium-ion pouch batteries”的研究论文。该工作通过机器学习设计范式结合低温热-力耦合碳化策略，在900℃下制备出兼具丰富储钠位点和快速Na⁺扩散动力学的硬碳材料。
研究团队从2014至2025年间发表的245篇文献中构建了包含565个样本、7600个数据值的数据库，涵盖制备参数、结构参数和性能参数。基于随机森林模型的机器学习分析揭示，高性能硬碳的微观结构协同窗口集中在中等层间距（0.376-0.394 nm）、中等缺陷密度（1.10-2.30）和低比表面积（0.26-17.84 m² g⁻¹）。传统单热场高温碳化虽能通过高温加速有序结构形成以降低比表面积，但难以精确控制石墨化速率，易形成过度石墨化结构。
研究团队提出热-力耦合碳化策略。以葡萄糖为前驱体经预碳化获得无定形碳骨架后，在900℃碳化过程中施加10 MPa压力。近边X射线吸收精细结构谱表明，压力使芳香指数逐步增加，促进sp²碳平面区域扩大。高分辨透射电镜显示压力促进碳层堆叠并最终演化为类石墨微结构。分子动力学模拟证实，热-力耦合效应下短碳碎片加速交联，促进碳层外延生长，并在弯曲的准石墨微域间形成闭孔结构。XRD、拉曼和氮气
吸附测试表明，HC-10-900的层间距为0.384 nm，缺陷密度为1.33，比表面积仅2.28 m² g⁻¹，完全落入机器学习预测的高性能窗口。闭孔体积达0.178 cm³ g⁻¹。XPS显示sp²/sp³比随压力增加而提高，证实压力促进原子有序交联。
电化学测试表明，HC-10-900在0.1 A g⁻¹下首次放电/充电容量为376.6/329.3 mAh g⁻¹，ICE达87.4%，可逆平台容量159.4 mAh g⁻¹。5 A g⁻¹高倍率下仍保持143.5 mAh g⁻¹容量，2 A g⁻¹下6000圈后容量保持87.7%。基于HC-10-900|NFM的Ah级软包电池在1.5-4.3 V电压窗口下比能量达208.1 Wh kg⁻¹（基于整个电池质量），1000圈后容量保持96.1%。与传统1300℃碳化相比，热-力耦合碳化将碳化温度降低400℃，能耗从214.2降至107.8 kWh（降低49.7%），碳排放从98.87降至51.94 g（降低47.5%）。该策略在蔗糖、纤维素和酚醛树脂等不同前驱体中均验证有效。
1、构建565个样本的硬碳制备-结构-性能数据库，机器学习揭示高性能硬碳微观结构协同窗口为中等层间距、中等缺陷密度和低比表面积，为材料设计提供量化阈值。
2、引入热-力耦合碳化策略，10 MPa压力协同900℃热场促进碳层有序堆叠和闭孔形成，硬碳ICE达87.4%，平台容量159.4 mAh g⁻¹，5 A g⁻¹下保持143.5 mAh g⁻¹。
3、碳化温度从1300℃降至900℃，能耗和碳排放分别降低49.7%和47.5%，Ah级软包电池比能达208.1 Wh kg⁻¹，1000圈保持96.1%容量。
图1 机器学习揭示高性能硬碳的微观结构窗口
图2 900℃热-力耦合碳化制备定制化硬碳微观结构
图3 硬碳在半电池和全电池中的电化学性能
图4 定制化硬碳微观结构的储钠动力学与机制
图5 实验室规模的成本与CO₂排放评估
本研究通过机器学习驱动的微观结构设计结合低温热-力耦合碳化策略，在900℃下制备出层间距0.384 nm、缺陷密度1.33、比表面积2.28 m² g⁻¹的硬碳材料，精确落入了机器学习预测的高性能微观结构窗口。热-力耦合效应促进碳层有序堆叠和闭孔形成，使硬碳兼具丰富储钠位点和快速Na⁺扩散动力学。HC-10-900的ICE达87.4%，Ah级软包电池比能达208.1 Wh kg⁻¹，1000圈保持96.1%容量。碳化温度较传统工艺降低400℃，能耗和碳排放分别降低49.7%和47.5%。该策略为高性能、低能耗、可持续的钠离子电池硬碳负极材料设计提供了新路径。
文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-77440-0
