电解质添加剂工程在水系锌离子电池中被公认为是改善锌负极稳定性的关键策略。然而，当前传统的试错法筛选方法效率低下，这极大地阻碍了其商业化进程。
2026年3月12日，长春工业大学吕威、李雪松在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Machine-Learning-Assisted Screening of Electrolyte Additives for Aqueous Zinc-Ion Batteries via a Molecular Descriptor Framework》的研究论文，Bin Cai为论文第一作者，吕威、李雪松为论文共同通讯作者。
研究提出了一种由描述符框架驱动的策略，该策略将机器学习与来自模拟和实验的双重验证相结合，以实现对添加剂的快速精准筛选。
该研究通过机器学习，作者确定了电解质的分子尺寸/体积和静电势最大值（ESPmax）是影响累积容量（CC）性能的两个关键描述符，对log(CC)的预测达到了0.8707的皮尔逊相关系数。这有效地阐明了添加剂在锌负极表面的吸附行为对界面水分子的调控作用，揭示了界面水分子数量被调制从而抑制析氢反应（HER）的机制。
在该模型的指导下，L-天冬氨酸钾（PL-As）添加剂被识别为一种高性能添加剂。因此，锌负极在5000次循环中实现了99.86%的平均库仑效率，并成功驱动了0.8 Ah的软包电池。这种由机器学习驱动的描述符拟合与筛选方法为开发高稳定性水系电解质添加剂建立了一个新范式。
水系锌离子电池（AZIBs）因其本征安全性、高资源丰度、大理论容量（5855 mAh cm⁻³）和低还原电位（-0.762 V vs. SHE）而成为下一代储能的有力候选者。然而，AZIBs的实际应用面临着严峻挑战，特别是不可控的锌枝晶生长和有害的副反应，如析氢反应（HER），这些都严重限制了其电化学性能和循环寿命。当前研究的一个关键策略是引入合适的电解质添加剂来增强锌负极的稳定性。尽管对多种添加剂选项进行了广泛研究，但选择过程仍然主要依赖于经验。因此，开发准确且普适的描述符来揭示参数与性能之间的关系至关重要。
添加剂的引入被证明会显著影响锌离子的溶剂化过程和传质行为。包括表面自由能、脱溶剂化活化能和吸附能在内的一些描述符已成功应用。这种方法显著加速了添加剂的筛选。然而，如果所选描述符需要多次计算，筛选成本将会增加。因此，挑战仍然在于从非复杂的描述符（如氢键供体数、分子复杂性和分子体积）中进行非经验性地筛选出最具影响力的候选物。
人工智能，特别是机器学习（ML），被用于建立数据驱动的方法来发现描述符，从而消除人工选择的影响。这种方法已经改变了并极大地加速了添加剂的筛选。而这一目标的实现从根本上依赖于锌离子电池添加剂领域广泛且公开可用的实验数据集。然而，由于ML固有的“黑箱”特性，重大挑战依然存在。特别是，所选描述符必须与实际反应机理相匹配，这要求建立与这些描述符对应的机理模型，并通过实验验证它们在反应机理中的精确作用。因此，目前仍缺乏符合添加剂工作机制并能产生准确预测的代表性描述符，这阻碍了筛选过程的加速。
为了实现对AZIBs电解质添加剂的高效筛选，作者构建了一个ML辅助的工作流程。首先，收集了37种添加剂的性能数据（累积容量）（CC），并将其与一组分子描述符相关联。使用AdaBoost算法建立的回归拟合模型在测试集上显示出0.8707的皮尔逊相关系数，证明了其优异的预测能力和可靠性。通过对模型的特征重要性分析，确定了影响添加剂性能的两个关键描述符：电解质的分子尺寸/体积和静电势最大值（ESPmax）。为了更深入地了解这些描述符的物理意义，进行了分子动力学（MD）模拟。定量分析表明，电解质的分子尺寸/体积≥1.2的添加剂能有效减少锌负极界面的水分子数量。同时，添加剂中更强的ESPmax有助于其在锌沉积过程中优先吸附在锌负极上。这两种机制的协同效应显著减少了锌负极表面的水分子数量，从而抑制了HER并加速了离子传输。以PL-As添加剂作为概念验证，对其机理和性能进行了系统研究。分子模拟和实验表征均证实，PL-As分子优先吸附在锌负极表面。吸附了PL-As的锌负极有效地调节了界面电荷转移动力学，并缓解了传质与还原速率之间的不匹配，从而抑制了不可控的锌枝晶生长。这种协同优化使锌负极在5000次循环中实现了99.86%的平均库仑效率。这一优势在实际器件中得到了进一步验证，组装的NaV₃O₈||Zn软包电池实现了0.8 Ah的容量。基于电解质的分子尺寸/体积和ESPmax建立了一个描述符框架，该框架普遍关联了添加剂对锌负极界面水分子数量的影响。该框架可作为设计高稳定性AZIBs电解质的强大工具。
图1 (a) 电解质添加剂的筛选工作流程。(b) 通过反向搜索策略评估特征权重。(c) AdaBoost对log(CC)的预测值与测试集真实值的比较。(d) 特征重要性分布。(e) 分别含有80%和60%水分子的电解质体系的分子模拟快照。(f) 在2 M ZS + 0.1 M PL-As电解质体系中，当水含量从100%减少到60%时，锌负极3 Å范围内水分子数量的变化。(g) 在10 ns模拟中，2 M ZS + 0.1 M PL-As与2 M ZS电解质体系中锌负极3 Å范围内水分子数量的比较。图2 不同电解质的分子动力学模拟。(a) 从2 M ZnSO₄电解质中提取的Zn²⁺溶剂化结构。(b) 2 M ZnSO₄电解质中的配位环境：Zn–O(H₂O) = 5.065 ± 0.003。(c) 从2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中提取的Zn²⁺溶剂化结构。(d) 2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中的配位环境：Zn–O(H₂O) = 4.984 ± 0.002。(e) 在10 ns时，2 M ZnSO₄(4918 ± 22.61)和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As(4909 ± 22.36)电解质中的氢键总数。(f) 不同添加剂浓度电解质中氢键的比例：2 M ZnSO₄ – 2 M ZnSO₄ + 0.2 M PL-As：81.41% ± 0.005% – 78.93% ± 0.005%。(g) 不同添加剂浓度电解质中自由水的含量：2 M ZnSO₄ – 2 M ZnSO₄ + 0.2 M PL-As：68.09% ± 0.001% – 59.77% ± 0.001%。(h) 不同添加剂浓度电解质中SSIP和CIP的比例。(i) 2 M ZnSO₄电解质和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质的拉曼光谱。(j) 2 M ZnSO₄电解质和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质的核磁共振（NMR）谱。2 M ZnSO₄电解质和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中O–H键的(k)伸缩振动和(l)弯曲振动的傅里叶变换红外（FTIR）光谱。(m) 2 M ZnSO₄电解质中Zn²⁺和SO₄²⁻的分布。(n) 2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中Zn²⁺和SO₄²⁻的分布。(o) 2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中L-As⁻和SO₄²⁻的分布。(p) 2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中L-As⁻和H₂O的分布。(q) 2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中L-As⁻、H₂O和SO₄²⁻的分布。色标：Zn²⁺、SO₄²⁻、L-As⁻和H₂O分别显示为黄色、黄色、蓝色和红色。图3 (a) 由对称电池测得的活化能阿伦尼乌斯曲线。(b) 不同电解质中对称电池的计时安培曲线。(c) 塔菲尔曲线。(d) PL-As添加剂在不同晶面上的吸附能。(e) 在1.0 mA cm⁻²沉积电流密度下，Zn(002)面与(101)面强度比的统计。(f) 有/无PL-As吸附的锌负极上Zn原子的迁移能。(g) 通过飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）检测的含PL-As电解质中沉积锌负极的CHO₂⁻、ZnO⁻和C₂H₂COOH⁻深度分析。(h–i) 在有/无PL-As添加剂的电解质中，电极/电解质界面在电沉积过程中的原位拉曼光谱。图4 (a) 在0.5 mA cm⁻²和0.5 mAh cm⁻²下，Zn||Cu非对称电池在2 M ZnSO₄、2 M ZnSO₄ + 0.05 M PL-As和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中的库仑效率（CE）比较，以及(b)相应的放大电压曲线。(c) 不同电解质中对称电池在变温条件下的循环性能。(d) 不同电解质中对称电池的倍率性能。对称电池在(e) 1 mA cm⁻²和40 mAh cm⁻²及(f) 0.5 mA cm⁻²和0.25 mAh cm⁻²下的循环性能。(g) 本工作与近期报道的电解质添加剂的电化学性能比较。图5 (a) 在2 M ZnSO₄和2 M ZnSO₄ + 0.1 M PL-As电解质中，全电池的循环伏安（CV）曲线。(b) 不同电解质中全电池在0.2、0.4、1、2、4和10 A g⁻¹电流密度下的倍率性能。(c) 不同电解质中全电池在2.0 A g⁻¹下的循环性能。(d) 软包电池的示意图。软包电池的性能测试：(e) 不同电解质下软包电池的循环性能。(f) 贫电解液条件下的循环性能。(g, h) 0.8 Ah软包电池的循环性能。综上，作者提出了一种基于机器学习（ML）与分子描述符框架相结合的高效筛选策略，用于精准识别水系锌离子电池（AZIBs）中的高性能电解质添加剂。研究团队通过构建包含37种添加剂的数据集，利用AdaBoost算法进行回归分析，成功识别出“电解质的分子尺寸/体积”和“静电势最大值（ESPmax）”为两个关键描述符，并建立了具有高预测精度（皮尔逊相关系数0.8707）的模型。该模型揭示了添加剂通过调控界面水分子数量来抑制析氢反应（HER）的核心机制。
在该模型指导下，L-天冬氨酸钾（PL-As）被成功筛选并验证为一种卓越的添加剂，使锌负极在5000次循环中实现了99.86%的超高平均库仑效率，并成功驱动了0.8 Ah的工业级软包电池稳定运行。该研究不仅为解决AZIBs中锌枝晶和副反应等关键难题提供了高效、低成本的解决方案，更重要的是，它建立了一个可推广的“ML+机理验证”新范式，将数据驱动的高通量筛选与物理化学机制深度结合，为未来电解质材料的理性设计开辟了新路径，在大规模储能和绿色能源领域具有广阔的应用前景。
Machine-Learning-Assisted Screening of Electrolyte Additives for Aqueous Zinc-Ion Batteries via a Molecular Descriptor Framework.Angew. Chem. Int. Ed.,2026.https://doi.org/10.1002/anie.202521382.
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