弛豫铁电体因其弥散的相变和纳米尺度的极性不均匀性，在多层陶瓷电容器、脉冲功率器件等领域具有广泛应用前景。然而，高性能无铅弛豫体的发现长期依赖于经验试错法，难以在满足高介电常数和室温附近热稳定性的同时，高效探索广阔的化学成分空间。现有数据驱动研究多聚焦于数据基础设施建设、单目标筛选或特定应用指标，缺乏一个能够直接针对弛豫体窗口本身（即低于环境的冻结温度、高可用介电常数和优异温度稳定性）进行逆向设计的通用框架。本研究由首尔国立大学等机构的研究团队完成，其关键科学贡献在于首次将多模态文献挖掘、物理启发的描述符与不确定性感知的深度集成学习相结合，构建了一个从大规模文献数据到实验验证的、系统性的无铅弛豫体发现管道。这一工作的价值在于成功将弛豫体发现转化为一个定量的三目标优化问题，并在稀疏的目标性质空间中准确定位了实验可验证的成分配方，为加速数据驱动的先进介电材料发现提供了新的方法论。
本研究提出并验证了一个集成了多模态文献挖掘、物理启发的描述符工程、深度集成学习与实验验证的无铅弛豫体逆向设计框架。研究主题为针对兼具高介电常数与优异温度稳定性的无铅弛豫体的系统发现。核心AI方法包括利用大型语言模型（LLM）从448篇文献中提取数据，并采用由30个独立多层感知器构成的深度集成模型进行多目标性质预测与不确定性量化。主要实验结果为，通过对超过1.5亿个假想成分的高通量虚拟筛选，发现并实验验证了(Sr0.48Na0.26Bi0.26)(Ti1-xSnx)O3 (x=0.01, 0.02)成分，其室温介电常数超过3300，并同时满足X5R/X6R/X7R温度稳定性标准。该研究论文于2026年发表于Nature Communications，DOI为10.1038/s41467-026-74376-3，可通过链接https://doi.org/10.1038/s41467-026-74376-3获取。
方法与技术创新
该研究的方法论核心是一个高度集成且环环相扣的逆向设计工作流，其创新性体现在数据、特征、模型和筛选四个层面。
Figure 1: 该图展示了研究的完整工作流程，包括三个主要部分：a 利用大型语言模型进行的多模态文献挖掘与数据集构建，b 基于物理启发的描述符与深度集成模型的机器学习框架，用于性质预测，以及c 包括高通量虚拟筛选、合成与实验验证在内的完整发现管道。(图片来源于Nat Commun)
在数据层面，为了解决弛豫体介电数据在文献中零散分布且报告标准不一的问题，团队构建了一个多模态文献挖掘管道，利用大型语言模型从448篇研究论文中提取了1202条高质量的数据条目。这不仅仅是简单的文本提取，管道还将文献中的原始介电常数-温度（ε-T）图进行程序化数字化，并应用Vogel-Fulcher-Tammann关系式和洛伦兹函数，将这些图形化数据转化为一致的数值描述符，即冻结温度、于冻结温度下的介电常数和介电稳定性指数，从而建立了一个标准化的数据库。
Figure 2: 该图阐明了机器学习引导的设计与验证工作流。a示意了冻结温度高于和低于298K时的介电响应差异，b显示文献数据中三目标性质分布的
3D散点图，c突出显示了低于室温冻结的稀有区域，d-f展示了模型预测值与实验值的一致性。(图片来源于Nat Commun)
在特征工程层面，研究团队将简单的元素浓度向量替换为一组物理启发的描述符，这些描述符直接反映了弛豫铁电体的物理机制。这些描述符涵盖了离子尺寸方差、电负性差异、构型熵，以及反映局部晶格不稳定性与极化倾向的A位6s²孤对电子和B位d⁰轨道分数。这使得模型学习到的不是纯粹的统计相关性，而是具有物理意义的因果联系。
在模型构建层面，团队采用了一个由30个独立多层感知器组成的深度集成模型。与单一模型不同，这个集成模型不仅能给出每个目标性质的预测均值，还能输出预测标准差，从而量化模型在该化学空间中的预测不确定性。这种不确定性感知能力是该框架的一大创新，它有效地规避了在陌生化学空间中外推时可能产生的假阳性结果，为后续的虚拟筛选提供了置信度评估。
最后，在高通量虚拟筛选阶段，研究团队生成了一个包含超过1.5亿个假想成分的化学空间。通过电荷中性、容忍因子等物理前置过滤器，以及对三目标性质和预测不确定性的联合约束，他们最终筛选出37个保留候选成分，并经过模型引导的比例精炼，精确锁定了(Sr,Na,Bi)(Ti,Sn)O3家族为最佳的实验验证窗口。这一整套流程的创新性在于，它将文献挖掘、物理建模、不确定性量化和高通量筛选有机地结合成一个闭环，而非简单地将机器学习工具叠加在材料发现任务之上。
Figure 3: 该图提供了模型解释和高通量筛选的结果。a-c展示了通过SHAP分析得到的预测冻结温度、介电常数和稳定性的关键特征。d多步筛选的流程，e展示了37个保留候选成分的化学家族分布，f-g展示了模型预测的介电常数随成分变化的连续曲线。(图片来源于Nat Commun)
主要发现与结果分析
通过上述逆向设计框架，研究团队成功识别出Sr0.48Na0.26Bi0.26和1-2 mol%的Sn掺杂浓度是一个关键且狭窄的成分窗口，能够平衡高介电常数与温度稳定性之间的内在权衡。实验合成了成分分别为x=0（SNBT）、0.01（SNBTS1）和0.02（SNBTS2）的(Sr0.48Na0.26Bi0.26)(Ti1-xSnx)O3陶瓷。
X射线衍射和Rietveld精修表明所有成分均为单一的赝立方钙钛矿相，无第二相存在。随着Sn含量增加，（200）衍射峰向低角度偏移，证实了晶格膨胀。介电性能测量结果显示，三个样品均表现出典型的弛豫铁电体行为，即频率分散的介电响应。Vogel-Fulcher拟合得到的冻结温度分别为-9.8°C、-11.9°C和-13.0°C，均低于室温，满足了此前的设计目标。在室温下，SNBT、SNBTS1和SNBTS2在100Hz下的介电常数值分别为3952、3422和3307，同时介电损耗保持较低水平。更为关键的是，Sn掺杂成分SNBTS1和SNBTS2成功满足了介电稳定性指数大于0.08的设计目标，并且同时满足了X5R（85°C）、X6R（105°C）和X7R（125°C）标准的温度稳定性要求。在与文献中74个相关体系对比后发现，在同时满足上述温度稳定性标准的22个成分中，SNBTS1和SNBTS2提供了最高和第二高的室温介电常数。这表明低量Sn掺杂虽然轻微降低了介电常数的绝对值，但显著改善了热稳定性，使其在目标性质空间中占据了此前稀疏的区域。
Figure 4: 该图展示了选定成分的实验验证结果。a XRD证明了单一钙钛矿相，b显示Sn掺杂引起的晶格膨胀，c展示了致密的微观结构，d-f温度依赖的介电常数与模型的预测（虚线）吻合，g将样品与文献数据对比显示其位于性能前沿，h和
i分别通过与钛酸钡的对比和居里-外斯定律拟合展示了优异的温度稳定性与弛豫特征。(图片来源于Nat Commun)
Figure 5: 该图展示了样品的电场依赖极化和压电力显微镜结果。a-c显示SNBT及Sn掺杂样品呈典型的弛豫型窄滞后回线，d与钛酸钡的对比凸显了其弱剩余极化和低矫顽场的特征，e-f定量展示了剩余极化和矫顽场随Sn含量的下降趋势，g-j压电力显微镜图像和相位分布定量证明了SNBTS2极化状态的高度可逆性，与钛酸钡的稳定开关行为形成鲜明对比。(图片来源于Nat Commun)
原子尺度表征进一步揭示了其微观机制。极化-电场（P-E）测量显示所有成分均呈现狭窄的滞后回线和极小的剩余极化与矫顽场，这是弛豫体的典型特征。压电力显微镜观察直接证明了SNBTS2在外加偏压去除后，极化状态迅速恢复到初始状态，呈现出高度可逆的极化开关行为。球差校正扫描透射电子显微镜分析发现，未掺杂的SNBT中A位阳离子位移具有一定方向性，而Sn掺杂的SNBTS2中位移幅度减小且方向分布更为随机化。拉曼光谱分析表明，Sn掺杂导致与BO6八面体相关的峰位向低波数移动，这意味着八面体框架的膨胀。综合这些分析，可以得出结论：耦合的A位化学无序与B位八面体扰动共同导致了极性不均匀性，其中Sn掺杂通过扩展和扰动Ti-O八面体网络，破坏了长程有序极化，从而增强了介电稳定性。
Figure 6: 该图揭示了极性不均匀性的原子尺度起源。a-d SNBT的扫描透射电镜图像、A位位移幅度和取向图显示了一定的取向偏好（如靠近
[1̅10]方向）。e-h对应SNBTS2的结果，显示出更小的平均位移和更无序的取向分布。i-l拉曼光谱及其峰位分解表明，Sn掺杂导致与BO6八面体振动相关的峰向低波数移动，意味着八面体框架膨胀。(图片来源于Nat Commun)
参考与索引
原文题名: Song, K., Kim, Y., Kim, J. et al. Machine-learning-guided inverse design of lead-free relaxors enabled by multimodal literature mining. Nat Commun (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-74376-3
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