【研究背景】
水系锌离子电池（AZIBs）凭借锌金属负极固有的安全性、高体积容量（5855 mAh cm-3）、资源丰富以及合适的电化学电位（-0.762 V vs. SHE），被广泛认为是大规模储能应用的理想候选体系。然而，锌负极在循环过程中存在析氢反应（HER）、锌腐蚀以及枝晶生长等问题，严重阻碍了AZIBs的实际应用。这些问题的根源在于Zn2+溶剂化鞘中水分子的存在，强溶剂化作用导致缓慢的去溶剂化动力学和活性H2O的释放，进而引发界面副反应。弱溶剂化添加剂（WSAs）能够有效减少溶剂化水分子数量并加速去溶剂化动力学，是解决上述问题的有效策略。然而，目前WSAs的筛选主要依赖耗时的试错实验和复杂的理论计算，严重限制了高性能电解液添加剂的开发效率。因此，亟需发展一种高效的WSAs筛选新策略。
【工作简介】
近日，上海交通大学洪林、张希、王开学课题组提出了一种基于静电势最小值（ESPmin）的数据驱动筛选策略，用于水系锌电池弱溶剂化添加剂（WSAs）的高效筛选。研究发现在众多分子特征中，ESPmin与去溶剂化活化能（Ea）表现出最强的相关性（Spearman相关系数高达-0.98），可作为筛选WSAs的有效描述符。研究团队构建了基于图卷积神经网络（GCN）的机器学习模型，能够直接从SMILES分子结构准确预测ESPmin值。借助该模型，成功筛选出四氢吡喃（THP）、甲醇和丙酮等多种具有潜力的WSAs。以THP为代表的系统研究表明，含WSA的对称电池展现出超过2400小时的优异循环稳定性和低过电位。该文章以“Data-Driven Exploration of Weakly Solvating Additives toward the Stabilization of Zn Metal Anodes”为题发表在国际顶级期刊ACS Nano上。洪林为本文第一作者，张希、王开学为通讯作者。
【内容表述】
3.1相关性分析：影响去溶剂化动力学的描述符
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图1. 相关性分析和作用机制示意图
传统的高给体数（DN）添加剂（如NMP、DMF、DMSO等）虽然能够进入Zn2+溶剂化鞘并替换部分水分子，但其与Zn2+的强相互作用导致缓慢的去溶剂化动力学和高过电位。本工作通过对一系列添加剂分子进行DFT计算和Ea测试，发现ESPmin与Ea之间存在极强的负相关性（相关系数-0.98），即ESPmin越大，Ea越低。基于此，可将添加剂划分为两类：（i）强溶剂化添加剂（SSAs），具有高Ea和低ESPmin值；（ii）弱溶剂化添加剂（WSAs），具有低Ea和高ESPmin值。WSAs不直接参与Zn
2+溶剂化鞘，而是通过与H2O形成氢键削弱其与Zn2+的溶剂化作用，同时促进阴离子进入溶剂化鞘，形成阴离子型溶剂化结构，有效降低去溶剂化势垒和极化电压。
3.2 机器学习模型构建与添加剂筛选
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图2. 机器学习模型训练结果和特征重要性分析
基于PubChem数据库建立了约9万个训练样本和5000个测试样本的数据集。采用图卷积神经网络（GCN）模型，结合RDKit构建的分子图特征（节点属性包括原子类型、杂化、形式电荷、芳香性、环归属等；边特征包括键类型、共轭和成环状态）与分子表面空间采样点（1.4-3.0 Å径向范围）进行训练。模型在训练集上达到R2=0.977的优异拟合效果，测试集R2=0.952，表现出较强的泛化能力。借助GCN模型，筛选出ESPmin高于水（-39.11 kcal/mol）的候选添加剂，包括THP（-33.82 kcal/mol）、甲醇（-35.89 kcal/mol）和丙酮（-36.54 kcal/mol），实验测得其Ea分别为21.64、24.79和25.18 kJ/mol，均显著低于纯ZnSO4电解液（27.14 kJ/mol），验证了GCN模型筛选WSAs的有效性。
3.3 溶剂化结构调控机制
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图3. 溶剂化结构表征
通过1H NMR和FTIR光谱表征揭示了WSA对溶剂化结构的调控作用。FTIR显示SO42-振动峰从1106.9 cm-1红移至1082.8 cm-1，表明Zn2+与SO42-的静电耦合增强，阴离子进入溶剂化鞘。分子动力学（MD）模拟进一步证实，纯ZnSO4电解液中Zn2+平均配位5.1个水分子，而加入WSA后水分子配位数降至4.6，SO42-配位数增至1.5，形成阴离子型溶剂化结构，且THP本身不参与溶剂化鞘。Zn2+扩散系数从3.56×10-7提升到4.59×10-7cm2/s，显著加速了锌离子传输。
3.4 锌负极电化学性能验证
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图4. 对称电池性能测试与构效分析
Cu||Zn非对称电池在2.0 mA cm-2/1.0 mAh cm-2条件下稳定循环超过2800次，平均库伦效率高达99.36%。Zn||Zn对称电池在1.0 mA cm-2/0.5 mAh cm-2下循环寿命超过2400 h，即使在深度循环（10 mA cm-2/10 mAh cm-2，DOD约57%）下仍可稳定运行100 h以上，优于大多数文献报道的锌负极体系。CLSM和SEM表征显示，纯ZnSO4电解液中锌负极表面出现严重的岛状枝晶（高度35.2 μm），而加入WSA后表面平整致密（高度仅6.1 μm）。XRD显示锌沿（002）晶面优先取向生长（I(002)/I(101)比值从0.92升至2.05），有效抑制枝晶生长。析氢极化曲线表明WSA使-1.3 V下的析氢电流密度从39.90 mA cm-2降至6.63 mA cm-2，Tafel斜率从105.5增至491.1 mV dec-1，HER受到显著抑制。
3.5 SEI界面化学
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图5. 锌负极SEI膜组分表征
XPS深度剖析和HRTEM表征揭示，WSA/ZnSO4电解液在锌负极表面诱导形成了ZnCO3主导的致密SEI层，内层富含ZnO/Zn(OH)2和ZnS。这种SEI结构有效阻隔了锌与电解液的接触，抑制副反应。
3.5 全电池应用
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图6. 全电池性能
Zn||MnO2全电池在2C倍率下循环500次后仍保持180.4 mAh/g的高比容量（容量保持率74.3%），且静置24 h后容量保持率达99.13%，远高于纯ZnSO4
的46.88%。同时，研究团队制备了柔性软包电池并成功应用于可穿戴心电（ECG）监测系统，即使在90°、180°弯折和部分切割条件下仍能稳定供电，展示了实际应用潜力。
【最终结论】
本工作提出ESPmin作为筛选WSAs的关键描述符，建立了基于GCN模型的数据驱动筛选策略，实现了直接从分子SMILES结构快速预测ESP分布并识别WSAs，摆脱了对试错实验和复杂DFT计算的依赖。筛选出的四氢吡喃、甲醇、丙酮等WSAs不参与Zn2+溶剂化鞘，而是通过削弱水-锌相互作用、促进SO42-进入溶剂化鞘，形成阴离子型溶剂化结构，加速去溶剂化动力学。同时诱导锌沿（002）晶面优先沉积，并原位构筑ZnCO3主导的致密SEI层，协同抑制枝晶生长、析氢反应和锌腐蚀。该AI辅助筛选策略为高性能电解液添加剂的快速开发提供了一条高效、通用的新路径。
【文献详情】
Lin Hong*, Xi Zhang*, Yichi Zhang, Kaicun Liu, Yu-Si Liu, Wei Huang, Yongfeng Zhou, Kai-Xue Wang*. Data-Driven Exploration of Weakly Solvating Additives toward the Stabilization of Zn Metal Anodes.ACS Nano, 2026, 20, 23367-23380.
DOI: 10.1021/acsnano.6c07571
【作者简介】
张希（通讯作者），上海交通大学机械与动力工程学院长聘教授，英国工程技术学会会士，智能汽车研究所所长，国家高层次人才计划获得者，汽车动力与智能控制国家工程研究中心副主任，上海交大人工智能研究院副院长。主要从事智能网联汽车环境感知与智能决策技术、新能源汽车电驱动及电力电子技术和新能源汽车智能电池管理与无线充电技术等研究。发表论文100余篇，出版学术专著2部，授权发明专利39项。主持承担了国家自然科学基金项目／重点国际合作项目／国家重点研发计划及一批产学研合作课题，研究成果获国家和省部级科技奖励。
王开学（通讯作者），上海交通大学化学化工学院长聘教授，英国皇家化学会会士，齐鲁工业大学副校长。研究方向聚焦于新型电池体系及其关键材料，围绕电极反应的体相传质、传荷和界面过程等科学问题开展研究。在均相催化提升电池性能和非共轭有机电极材料开发等方面取得重要突破，以第一或通讯作者在JACS、Angew. Chem.、Nat. Commun.等期刊发表多篇论文，单篇最高引用1044次，h指数56。近年来主持储能相关科研项目20余项，包括国家基金委重点项目子课题和面上项目，以及基础学科拔尖学生培养计划2.0研究课题等。获得上海市自然科学一等奖（排名第三，2015）、教育部新世纪优秀人才（2013）、上海市曙光学者（2014）和上海市浦江人才（2009）等荣誉，并获上海交通大学教书育人二等奖和烛光奖二等奖。指导的本科生团队荣获第十七届“挑战杯”全国大学生课外学术作品竞赛特等奖。
【课题组招生】
上海交通大学张希课题组长期招聘博士后、博士及硕士研究生，欢迎电化学储能、机器学习辅助材料设计、新能源汽车动力电池、材料化学等相关背景的优秀人才加入。有意者请将个人简历发送至：honglin_sjtu@sjtu.edu.cn（洪老师），并抄送至braver1980@sjtu.edu.cn（张老师）
