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中南大学物理学院/新疆大学欧阳方平教授团队与国防科技大学王珊珊研究员团队及其合作者们利用机器学习辅助探索原子级薄MoSxTe2−x电催化剂中的活性中心，发现了新型的反位碲原子（Teads-Mo）活性中心，显著提升了氢气析出反应（HER）的催化性能。相关工作以“Machine Learning-Assisted Active Center Exploration in Atomically Thin MoSxTe2−x Electrocatalysts for Efficient Hydrogen Evolution”为题发表在《Advanced Materials》上。中南大学博士生薛申奥、国防科技大学罗政助理研究员和新疆大学李奥林博士为本论文共同第一作者。
研究背景
二维过渡金属硫化物（如二硫化钼，MoS2
）因其独特的电子结构和催化性能，被认为是下一代高效析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER）催化剂的有力候选材料。然而，MoS2的活性位点主要集中在边缘的不饱和硫原子上，而其基面的活性较低，限制了其整体催化性能。MoS2的半导体特性也导致电子传输效率较低，进一步影响了其在HER中的表现。因此，通过调控局域结构来激活MoS2基面并提高电子导电性，成为提升其催化性能的关键策略。尽管如此，传统方法在寻找活性中心方面存在效率低下和主观性强的问题，尤其是在包含大量原子信息的透射电子显微镜（TEM）图像中。由此可见，开发一种快速、准确的活性中心识别方法显得尤为重要。
成果简介
本研究通过低温硫化1T′-MoTe2，成功制备了一种具有缺陷的MoSxTe2−x合金催化剂，并利用基于Zernike特征和均匀流形近似投影（UMAP）辅助聚类的无监督机器学习（ML）框架，自动探索其原子结构，发现了新型的反位碲原子（Teads-Mo）活性中心。密度泛函理论（DFT）计算揭示了这些反位缺陷在氢吸附能力和电子导电性方面的协同增强作用，这一发现通过实验得到了验证。实验结果表明，与不含Teads-Mo的二元合金相比，S-MoTe2合金催化剂具有更低的过电位（207 mV@10 mA cm−2）和更小的塔菲尔斜率（89 mV dec−1），展现出卓越的HER性能。此外，S-MoTe2催化剂还表现出优异的长期稳定性，在1000分钟内几乎没有活性衰减。本研究不仅提供了一种智能方法来加速原子分辨率显微图像中的活性中心探索，还通过理论计算和电化学实验验证了ML辅助缺陷发现的闭环验证，展示了人工智能与研究人员在先进催化剂开发中的无缝合作。
实验方法
1.样品制备
通过化学气相沉积（CVD）方法制备了单层1T′-MoTe2和2H-MoS2前驱体。通过低温硫化1T′-MoTe2制备了S-MoTe2，通过高温碲化2H-MoS2
制备了Te-MoS2。通过调整硫化温度，制备了不同缺陷密度的S-MoTe2样品，以研究缺陷密度对催化性能的影响。
2.结构表征
使用高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）观察样品的原子结构。通过X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱和光致发光（PL）光谱分析样品的组成和电子结构。使用开尔文探针力显微镜（KPFM）测量样品的表面电位和功函数。
3.机器学习模型
利用Zernike多项式进行特征提取，通过UMAP算法进行降维，并使用K-means算法进行聚类，自动识别出新型的反位碲原子（Teads-Mo）活性中心。通过DFT计算验证了这些活性中心的形成机制及其在氢吸附和电子导电性方面的协同增强作用。
4.电化学测试
在0.5 M H2SO4溶液中，使用标准三电极系统进行线性扫描伏安（LSV）测试，评估不同催化剂的HER性能。通过循环伏安法测量电化学双层电容（Cdl），评估催化剂的电化学活性表面积（ECSA）。通过电化学阻抗谱（EIS）测量催化剂的电荷转移电阻（Rct），评估电子传输效率。通过长期稳定性测试，评估催化剂在1000分钟内的活性保持情况。
结语
本研究通过低温硫化1T′-MoTe2制备了具有缺陷的MoSxTe2−x合金催化剂，并利用无监督机器学习框架自动探索其原子结构，发现了新型的反位碲原子（Teads-Mo）活性中心。这些活性中心在氢吸附和电子导电性方面表现出显著的协同增强作用，通过实验验证了其在HER中的卓越性能和优异的稳定性。本研究不仅提供了一种智能方法来加速活性中心的探索，还通过理论计算和电化学实验验证了ML辅助缺陷发现的闭环验证，展示了人工智能与研究人员在先进催化剂开发中的无缝合作。
图文导读
图1：示意图展示了通过实验验证的基于机器学习的HER催化剂设计范式，该范式包括催化剂合成与表征、基于机器学习的扫描透射电子显微镜（STEM）数据处理以实现缺陷的自动检测、理论计算用于缺陷形成及性能预测，以及对电催化性能的实验验证。
图2：二维MoSxTe2-x合金的合成与结构分析。
图3：基于机器学习的反位点Te原子位点发现。
图4：不同原子构型的理论预测。
图5：S-MoTe2、Te-MoS2 及其相应前驱体的 HER性能。
论文信息：
S. Xue, Z. Luo, A. Li, M. Feng, S. Li, S. Zhou, K. Xu, H. Wang, J. Zhang, F. Ouyang, S. Wang, Machine Learning-Assisted Active Center Exploration in Atomically Thin MoSxTe2-x Electrocatalysts for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Mater. 2025, 2503474.
（链接：https://doi.org/10.1002/adma.202503474）
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