大佬！他，两摘「诺贝尔化学奖」，联手复旦校友刘毅，新发Nature Energy！机器学习赋能材料创新！

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研究背景

电气化领域需要能够在高温和强电场条件下稳定工作的高性能介电聚合物，但现有材料存在热稳定性差和高温下性能下降的缺陷。工业标准材料如聚丙烯在温度高于150 °C时性能显著降低，而商业聚酰亚胺、聚醚酰亚胺等高玻璃化转变温度（Tg）的材料在高温和强电场下由于热激发的电荷传输，性能也明显退化。传统聚合物设计方法依赖经验和直觉，效率低下，难以满足高性能材料快速发展的需求。通过集成机器学习和实验验证可加速耐热聚砜等高性能材料的发现，以满足电气化的严苛应用需求。

成果简介

基于此，劳伦斯伯克利国家实验室刘毅研究员（复旦大学校友）、威斯康星大学麦迪逊分校李颖教授、美国斯克利普斯研究所K. Barry Sharpless教授（两次摘取诺贝尔化学奖）等人合作提出了一种结合机器学习预测与实验验证的高效工作流程，以快速筛选并合成高性能耐热聚砜。该研究以“Machine learning-accelerated discovery of heat-resistant polysulfates for electrostatic energy storage”为题，发表在《Nature Energy》期刊上。这一突破为下一代高温储能电容器的轻量化提供了关键材料，开辟了通过机器学习加速功能性聚合物开发的新方向。

研究亮点

1、创新性机器学习加速材料筛选策略：研究构建了前馈神经网络（FNN）模型，针对玻璃化转变温度（Tg）和带隙（Eg）等关键性能指标，从5万种聚砜候选材料中快速筛选出高性能材料。结合硫氟交换化学（SuFEx），实现了快速合成与实验验证，为高效材料发现提供了新方式。

2、突破性的高温储能性能：所开发的聚砜材料在200 °C高温下展现出卓越的储能密度（6.37 J/cm³）和高的能量利用效率，并在极端高温和强电场条件下保持优异的介电稳定性，显著超越当前商业介电聚合物。

3、广阔的工业应用前景：本文设计的材料不仅具备高玻璃化转变温度（超过300 °C）和低损耗特性，还可制备柔性薄膜，支持在电动汽车、航空航天等苛刻环境中的应用，为下一代高温储能电容器开发奠定了坚实基础。

图文导读

图1 聚砜的结构设计

图1展示了一个高效的材料开发工作流程，通过机器学习加速耐热聚砜的筛选和优化。首先，研究团队构建了一个包含近50,000种聚砜的化学库，这些候选材料通过系统设计，优化了主链结构和取代基的多样性。随后，利用前馈神经网络（FNN）模型对这些材料的玻璃化转变温度（Tg）和带隙（Eg）进行预测，从而筛选出热稳定性和电化学性能优异的候选材料。

为了实现快速合成，研究团队采用硫氟交换化学（SuFEx）反应，通过模块化反应路径高效制备了筛选出的聚砜。最后，实验验证了这些聚砜在高温环境下的性能，特别是P6材料的卓越表现，包括高玻璃化转变温度（超过300 °C）和优异的储能性能（6.37 J/cm³）。这一工作流程整合了机器学习预测和点击化学的高效特性，大幅提升了材料发现效率，为耐热高分子材料的快速开发提供了全新解决方案。

图 2 基于机器学习的热性能和电子性能预测

图2展示了利用机器学习对聚砜候选材料进行化学空间分析与性能筛选的过程。通过t-SNE降维方法，研究团队将高维的聚砜化学结构数据映射到二维平面，以可视化候选材料的分布特性。灰色点表示训练数据，蓝色点为尚未筛选的候选材料，红色点为通过优化选择的重点聚砜材料。结合玻璃化转变温度（Tg）和带隙（Eg）的预测结果，研究团队评估了模型在性能预测中的准确性，验证了模型对材料性质的高效预测能力（Tg和Eg的拟合度分别达到R² = 0.99和R² = 0.92）。

此外，通过设置Tg > 300 °C、Eg > 3.75 eV以及介电常数（k）和合成可行性（SA）的筛选标准，最终从近50,000种候选材料中筛选出6种性能优异的聚砜，其中P6因其卓越的热稳定性和电性能而脱颖而出。这种基于数据驱动的高效筛选方法不仅显著提升了材料筛选效率，还为耐热高分子材料的快速开发提供了强有力的技术支撑。

图3 聚砜的介电性能

图3展示了聚砜材料（尤其是P6）在高温条件下的介电性能和热稳定性表现，并与商业介电聚合物如Kapton PI和PEI进行了对比分析。实验结果表明，P6在200 °C下依然保持稳定的介电常数（k ~3.37），且其介电损耗（tan δ）低至0.2%，显著优于传统聚合物。这表明P6在高温环境中具有卓越的介电稳定性和低损耗特性。

此外，P6的击穿强度在高温环境下达到695 MV/m，远超商业材料，体现出优异的电绝缘性能和可靠性。图中还通过对比温度与介电性能的变化曲线，详细展示了P6在不同温度下的性能稳定性，与其他材料相比，P6的温度系数（CT）低至0.013%/°C，进一步验证了其在高温下的电性能优势。

这些结果证明，P6具有极高的热稳定性和电化学稳定性，可作为下一代高温储能电容器材料的理想候选者，为电动汽车和航空电子等高温环境下的储能需求提供了有效解决方案。

图4 静电储能性能与可靠性

图4展示了P6材料在高温和高电场条件下的储能性能及循环稳定性。研究表明，P6在200 °C和200 MV/m电场下的储能密度高达6.37 J/cm³，同时充放电效率超过90%，表现显著优于当前商业介电聚合物。在更高电场（如400 MV/m）下，P6仍能维持高储能能力和效率，且性能极为稳定。在10万次循环测试中，P6的储能性能下降幅度不足0.5%，表现出卓越的循环稳定性。此外，图中还展示了P6薄膜的均匀性与加工质量，验证了其在工业规模上的可行性。通过与其他高性能聚合物对比，P6在储能密度、充放电效率和长期可靠性方面全面超越了传统材料，如Kapton PI和PEI等。P6的优异性能为高温储能电容器的发展提供了可靠支持，并展现了其在电动汽车和航空电子等高温苛刻应用场景中的潜力，为未来高温储能技术开辟了新的方向。

结论展望

本研究通过机器学习与硫氟交换化学（SuFEx）的结合，快速筛选并合成了性能优异的耐热聚砜材料（如P6），展现了数据驱动材料发现方法的巨大潜力。P6材料在200 °C高温下表现出卓越的储能性能、高介电稳定性和极低的能量损耗，同时具有良好的循环稳定性和工业化加工潜力。这些特性使其成为下一代高温储能电容器的理想候选材料，为解决电动汽车、航空电子等苛刻环境下的储能需求提供了有效解决方案。

随着机器学习算法的不断优化和实验数据库的扩展，该方法有望进一步加速多功能高分子材料的开发，为更多高性能材料的探索与应用提供方向，推动储能技术的持续发展。

文献信息

Machine learning-accelerated discovery of heat-resistant polysulfates for electrostatic energy storage. Nature Energy, https://doi.org/10.1038/s41560-024-01670-z.

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