▲第一作者：Miao Zhong，Kevin Tran，Yimeng Min，Chuanhao Wang；通讯作者：Edward H. Sargent，Zachary Ulissi 单位：多伦多大学，南京大学，卡内基梅隆大学论文DOI：10.1038/s41586-020-2242-8.
全文速览 近期，多伦多大学Edward Sargent教授团队，南京大学钟苗课题组、卡内基梅隆大学Zachary Ulissi教授团队，在《Nature》上合作发表了CO2电催化还原制乙烯的最新研究成果，“Accelerated Discovery of CO2 Electrocatalysts using Active Machine Learning”。研究者通过机器学习+密度泛函理论计算方法助力高性能电催化材料预测与开发，实现高效率电催化还原二氧化碳制乙烯。
1、 通过机器学习结合密度泛函理论计算的方法实现高性能电催化材料的预测，发现Cu-Al电催化剂具有高效率电催化还原二氧化碳制乙烯。2、
在600 mA cm-2的高电流密度下，CO2 到C2H4 达到80%的法拉第效率；通过改进电极结构，在保持150 mA cm-2的高电流密度下，实现了CO2 到C2H4 82%的法拉第效率和55%的阴极能量转化效率。3、 新型开发的多孔Cu-Al催化剂在选择性、电流密度、阴极能量转化效率等指标上也优于当前报道的其他催化剂。
图文解析 此项工作的理论计算与预测方面，构建了机器学习-密度泛函理论（DFT）计算互相反馈的筛选框架，对特定表面的电负性、CO吸附能、配位数等多个指标进行机器学习，初步筛选出可能的活性位，DFT计算后把结果并入训练集，以此循环，最终枚举了16，000 种以上不同金属或合金表面在不同原子排布条件下，对CO2 还原中C-C偶联步骤的关键中间体*CO及对CO2 还原中C-H成键的中间体*H的表面吸附能进行计算，发现含铝4-20%的铜铝合金的多个低密勒指数面对含碳关键中间体*CO和反应要素*H都具有接近最优吸附能，大幅降低CO2活化加氢、C-C偶联、C-H成键等关键步骤的反应能垒，有效促进多碳产物乙烯的生成。 作者进一步开发了物理沉积+去合金化的新方法，在气体扩散电极上大面积制备了纳米多孔Cu-Al催化剂并精确调控其表面组分含量，实现在600 mA cm-2的高电流密度下，CO2 到C2H4 80%的法拉第效率；通过改进电极结构，在保持150 mA cm-2的高电流密度下，实现了CO2 到C2H4 82%的法拉第效率和55%的阴极电能到化学能的能量转化效率。新型开发的多孔Cu-Al催化剂在选择性、电流密度、阴极能量转化效率等指标上也优于当前报道的其他催化剂。 ▲图1. 机器学习与DFT计算框架下预测电催化还原CO2的*CO中间体和*H中间体在催化剂表面的吸附能。 ▲图2. 纳米多孔Cu-Al催化剂形貌与EELS分析。 ▲图3. 纳米多孔Cu-Al催化剂电催化还原CO2产乙烯的性能。
作者介绍 钟苗，博士生导师，2018年入选国家“青年海外高层次人才计划”加入南京大学现代工学院。本科毕业于上海交通大学，博士毕业于日本东京大学。之后分别在日本学术振兴学会（JSPS）、东京大学、日本国立新能源综合开发机构（NEDO）、加拿大多伦多大学从事博士后、特任研究员的研究工作（2012-2018）。获得包括第21届日本材料学会年轻科学家奖、日本学术振兴学会fellowship，国家“青年海外高层次人才计划”等科研奖励。目前，已在Nature, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. In. Ed., Energy Environ. Sci.等国际学术刊物上发表论文30余篇，2项工作为研究亮点被新闻报道。第一作者发表英文学术著作2章，主编英文学术专著1本。授权和申请中的美国和日本专利各1项。目前，主持国家自然科学基金、省人才项目等课题研究。
