深度势能函数模型（DP）的训练流程采用迭代优化策略，主要包含三个循环递进的阶段，具体流程如图1所示：（1）势函数训练阶段：基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算数据集，通过深度神经网络进行势能函数的高精度拟合。该阶段通过反向传播算法优化网络参数，使模型能够准确预测原子间相互作用势。（2）构型空间探索阶段：利用训练得到的DP模型进行大规模分子动力学（MD）模拟，系统性地遍历材料的相空间。此阶段通过增强采样技术有效覆盖材料在不同温度、压力等条件下的可能构型，突破传统DFT模拟的时空尺度限制。（3）主动学习迭代阶段：采用智能筛选策略从扩展构型中选取最具代表性的样本进行DFT精确计算，将新生成的高质量数据加入训练集。通过多轮"训练-采样-标注"的闭环优化，持续提升模型的泛化能力和预测精度，直至势能面描述达到收敛标准。该训练范式创新性地结合了机器学习的高效推理与量子计算的精确特性，通过自洽迭代机制有效平衡计算效率与预测精度，为复杂材料体系的跨尺度模拟提供了可靠解决方案。
图1. DP-GEN 流程示意图：原子间势函数的训练过程主要包括三个阶段：训练、探索和标记。
图2系统展示了深度势能模型（Deep Potential，DP）的精度验证体系。在定量验证部分：（a）与（b）图通过多维对比分析，分别呈现了DP模型预测的原子受力分布与体系总能预测结果与第一性原理密度泛函理论（DFT）基准数据的高度一致性；（c）图通过能量-体积状态方程曲线，进一步验证了DP模型在晶格膨胀/压缩等极端条件下的泛化能力，其总能预测误差稳定在meV/atom量级。在动力学特性验证方面，（d-f）展示了基于DP-MD模拟获得的NbO2的声子色散关系，这与DFT计算结果在布里渊区高对称路径上的振动频谱特征呈现高度一致性，特别是未出现虚频现象，有力证明了模型对材料动力学稳定性的准确描述。这种多尺度、多维度的精度保障机制，不仅验证了DP势函数对材料势能面的精确重构，更重要的是确保了基于该模型的分子动力学模拟能够严格保持第一性原理精度，为跨尺度材料模拟提供了兼具计算效率与量子精度的可靠工具。
图2. 深度势能（DP）模型与第一性原理（DFT）计算结果的对比验证。（a）和（b）分别展示了测试集中体系原子力和总能量的对比分析，其中插图统计了相应物理量的绝对误差分布（c）图比较了三相体系能量随体积变化的计算结果，其中实线为DFT基准数据，散点代表DP模型预测值。（d）-（f）分别展示了DP模型对 相（d）、相（e）和相（f）声子谱的计算结果。
图3-4系统揭示了NbO2材料在温度诱导下的多尺度结构演化规律及其相变机制。图3通过深度势能分子动力学（DPMD）模拟的轨迹分析，定量刻画了Nb-Nb二聚体有序度的温度依赖性：随着热力学扰动增强（升温过程），Nb-Nb二聚体的键长涨落幅度显著增大，配位键的渐进解耦现象与电阻率测试中绝缘体-金属转变特征温度点高度对应，揭示了局域结构畸变与电子态转变的强关联性。
进一步分析相变动力学过程（图3(a,b）），第四配位层Nb-Nb二聚体经历"解离-重组"的动态平衡，其协同运动触发了晶体对称性破缺，标志着体系从 I41/a相（低对称性）向I41相（高对称性）的结构相变。尤为重要的是，图4(b)展示的低温单斜相结构在模型训练集中并未包含，但通过施加压力，成功预测出了该结构相，这与实验中观测到的高压相特征一致，这一突破性发现不仅验证了DP模型卓越的外推预测能力，更揭示了传统DFT方法难以捕捉的隐藏结构相。
图3. 分子动力学模拟过程中Nb-Nb二聚体随温度的变化情况：（a）I41/a相，（b）I41相，（c）P42/mnm相。
图4. （a-b）温度对NbO2的晶体结构（二聚体以及单斜角）的影响以及基于两种势函数绘制的NbO2的相图（c-d）。
基于深度势能模型的分子动力学（DP-MD）的上述研究结表明，Nb-Nb二聚体的动态演化在相变过程中扮演着决定性角色：一方面，其温度依赖的结构畸变直接关联着绝缘体-金属转变的电子特性变化；另一方面，二聚体的形成导致了体系的低自旋无磁绝缘基态。特别的是，DP-MD模拟成功预测了训练数据未包含的低温单斜相结构，这一发现不仅验证了模型优异的泛化能力，更揭示了传统模拟方法难以捕捉的隐式相变路径。
本研究通过构建精确的DP势函数，实现了对强关联氧化物体系的多尺度精准模拟。所获得的相图从原子尺度阐明了电子关联效应与晶格动力学之间的耦合机制，为理解NbO₂的结构稳定性提供了新的视角。在方法层面，该工作将机器学习势函数应用于强关联电氧化物的研究，突破了传统经验势函数的精度限制。其展现的"第一性原理精度+分子动力学尺度"的独特优势，为复杂氧化物材料的结构预测和性能设计开辟了新途径，对发展下一代功能材料的计算研究方法具有指导意义。
