理论计算+机器学习+实验验证=顶刊！北理工黄佳琦&清华张强，最新Angew！

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电动汽车急需几分钟级快速充电的锂离子电池（LIBs），而高速充电和高温条件下的热量聚集对电解质有不利影响，会引发电池快速退化，甚至存在安全隐患。然而，目前对高温快速充电（HTFC）电解质的研究非常缺乏。

基于此，清华大学张强教授和北京理工大学黄佳琦教授（共同通讯作者）等人改变了HTFC电解质开发的传统模式，将高通量计算、机器学习技术和实验验证相结合，建立了数据-知识双重驱动的方法。针对HTFC参数化要求（分子稳定性、液体范围、溶剂化能力、粘度、副反应抑制和可用性等），作者构建了一个系统的数据-知识双驱动的分子设计框架，集成了分子生成、高通量计算、数据-知识双驱动筛选和实验验证。

从1321129个分子中，作者发现了三个新的羧酸分子（三甲基乙酸甲酯（MTMA），三甲基乙酸乙酯（ETMA）和2, 2-二甲基丁酸乙酯（EDMB））。对比常规碳酸基电解质（碳酸乙烯（EC）和碳酸二甲酯（DMC）电解质），所筛选的三种羧酸盐电解质表现出超过5.2 V的阳极电位窗口和显著的还原稳定性。其中，筛选出的ETMA能使电池在高温下工作，副反应明显受限。基于ETMA组装的181 Wh kg^-1的软包电池，在45 °C下实现了稳定且高度安全的快速充电（15分钟充电至80%容量）循环，超过4100次循环，展示了该领域的最新水平。本工作不仅彻底改变了HTFC应用中电解质设计和溶剂筛选的传统方法，而且证明了将领域知识嵌入到数据驱动和机器学习方法中的优势。

相关工作以《Data-Knowledge-Dual-Driven Electrolyte Design for Fast-Charging Lithium Ion Batteries》为题发表在2025年4月7日最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。

黄佳琦，北京理工大学前沿交叉院教授、博士生导师。2003年—2012年于清华大学化学工程系学习，获得工学学士及博士学位，其中2010年9月—2011年4月在美国莱斯大学访问学习。2012年—2016年在清华大学从事博士后研究工作。2016年8月加入北京理工大学开展独立科研工作。主要从事前沿界面能源化学相关研究。具体包括：1）金属锂负极界面界面形成及演化规律研究，及界面稳定策略探索；2）多电子转化高比能电池界面反应机制探索及强化策略设计；3）锂-硫电池等新型电池系统中的多功能隔膜设计和应用；4）高比能电池软包尺度性能调控策略开发，实用条件评测，失效分析等。

张强，清华大学长聘教授、博士生导师。曾获得国家自然科学基金杰出青年基金、教育部青年科学奖、英国皇家学会Newton Advanced Fellowship、清华大学刘冰奖、国际电化学会议Tian Zhaowu奖。长期从事能源化学与能源材料的研究。近年来，致力于将国家重大需求与基础研究相结合，面向能源存储和利用的重大需求，重点研究锂-硫电池的原理和关键能源材料。提出了锂-硫电池中的锂键化学、离子溶剂复合结构概念，并根据高能电池需求，研制出复合金属锂负极、碳硫复合正极等多种高性能能源材料，构筑了锂-硫软包电池器件。

基于上述数据库和领域知识定制筛选方法，作者设计出耐高温、可快速充电的LIBs电解质溶剂分子。从1321129个分子中，作者筛选出了MTMA、ETMA和EDMB，并对其HTFC性能进行评估验证。

图1.过去和数据-知识双重驱动的分子框架

图2.高温快速充电LIBs电解质分子的设计

EC和DMC在启动电流小于4.0 V时表现出较差的阳极稳定性，羧酸盐的负极稳定性可以提高到大于5.2 V。特别是，从5.5 V左右开始，MTMA的电流不断增加，表明其与高压正极的超级兼容性。在45 °C下，EC/DMC基电池的容量下降非常快，在0.5 C下循环33次后仅保持2.4 mAh cm^-2，表明在高温条件下对电解质的要求极高。采用ETMA和EDMB基电解质的电池可以在高温下稳定工作（45 °C时0.5 C，60 °C时0.2 C）。特别是，使用ETMA电解质的电池甚至可以在100 °C下循环。

图3.电池的负极稳定性和工作温度

图4. 45 °C下界面化学和电极形态的演变

使用ETMA基电解质的石墨||NCM811电池在45 °C、0.1 C下，在4100次循环中，容量保持率约为81%。同时，在45 °C时，使用基于ETMA的电解质的软包电池在4.0 C充电15 min内可以获得超过80 %的容量，而使用基于EC/DMC的电解质的电池在快速充电周期和0.1 C RPT时都表现出明显的退化。在HTFC中使用ETMA基电解质的电池，即使经过4100次快速充电循环，仍能在15 min内将电池充电至超过60%的容量。使用ETMA基电解质的电池初始能量密度为181 Wh kg^-1，在500次循环中保持94.3%的容量（仅损失5.7%），在4100次循环后保持77.3%的容量。

使用ETMA基电解质的石墨||NCM811电池在1.0 C下760次循环后保持了约82%的容量保留。即使在80 ℃下，基于ETMA的电池也表现出优于基于EC/DMC电解质的电池的性能，前者可以运行约50个循环，而后者无法在如此高的温度下运行。结果表明，ETMA基电解质的高温稳定性由相应的稳定界面化学实现。

图5.软包电池的电化学性能和热安全性

Data-Knowledge-Dual-Driven Electrolyte Design for Fast-Charging Lithium Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2025, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202505212.